高压低温原位中子散射装置的制作方法

本发明总体上涉及中子研究领域，更特别地，涉及一种高压低温原位中子散射装置。

背景技术：

高压是一种重要的研究手段，随着压力增加，物质的体积逐渐变小，原子间距逐渐缩短，促进了电子波函数之间的重叠程度以及自由能的变化，最终可能导致物质的结构和性质发生变化，甚至可能产生新物质。温度可反映物质分子热运动的剧烈程度，温度越低，分子运动越缓慢，从而可反映出物质的物理本质。此外，温度也影响物质存在的晶格状态，例如随着温度降低，自由运动的水分子规则地排列形成冰晶格。高压低温的极端条件是可以用于探索极端条件对物质本质产生影响的一种重要手段。不仅如此，自然界中还存在许多处于高压低温极端环境下的物质，例如现已发现的可燃冰(天然气水合物)是由可燃气体和水在低温高压条件下生成的一种非化学计量性的笼形晶体，由于自然存在的天然气水合物作为一种巨大的潜在能源存在以及海底地质灾害和温室效应的诱发因素，许多国家和地区纷纷模拟低温高压系统对水合物的形成以及开采显示出前所未有的兴趣。

中子研究是一种多用途的研究工具，涵盖物理、化学、材料以及工程等多个学科。中子束与材料内部的原子核作用发生散射，提供材料结构研究的详细信息。中子散射技术利用中子不带电、穿透力极强、能直接鉴别核素、较之x射线对轻元素灵敏、具有磁矩和波粒二象性等特点，已成为一种独特的、从原子和分子尺度上研究各种物质结构和微观世界运动规律的尖端技术。因此，中子散射不仅可以对材料的结构和物性进行精细研究，还可以测定同步辐射本身不能测定的轻元素的结构和物性。此外，中子具有很强的穿透能力，可以穿过维持样品环境的腔体。

我国也越来越注重中子散射领域的研究，已经建成了多个中子源，包括中国散裂中子源csns、中国绵阳研究堆cmrr、中国先进研究堆carr等。同时，也开发了许多用于中子散射的原位测试设备，例如带磁场、真空控制的原位测试设备等。然而，目前在高压低温条件下的原位中子散射研究方面仍是空白。在高压低温极端条件下，可以利用中子束对样品本身以及样品的反应、合成过程进行研究，这种研究手段对储能材料和高压新材料领域可能是非常有用的新手段。然而，实现高压低温原位中子散射装置仍需克服许多困难。高压低温极端条件一般需要复杂的设备来实现，一方面需要以尽量紧凑的体积来实现这些复杂的设备，另一方面还需要尽量避免这些设备对中子束的影响，以保证原位中子散射测量的准确性。此外，高压低温原位中子散射装置对气密性的要求也很高。

技术实现要素：

本发明一示例性实施例提供一种原位中子散射装置，包括：真空腔，包括腔体和顶盖；制冷机，设置在所述真空腔的顶盖上；冷头，连接到所述制冷机并且穿过所述顶盖延伸到所述真空腔中；反应釜，连接到所述冷头的末端；以及气体管路，连接到所述反应釜，其中，所述真空腔的腔体包括由第一材料制成的上部腔体和由第二材料制成的下部腔体，所述第一材料具有比所述第二材料更高的强度，所述第二材料具有比所述第一材料更高的中子透过性。

在一示例中，所述冷头从所述顶盖向下延伸一长度以使得所述反应釜位于所述真空腔的下部腔体围绕的空间中，且所述下部腔体的与所述反应釜对应的部分具有比所述下部腔体的其他部分更小的厚度。

在一示例中，所述上部腔体由不锈钢制成，所述下部腔体由铝合金制成。

在一示例中，所述上部腔体和所述下部腔体通过法兰结构彼此密封接合。

在一示例中，所述冷头包括连接到所述制冷机的一级冷头和从所述一级冷头延伸的二级冷头，所述二级冷头具有比所述一级冷头更小的直径。

在一示例中，所述冷头由铜制成。

在一示例中，所述反应釜包括：螺丝，上端连接到所述冷头的末端，所述螺丝内部设置有气路，所述气路的一端暴露于所述螺丝下端的气嘴处，所述气路的另一端暴露于所述螺丝侧面的螺纹孔处以用于连接到所述气体管路；管体，具有圆柱形状且具有用于容纳待测样品的腔室，所述腔室的开口接合到所述螺丝的气嘴以使得所述气路与所述腔室连通，所述腔室的开口处具有沿直径方向向外延伸的第一延伸部；以及法兰套，具有圆筒状，套在所述管体上且螺纹连接到所述螺丝，所述法兰套的下端具有向内延伸的第二延伸部以卡住所述管体的第一延伸部，从而将所述管体紧固到所述螺丝的气嘴上。

