专利名称：固体有机金属化合物的填充方法及填充容器的制作方法
技术领域：
本发明涉及向固体有机金属化合物的填充容器中的填充方法，以及利用该填充方法填充的固体有机金属化合物的填充容器。更详细地说，涉及向能够将制造化合物半导体等的电子工业用材料时使用的、利用Metalorganic Chemical Vapor Deposition(金属有机物化学气相沉积，下面简称为“MOCVD”)方法等作为气相外延生长用的材料的固体有机金属化合物，长时间以恒定的浓度稳定地供应给气相外延生成用的装置的填充容器内填充固体有机金属化合物的填充方法，以及用这种填充方法填充固体有机金属化合物的填充容器。
背景技术：
三甲基铟等有机金属化合物，作为制造电子工业用材料时的原料被广泛使用。
作为使用有机金属化合物的电子工业用材料的制造方法，近年来，大量采用利用MOCVD法等气相外延生长。例如，利用MOCVD法制造化合物半导体的薄膜，这时，利用三甲基铝，三甲基镓，三甲基铟等有机金属化合物等作为原料。
在MOCVD法中使用这些有机金属化合物时，在该有机金属化合物使用的条件为固体的情况下，通常采用将有机金属化合物填充到图33所示的配备有载体气体导入口(2a)以及载体气体排出口(3a)的填充容器(下面称之为填充容器A)内，利用载体气体导入口(2a)将氢气等载体气体导入到容器内，由载体气体排出口(3a)，将载体气体中含有饱和的有机金属化合物的气体取出，供应给MOCVD装置的方法。
这时，在这种有机金属化合物在上述供应过程中使用的温度下为固体的情况下，由于在填充容器A内，形成在固体有机金属化合物中，载体气体与固体有机金属化合物不能充分接触地原封不动地通过的流路等原因，很难均匀地保持载体气体与固体有机金属化合物的接触状态，存在着很难利用载体气体长时间以一定的浓度稳定地从填充容器A向MOCVD装置供应固体有机金属化合物的问题。此外，在利用前面所述的利用载体气体的方法供应固体有机金属化合物的过程中，当使填充到填充容器A内的固体有机金属化合物的量增加时，能够稳定地供应给MOCVD装置的固体有机金属化合物的量的比例，相对于填充的固体有机金属化合物的量减少，结果，固体有机金属化合物向填充容器内的残留量增多，存在着不能有效地使用固体有机金属化合物的问题。
为了解决这些问题，对于将固体有机金属化合物向填充容器A内填充时的方法，提出了各种方案。例如，在专利文献1、专利文献2、专利文献3、专利文献4及专利文献5等中，提出了将固体有机金属化合物与填充材料一起填充到填充容器内的方法。此外，例如，在专利文献6等中，提出了将固体有机金属化合物被覆在惰性载体上，填充到填充容器A中的方法。
此外，在解决前述问题的方法中，对于填充固体有机金属化合物的填充容器本身的结构，提出了各种方案。例如，在专利文献7等中，提出了如图34所示的设置将载体气体导入口处的气体进行均匀化用的扩散器(20a)、制成使载体气体相对于固体有机金属化合物均匀流动的结构的填充容器(下面称之为填充容器B)的方案。
此外，例如，在专利文献8等中，提出了具有图35所示的有通气性的固体有机金属化合物配置室(21a)的填充容器(下面称之为填充容器C)的方案。
进而，例如，在专利文献9等中，提出了将图36所示的多孔质进气室作为固体有机金属化合物的填充部分的填充容器(下面称之为填充容器D)的方案。
另一方面，例如在专利文献10等中，关于固体有机金属化合物的供应的稳定化，在使用钌化合物的情况下，提出了有关控制粒径的方法的方案。
专利文献1特公平5-39915号公报专利文献2特公平6-20051号公报专利文献3特开平7-58023号公报专利文献4特开平8-250440号公报专利文献5特开平8-299778号公报专利文献6特许第2651530号公报专利文献7特公平2-124796号公报专利文献8特开平10-223540号公报
专利文献9特开2002-83777号公报专利文献10特开2003-160865号公报
发明内容但是，在专利文献1至9中的填充方法以及填充容器中，对于向填充容器内填充的固体有机金属化合物本身的粒径没有进行研究。
此外，在专利文献10等中，关于钌化合物的粒径控制对供应稳定性的影响，尽管通过几次制膜的研究，对于供应初始状态的效果进行了描述，但是，对于钌化合物长时间以恒定的浓度稳定地供应的效果并不明确。本发明人研究的结果，在利用载体气体进行的固体有机金属化合物供应过程中，发现存在着不仅初能够获得初始稳定性、而且能够获得长期稳定性用的粒径控制方法。
本发明目的，是为了解决前述问题，本发明所要解决的课题是，提供一种向能够将固体有机金属化合物，长时间以恒定的浓度稳定地供应给MOCVD装置等电动气相外延生成用的装置的固体有机金属化合物用填充容器内填充固体有机金属化合物的填充方法，以及用这种填充方法填充固体有机金属化合物的填充容器。
为了解决前述问题，本发明者等人研究的结果，发现，为了向填充容器内填充固体有机金属化合物，通过载体气体的流动长时间以恒定的浓度供应固体有机金属化合物，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器内时，通过将固体有机金属化合物的粒径控制在某一特定的大小以下，不仅能够确保初期的供应稳定性，而且可以长时间维持这种供应稳定性，借此，完成本发明。
即，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，其特征在于，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器内时，固体有机金属化合物的粒径在8mm以下，进而，固体有机金属化合物中必须包含有粒径2.5～6mm的粒子。
进而，在本发明的填充方法中，其特征在于，可以使用与上述进行粒径控制的固体有机金属化合物一起共存的填充材料，即，在所述的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，其特征在于，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器内时，固体有机金属化合物的粒径在8mm以下，进而，固体有机金属化合物中必须包含有粒径2.5～6mm的粒子。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，与固体有机金属化合物一起填充填充材料，前述填充材料的大小为0.8～8mm。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，其特征在于，前述固体有机金属化合物用填充容器，是一种具有以下结构的固体有机金属化合物用填充容器，其特征为，在具有载体气体导入口与载体气体排出口的固体有机金属化合物用填充容器中，将填充容器内部划分成多个纵向空间，从载体气体导入口被导入的载体气体在各纵向空间内流动，从载体气体排出口被排出。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在前述固体有机金属化合物用填充容器中，可以具备(a)～(c)的结构。
(a)利用至少一个以上的间隔壁沿纵向方向将填充容器内部间隔开，将填充容器的内部至少划分成两个以上的空间的结构，(b)在利用间隔壁间隔开产生的填充容器内部的空间，具有配备载体气体导入口的空间，和配备载体气体排出口的空间，(c)在填充容器的内部的间隔壁中，具有配备使载体气体从载体气体导入口通过填充容器内的各个空间向载体气体排出口流动用的开口部的间隔壁。
在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在前述固体有机金属化合物用填充容器中具备(a)～(c)的结构的填充容器中，其特征在于，在前述开口部中，在将开口部配置在间隔壁的下部的情况下，从填充容器的内部底面到容器内部高度的1/3以下的位置上设置开口部，在将开口部配置在间隔壁上部的情况下，在从填充容器的内部底面至容器内部高度的2/3以上的位置上设置开口部。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在前述在前述固体有机金属化合物用填充容器中具备具备(a)～(c)的结构的填充容器中，其特征在于，它具有将固体有机金属化合物填充到利用间隔壁间隔开产生的填充容器内部的空间内用的填充口。
此外，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，其特征在于，固体有机金属化合物用填充容器的结构为，在具有载体气体导入口和载体气体排出口的固体有机金属化合物用填充容器中，将填充容器内部划分成多个纵向空间，利用载体气体流动方向反转机构将从载体气体导入口被导入的载体气体作为下向流在各纵向空间内流动，从载体气体排出口排出。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在前述固体有机金属化合物用填充容器中，可以具备(d)～(h)的结构。