在一示例中，所述螺丝和所述法兰套由铝合金或铍铜合金制成，所述管体由钒或钛锆合金制成。

在一示例中，所述气嘴具有圆锥台状，所述管体的腔室的开口边缘具有斜切部以与所述圆锥台的锥形斜面相配合。

在一示例中，所述圆锥台状的气嘴的圆锥面相对于所述螺丝的中心轴线具有约73°角，所述管体的斜切部相对于所述管体的中心轴线具有约74°角。

在一示例中，所述圆锥台状的气嘴的圆锥面相对于所述螺丝的中心轴线具有约59°角，所述管体的斜切部相对于所述管体的中心轴线具有约60°角。

依据上述实施例的高压低温原位中子散射装置利用真空腔来实现隔热环境，从而制冷机可使位于真空腔中的反应釜达到所需的低温环境。反应釜利用法兰套通过螺纹紧固到高压螺丝上，并且法兰套卡住高压管体的凸出边缘，而高压管体的主体部分暴露于法兰套之外，从而法兰套不会影响作用于样品上的中子束，同时法兰套确保了高压管体紧密地接合到高压螺丝上。高压螺丝的与高压管体接合的部分设置有圆锥台形状的气嘴，高压管体的腔室的开口部设置有切斜面，这促进了二者之间的密封接合，从而能实现高压状态。上述装置通过结构和材料方面的巧妙设计，确保了对中子束的影响最小化，能够满足高压低温中子散射研究的使用。

附图说明

图1示出根据本发明一实施例的高压低温原位中子散射装置的剖视图；

图2示出根据本发明一实施例的高压低温原位中子散射装置的俯视图；

图3示出根据本发明一实施例的高压低温原位中子散射装置中的反应釜的局部放大视图；

图4示出根据本发明一实施例的高压低温原位中子散射装置中的反应釜的高压螺丝的局部放大视图；

图5示出根据本发明一实施例的高压低温原位中子散射装置中的反应釜的高压管体的局部放大视图；以及

图6示出根据本发明一实施例的高压低温原位中子散射装置中的反应釜的法兰套的局部放大视图。

具体实施方式

下面通过具体实施方式结合附图对本发明作进一步详细说明。本申请可以以多种不同的形式来实现，并不限于本实施例所描述的实施方式。提供以下具体实施方式的目的是便于对本申请公开内容更清楚透彻的理解，其中上、下、左、右等指示方位的措辞仅是针对所示结构在对应附图中位置而言。

然而，本领域的技术人员可能会意识到其中的一个或多个的具体细节描述可以被省略，或者还可以采用其他的方法、组件或材料。在一些例子中，一些实施方式并没有描述或没有详细的描述。

此外，本文中记载的技术特征、技术方案还可以在一个或多个实施例中以任意合适的方式组合。对于本领域的技术人员来说，易于理解与本文提供的实施例有关的方法的步骤或操作顺序还可以改变。因此，附图和实施例中的任何顺序仅仅用于说明用途，并不暗示要求按照一定的顺序，除非明确说明要求按照某一顺序。

图1示出根据本发明一示例性实施例的高压低温原位中子散射装置100的剖视图。高压低温原位中子散射装置100可用于在高压低温环境中利用中子散射实验来对样品本身或者样品的合成和分解过程进行研究。如图1所示，高压低温原位中子散射装置100包括冷却装置110和真空腔120。

冷却装置110可包括制冷机110，其可设置在真空腔120的顶盖122上。当然，制冷机110也可以设置在其他位置，例如在真空腔120旁边等。制冷机110可以是任何现有的或者未来开发的制冷设备，例如可商业购买的pdk-408d2型制冷机。制冷机110连接到冷头，其至少包括一级冷头114和二级冷头116，一级冷头114和二级冷头116穿过顶盖122并且延伸到真空腔120内，二级冷头116的末端还可连接有反应釜130，其将在后面进行详细描述。一级冷头114和二级冷头116都可由导热性能良好的金属或合金材料形成，例如由纯铜制成。这样，反应釜130的热量可以通过冷头114和116被制冷机112排出到真空腔120之外，从而在反应釜130中实现低温条件。热电偶丝可从制冷机112绕冷头114和116延伸到反应釜130附近，以用于测量反应釜130处的温度，该温度可以作为反馈参数用于控制制冷机112的操作。一级冷头114和二级冷头116都可具有圆柱形的横截面，当然可以具有其他形状例如正方形和长方形的横截面。二级冷头116的横截面直径可小于一级冷头114的横截面直径，从而可以增大反应釜130附近的操作空间。虽然上面示出了二级冷头，但是可理解，亦可使用更多或更少级数的冷头。