即，固体有机金属化合物用填充容器的特征为，(d)利用至少一个以上的间隔壁沿纵向方向将填充容器内部间隔开，将填充容器的内部至少划分成两个以上的空间的结构，(e)在利用间隔壁间隔开产生的填充容器内部的空间，具有配备载体气体导入口的空间，和配备载体气体排出口的空间，(f)在填充容器的内部的间隔壁中，具有这样的间隔壁，它配备具有使载体气体从载体气体导入口通过填充容器内的各个空间向载体气体排出口流动用的下部开口部及上部开口部的连接流路，(g)所述连接流路的结构为，被导入到填充容器内部的载体气体，从连接流路的下部开口部导入，向上部开口部排出，(h)在具有载体气体排出口的空间的下部，配备有将载体气体向载体气体排出口排出的下部开口部的排出用流路。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在前述固体有机金属化合物用填充容器中具备(d)～(h)的结构的填充容器中，其特征在于，在前述连接流路中，在连接流路的下部开口部设置从填充容器的内部底面至容器内部高度的1/3以下的位置上，将连接流路的上部开口部设置在填充容器的内部底面至容器内部高度的2/3以上的位置上，在前述排出用流路中，将排出用流路的下部开口部设置在从填充容器的内部底面至容器内部高度的1/3以下的位置上。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在固体有机金属化合物用填充容器中，在具备(d)～(h)的结构的填充容器中，其特征在于，它具有将固体有机金属化合物填充到利用间隔壁间隔开所产生的填充容器内部的空间中用的填充口。
进而，在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，在固体有机金属化合物用填充容器中，在具备(d)～(h)的结构的填充容器中，其特征在于，它具有将固体有机金属化合物填充到利用间隔壁间隔开所产生的填充容器内部的空间中用的填充口。
在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法中，作为固体有机金属化合物，可以使用三甲基铟。
此外，本发明涉及利用上述本发明的填充方法填充固体有机金属化合物用填充容器。
根据本发明，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器中时，通过使固体有机金属化合物的粒径必须包含某一特定大小的粒子，不仅可以确保初期的稳定性，而且可以长时间稳定地将固体有机金属化合物供应给MOCVD装置等气相外延生长用装置。
附图的简单说明
图1是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图，(C)是透视图。
图2是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图。
图3是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图。
图4是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图。
图5是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图6是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图7是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图，(C)是透视图。
图8是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图，(C)是透视图。
图9是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图10是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图11是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图12是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图，(C)是透视图。
图13是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图，(C)是透视图。
图14是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图。
图15是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图。
图16是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图。
图17是表示本发明的填充容器的一种实施形式的透视图。
图18是表示本发明的填充容器的一种实施形式的透视图。
图19是表示本发明的填充容器的一种实施形式的透视图。
图20是表示本发明的填充容器的一种实施形式的透视图。