真空腔120包括顶盖122和腔体124。腔体124可具有圆筒形状，可以具有其他形状，例如立方体形状。顶盖122覆盖腔体124的顶部开口，从而限定腔体124内的真空腔室。顶盖122可具有与腔体124的横截面相同或者不同的横截面，例如二者都为圆形或方形，或者一个为方形，另一个为圆形。虽然未示出，但是腔体124的顶部边缘处亦可形成有法兰结构，法兰的上表面可形成有凹槽，凹槽中可以设置有o圈，从而在被顶盖122覆盖时，可以形成良好的气密密封。

特别地，在本发明一实施例中，腔体124由多个部分构成。具体而言，腔体124包括上部腔体125和下部腔体127。上部腔体可以由耐磨材料例如不锈钢制成，其为两端开放的圆筒状。下部腔体127可以由具有良好中子透过性的材料例如铝合金制成，且为下端封闭，上端开放的圆筒状。上部腔体125和下部腔体127之间可通过密封接口彼此连接，例如通过法兰126彼此密封连接，法兰126中也可以设置有o圈以保证气密密封。虽然未示出，但是上部腔体125和下部腔体127的法兰126可以通过螺栓或者夹具来紧固，以确保上部腔体125和下部腔体127彼此紧密连接。上部腔体125和下部腔体127可以具有相同的壁厚，二者也可具有不同的壁厚。例如，在一实施例中，下部腔体127的壁厚可以比上部腔体125更薄，以进一步改善中子的透过性。

如图2所示，下部腔体127的高度可以比上部腔体125更大，并且冷头114、116可以从顶盖122一直延伸到下部腔体127的高度范围内，使得反应釜130位于下部腔体127围绕的腔室中，以避免上部腔体125对中子信号的影响。虽然未示出，但是下部腔体127的与反应釜130对应的部分可以具有比下部腔体127的其他部分更小的厚度，例如该部分的厚度可以薄为0.5mm左右或者更小，从而进一步改善中子的透过性，保证了待测样品的信号强度。

腔体124上还可以设置有多个接口，例如抽真空接口121，其示于图2的俯视图中，以及供管路128穿过腔体124的接口。真空接口121可用于对真空腔120内抽真空，产生真空的绝热环境，减少热量损失。管路128可为例如1/8管，其可用于向反应釜130中通入一种或多种气体以获得高压条件，或者通入的气体还可以用于合成或分解反应等。虽然未示出，但是腔体124上还可以设置有其他接口，例如用于安装真空规的接口。这些接口优选设置在具有较高强度的上部腔体125上。

图3示出图1的圆圈a中的部分，即反应釜130的局部放大视图，图4、5和6分别示出反应釜130中的一零件的放大视图。如图3至6所示，反应釜130包括高压螺丝132、法兰套136和高压管体138。

高压螺丝132可由高强度的铝合金或高硬度的铍铜制成，高压螺丝132的中间内部设有长条状圆柱型的高压气路135，其连接到高压螺丝132侧面处形成的螺纹孔，其可以是凹入的螺纹孔(如图3所示，螺纹形成在孔内壁上)或者是凸出的螺纹孔(未示出，螺纹形成在凸出部分的外壁上)。该螺纹孔可螺纹连接到管路128以用于向反应釜内通入所需气体，例如甲烷、丙烷、氦气、氩气、空气等。高压螺丝132的上部侧面形成有螺纹131，以用于螺纹连接到二级冷头116的末端。高压螺丝132的下端可设置有气嘴134，气嘴134可具有圆锥台形状，以与高压管体138的开口处气密接合，从而气路135与高压管体138内的空间相连通。高压螺丝132的下部侧面可形成有螺纹133以用于与法兰套136相连接。

高压管体138可由纯钒或钛镐合金制成，纯钒没有中子散射峰，钛镐合金具有良好的中子穿透率。高压管体138大体上具有圆柱形状，上端边缘处形成有向外延伸的延伸部139，以用于被法兰套136扣接在高压螺丝132上。高压管体138的内部设有圆柱形的高压腔体，用于承装各种样品，例如水合物反应所需要的水或者沙状冰晶等。腔体开口处的边缘被斜切，以与气嘴134的圆锥台形状相配合，实现气密密封。气嘴134上还可以缠绕有例如生料带，以增强密封。

本发明人发现，为了实现气嘴134与高压管体138之间的气密接合，气嘴134的圆锥台形状的圆锥面的角度和高压管体138的腔室开口处的斜切部的斜切角度非常重要。当气嘴134的圆锥台形状的圆锥面相对于高压螺丝132的中心轴线成约73°角，并且高压管体138的腔室开口处的斜切面相对于高压管体138的中心轴线成约74°角时，能实现高达约5000psi或更高的高压。当气嘴134的圆锥台形状的圆锥面相对于高压螺丝132的中心轴线成约59°角，并且高压管体138的腔室开口处的斜切面相对于高压管体138的中心轴线成约60°角时，能实现高达10000psi以上的高压。在其他角度下，所能实现的高压水平明显更低。因此，上述角度是优选的。

法兰套136可由高强度的铝合金或铍铜制成，。法兰套136具有圆筒状，上部圆筒的内壁形成有螺纹，以螺纹紧固到高压螺丝132的下部螺纹133上。法兰套136的下部边缘137向内突出，使得下部开口的直径小于高压管体138的延伸部139的直径，从而法兰套136可将高压管体138扣接在高压螺丝132上，并且使得高压管体138的上端腔体开口与高压螺丝132的下端气嘴134相接合。法兰套136和高压螺丝132的外表面上可设置有卡接平面，以便于用例如扳手卡住该卡接平面以拧紧高压螺丝132和法兰套136。

下面描述反应釜130的装配过程。首先在高压管体138的内腔中装入待测样品，在高压螺丝132的气嘴134上缠上生料带，但是注意暴露出气孔，并且将气嘴134对准接触高压管体138的内腔开口处。将法兰套136套在高压管体138上并且用手拧到高压螺丝132的下部螺纹133上。拧到一定程度之后，可以用扳手等工具卡在高压螺丝132和法兰套136的外表面上的卡接平面上，以进一步拧紧二者，实现高压螺丝132和高压管体136的接合处的气密密封。然后，可以将高压螺丝132拧紧到二级冷头116的下端，将气路128拧紧到高压螺丝132侧壁上的螺纹孔，从而完成反应釜130的组装。取样过程则可以反顺序执行，这里不再赘述。

上述实施例的高压低温原位中子散射装置从上到下依次为制冷机112、一级冷头114、二级冷头116、反应釜高压螺丝132、反应釜高压管体138、反应釜法兰套136，外部采用真空腔120进行密封。其中一级冷头114、二级冷头116、高压螺丝132中的高压气路135、高压管体138中的腔体、以及法兰套136的中心轴线均在一条直线上。真空腔120的顶盖122与上部腔体125之间、以及上部腔体125与下部腔体127之间可以利用o圈进行密封，并且可以被抽真空，从而提供一个绝热的环境。为达到反应釜气密性，高压螺丝132的下端气嘴134处可形成有圆锥台形状，并且可用生料带缠绕于其上，高压管体138的腔体开口周边可形成斜切面，使得该斜切面接触圆锥台的锥形斜面，并且通过拧紧法兰套136而使得这两个斜面彼此紧密接触，从而实现气密密封。

在本实施例中，真空腔体的上部分采用具有较高强度的材料例如不锈钢制作，以提高真空腔整体的强度；真空腔体的下部分采用铝合金制作以减少中子散射的背底，而且下部分的厚度可以比上部分薄。反应釜高压管体由没有中子散射峰的材料例如钒制作，可有效减少中子的损失及相干散射背底。

本实施例的高压低温原位中子散射装置的工作原理如下。

安装及密封：将制冷机与冷头及电学插孔与外部电路连接好进行控制降温，如上所述地在冷头末端安装含有待测样品的反应釜。将真空腔体的上部和下部利用环形橡胶圈和卡箍进行密封，并且盖上真空腔的顶盖，连接真空腔和外围抽真空设备，开始抽真空和降温。连接管路和外围高压气源，例如增压泵和气瓶，以用于提供高压气氛。

抽真空及检漏：利用抽真空设备例如分子泵通过真空腔体的真空接口对腔体进行抽真空，将真空腔体内达到一个接近真空绝热的环境。达到所需的真空度后，通过增压泵向反应釜高压腔体中打入所需的高压气体，等待十分钟，通过外部压力表检查气密性。如若气密性良好，放气并重复四次利用高纯气体进行对反应釜腔体的洗气，最后一次充气保持到实验所需压力。

反应及检测：中子散射试验前，须将反应釜内样品达到相应的气体压力值和温度值，使高压腔体内部的样品充分反应。达到所需的温度、时间和压力后开启中子通道开关，开始样品在原位高压气体下的中子散射实验。

本实施例提供的高压低温原位中子散射装置，由于高压管体135开口处的锥形圆台134与高压腔体138对接，并用法兰套136拧紧，使得高压腔体具有较高的气密性，并且纯铜的冷头末端平面于反应釜顶端平面良好接触，能够满足高压和低温的环境和中子散射使用条件。

以上应用了具体个例对本发明进行阐述，只是用于帮助理解本发明，并不用以限制本发明。对于本发明所属技术领域的技术人员，依据本发明的思想，还可以做出若干简单推演、变形或替换。

本申请的相关工作得到了国家重点研发计划(nationalkeyr&dprogramofchina)2016yfa0401530的支持，在此表示感谢。