图21是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图22是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图23是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图24是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图25是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图26是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图27是表示本发明的填充容器的一种实施形式的模式图，(A)是透视图，(B)是剖面图。
图28是表示实施例1使用的填充容器的模式图，(A)是剖面图，(B)是平面图，(C)是透视图。
图29是表示实施例1中三甲基铟的供应稳定性的试验结果(所供应的三甲基铟的使用比例和每一小时的三甲基铟的供应量的关系)的图示。
图30是表示比较例1中三甲基铟的供应稳定性的试验结果(所供应的三甲基铟的使用比例和每一小时的三甲基铟的供应量的关系)的图示。
图31是表示实施例2中三甲基铟的供应稳定性的试验结果(所供应的三甲基铟的使用比例和每一小时的三甲基铟的供应量的关系)的图示。
图32是表示比较例2中三甲基铟的供应稳定性的试验结果(所供应的三甲基铟的使用比例和每一小时的三甲基铟的供应量的关系)的图示。
图33是表示现有技术的填充容器A的模式图。
图34是表示现有技术的填充容器B的模式图。
图35是表示现有技术的填充容器C的模式图。
图36是表示现有技术的填充容器D的模式图。
具体实施方式下面，对本发明的填充方法以及利用这种填充方法填充有固体有机金属化合物的填充容器进行更详细地说明。
在本发明的填充方法中，其特征在于，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器内时，固体有机金属化合物的粒径在8mm以下，进而，在固体有机金属化合物中必须含有2.5～6mm的粒子。
在本发明中，作为固体有机金属化合物的粒子的大小，例如，在以固体填充到填充容器内时，可以制成通过配备在填充容器上的填充口的开口部的尺寸的大小，通常可以采用在8mm以下，优选地在6mm以下，更优选地在5mm以下的粒子，进而，在固体有机金属化合物必须包含2.5～6mm的粒子。
当固体有机金属化合物超过8mm时，由于在载体气体流量大时，载体气体与固体有机金属化合物接触时的接触面积减小，不能获得为了达到饱和所需的足够的时间。因此，不能得到长时间的供应稳定性。
此外，固体有机金属化合物中的2.5～6mm的粒子的存在比例，例如为30～100％，优选地为40～100％，更优选地为50～100％。
其原因是，当固体有机金属化合物中的2.5～6mm的粒子的存在比例少时，例如，在含有大于6mm的粒子多时，如前面所述，随着气体流量的增大，载体气体与固体有机金属化合物粒子不能充分接触，不能获得长时间的供应稳定性，此外，例如，在包含比2.5mm小的粒子多时，尽管由于载体气体与粒子的接触面积变大，获得良好的初期供应稳定性，但在长时间使用时，随着固体有机金属化合物作为在载体气体中饱和蒸气被供应而消耗，粒子变细，载体气体难以通过细的粒子之间，会产生载体气体通过更大的粒子之间的现象，即，产生形成固体有机金属化合物与载体气体不能充分接触便原封不动地通过的流路的现象，造成在长时间使用时，不能获得供应的稳定性的结果。
作为形成这种固体有机金属化合物的粒子的方法，没有特定的限制，可以原封不动地使用迄今为止已知的形成方法。作为这种形成方法的例子，例如，可以采用将固体有机金属化合物块粉碎的方法，以及，例如，将固体有机金属化合物液化，再将其固化的方法等。
此外，固体有机金属化合物的粒径的控制方法，也没有特别的限制，可以原封不动地采用迄今为止已知的使粒径一致的方法。作为这种粒径控制的方法，可以列举出，例如，在将固体有机金属化合物块粉碎的方法中，在把固体有机金属化合物粉碎之后，用筛回收通过一定大小的筛目颗粒的方法等，此外，例如，在将固体有机金属化合物液化、再将其固化的方法中，可以采用控制液滴重量的方法，或者使用模板，用模板的大小控制液体的形状的方法等。
在前述方法中，作为为了获得固体有机金属化合物的粒径在8mm以下，进而，在固体有机金属化合物中必须含有粒径2.5～6mm的粒子的材料的方法，没有特定的限制，具体地说，例如，可以采用将适度粉碎的固体有机金属化合物进行筛选，分成通过具有8mm大小的筛孔的颗粒和不能通过的颗粒，将筛选出来的8mm以下的固体有机金属化合物的粒子，进一步适度粉碎，分离出通过具有6mm的大小的筛孔的筛、不能通过2.5mm大小的筛孔的粒子，获得粒径为2.5～6mm的颗粒的固体有机金属化合物，然后，将这种粒径为2.5～6mm的颗粒作为固体有机金属化合物必须的成分，与通过具有8mm的大小的筛孔的筛获得8mm以下的固体有机金属化合物的颗粒进行混合的方法，以及，可以采用简单地为了使之包含粒径为2.5～6mm的颗粒，将适度粉碎的固体有机金属化合物中通过具有2.5～6mm的大小的筛孔的筛的颗粒全部回收的方法。
这样，在将固体有机金属化合物填充到填充容器内，流过载体气体的方法中，作为通过固体有机金属化合物的粒径在8mm以下，进而，在固体有机金属化合物中必须包含粒径为2.5～6mm的颗粒，能够获得可以长时间以恒定的浓度供应固体有机金属化合物的效果的理由，可以认为是由于必须包含粒径为2.5-6mm的颗粒，在由这种大小的颗粒形成的空间中，载体气体容易通过的缘故，在不包含固体有机金属化合物的粒径为2.5～6mm的颗粒的情况下，在由这些粒子形成的空间中，尽管在固体有机金属化合物的供应初期，在固体有机金属化合物中载体气体能够与固体有机金属化合物充分接触，但在长时间的使用过程中，则容易形成载体气体不能与固体有机金属化合物充分接触的原封不动地通过的流路。
从而，在使用载体气体的固体有机金属化合物的供应过程中，当不含有固体有机金属化合物的粒径为2.5～6mm的颗粒时，尽管在初期的供应稳定性没有问题，但在长时间稳定性方面在会产生不适当之处。如本发明所述，通过使用在固体有机金属化合物中必须含有固体有机金属化合物的粒径为2.5～6mm的颗粒的材料，不难形成流路，不仅短期的供应量稳定，而且载体气体可以长时间稳定地在固体有机金属化合物的填充层中流动，可以提高固体有机金属化合物的供应稳定性。
在本发明的填充方法中，能够使用的固体有机金属化合物用填充容器，其结构没有特定的限制，例如，可以原封不动地使用迄今为止公知的容器。
进而，在本发明的填充方法中，除前述结构的固体有机金属化合物用填充容器之外，还可以使用具有如下特征的固体有机金属化合物用填充容器，即，在具有载体气体导入口和载体气体排出口的固体有机金属化合物用填充容器中，具有将填充容器内部划分成多个纵向空间，从载体气体导入口被导入的载体气体，在各纵向空间流动，从载体气体排出被排出的结构。
图1～图4表示这种固体有机金属化合物用填充容器的一个例子。如图1～图4所示，本发明的填充方法中使用的固体有机金属化合物用填充容器，其结构为，至少用一个以上的间隔壁(1)将填充容器的内部沿纵向方向间隔开，从而划分成两个以上的空间。至于利用间隔壁(1)将空间间隔开的方式，例如，具有如图1～图4所示的划分空间的结构。
填充容器的外形，例如，除图1～图4所示的圆柱形容器之外，还可以制成三角柱、四角柱、五角柱、六角柱等角柱状的容器等。
进而，本发明的填充方法中使用的固体有机金属化合物用填充容器，其结构为，它具有通过由间隔壁(1)间隔开产生的填充容器内部的一个空间的载体气体导入口(2)，并具有通过剩下的空间之一的载体气体排出口(3)，例如，可以列举出图1～图4所示的结构。利用载体气体导入口(2)将载体气体导入到已填充固体有机金属化合物的填充容器内，使之在填充容器内部流动，由载体气体排出口(3)提取出在载体气体中具有饱和的固体有机金属化合物的气体，供应给MOCVD装置。所述载体气体导入口(2)及载体气体排出口(3)在填充容器上的设置位置，根据利用间隔壁(1)进行的间隔成空间的方式以及填充容器的使用状态，例如，有的采用将载体气体导入口(2)及载体排出口(3)设于填充容器的上部的结构，或者，例如采用将这些口设于填充容器的侧面的结构。
关于本发明中使用的填充容器的内部的间隔壁(1)，其特征在于，如图1～图4所示，所述间隔壁(1)配备有使载体气体从载体气体导入口(2)通过填充容器内的各空间向载体气体排出口(3)流动用的开口部(30)。
作为配备这种开口部(30)的间隔壁(1)的例子，例如，可以列举出图5～6的结构。
这些开口部(30)的位置，只要是载体气体能够从载体气体导入口(2)通过已填充固体有机金属化合物的空间向载体气体排出口(3)充分流动，这时所填充的固体有机金属化合物与载体气体充分接触，对有机金属化合物的供应没有妨碍的位置，没有特定的限制，特别是，为了使所填充的固体有机金属化合物与载体气体有效地饱和接触，对于载体气体流动用的开口部(30)，在将开口部(30)配置在间隔壁(1)的下部的情况下，将开口部(30)设置在从填充容器的内部底面起至容器内部高度在1/3以下，优选地，1/5以下，更优选地1/10以下的位置上，在将开口部(30)配置在间隔壁(1)的上部的情况下，将开口部(30)设置在从填充容器的内部底面起至容器内部高度在2/3以上，优选地，4/5以上，更优选地9/10以上的位置上。
采用本发明的充填方法的充填容器，根据上述构造，载体气体在间隔开的各空间中流动，并从载体气体排出口(3)排出。
关于本发明中使用的填充容器，作为配备有前述开口部(30)的间隔壁(1)的例子，作为间隔壁(1)为一个时的例子，例如可以采用图1所示的结构，作为间隔壁(1)为两个时的例子，例如可以采用图2所示的结构，进而，作为间隔壁(1)为三个以上时的例子，例如可以采用图3或图4所示的结构。
进而，根据配备在间隔壁(1)上的开口部(30)的位置，为了使载体气体从载体气体导入口(2)通过开口部(30)在整个空间内流动，并流向载体气体排出口(3)，可以制成在载体气体导入口(2)和载体气体排出口(3)的每一个上设置流路(31)的结构。作为具有在所述载体导入口(2)及载体排出口(3)的每一个上设置流路(31)的结构的填充容器的例子，例如，如图7、8所示的结构。
上述流路(31)，例如，可以采用图9所示的管状结构，以及，如图10或图11所示的在用间隔壁(1)间隔开的结构的下部具有流路下部开口部(32)的结构等。前述流路(5)，也可以将所述管状结构和用间隔壁(1)间隔开的结构的下部具有流路下部开口部(32)的结构组合起来的结构。
该流路(31)的流路下部开口部(32)的位置，最好是设置在从填充容器的内部底面起至容器内部高度的1/3以下、优选地1/5以下，更优选地1/10以下的位置上。
下面根据图1，说明在本发明的填充方法中使用的填充容器中载体气体的流动形式。首先，载体气体从载体气体导入口(2)被导入，在具有载体气体导入口(2)的空间内流动。载体气体通过开口部(4)在各空间流动，从载体气体排出口(3)排出，供应给MOCVD装置。这里，根据图1说明了载体气体的流动形式，但如图2～图4所示，在填充容器被划分成三个以上的空间时，载体气体通过设置在各间隔壁(1)上的开口部(30)流动。
关于这种流动形式，在如图7所示的分别在载体气体导入口(2)及载体气体排出口(3)上设置流路(31)的结构中，载体气体从载体气体导入口(2)被导入，流过流路(31)后，在具有载体气体导入口(2)的空间内流动。载体气体通过开口部(30)在各空间内流动，流过设于载体气体排出口(3)上的流路(31)，从载体气体排出口(3)被排出，供应给MOCVD装置。
进而，在本发明的填充方法用的固体有机金属化合物用填充容器中，还可以设置将固体有机金属化合物填充到在利用间隔壁(1)间隔开所产生的填充容器内部的空间内用的填充口(9)。通过设置该填充口(9)，能够以固体的形式投入固体有机金属化合物。在本发明中，填充容器的填充口，例如，如图1～4所示，可以设置在填充容器的上部。此外，通过制成能够将载体气体导入口(2)及/或载体气体排出口(3)与填充容器分开的结构，可以制成这些载体气体导入口(2)及/或载体气体排出口(3)与填充口(9)兼用的结构。被分离的载体气体导入口(2)及/或载体气体排出口(3)与填充容器，经由连接部件(26)再次连接起来使用。作为这种结构的例子，例如，如图12所示，在载体气体导入口(2)与填充容器之间，作为填充口，设置能够分开的连接部件(26)，经由该连接部再次结合起来使用。
此外，在本发明的填充方法用的填充容器中，例如，如图1～4所示，在载体气体导入口(2)及载体气体排出口(3)上，可以配置能够开闭的阀(22)，在载体气体流动时，打开阀(22)，此外，在不供应有机金属化合物的情况下，通常令阀处于关闭状态，防止从外部对固体有机金属化合物造成污染，并且防止其向填充容器外部升华、蒸发。
这样，本发明的填充方法用的填充容器，其结构为，填充容器内部被间隔壁(1)划分成多个空间，由载体气体导入口(2)导入的载体气体，在全部空间内，通过填充到各容器空间内的固体有机金属化合物的内部，由这些空间的上部向空间的下部流过，流向载体气体排出口(3)。这样，通过用间隔壁(1)将容器内部间隔开、划分成多个空间，各空间的截面面积缩小，载体气体与固体有机金属化合物的接触能够充分进行，所以，不像现有技术中那样形成流路，可以确保载体气体与固体有机金属化合物均匀的接触状态，能够利用载体气体长时间以恒定的浓度稳定地从填充容器向MOCVD供应固体有机金属化合物，通过向本容器中填充粒径经过控制的固体有机金属化合物，可以更有效地发挥出这种粒径控制的效果。
进而，在本发明的填充方法中，除前述结构的固体有机金属化合物用填充容器之外，也可以采用具有以下特征的固体有机金属化合物用填充容器，即，在具有载体气体导入口和载体气体排出口的固体有机金属化合物用填充容器中，将填充容器内部划分成多个纵向空间，利用载体气体流动方向反转机构，将从载体气体导入口导入的载体气体作为下向流在各纵向空间内流动，从载体气体排出口排出。
能够在本发明中使用的前述填充容器，只要是内部空间被划分成多个纵向空间，载体气体作为下向流在各纵向空间内流动的话，其结构没有特定的限制。
本发明的载体气体流动方向反转机构，是一种作为下向流在划分的纵向空间内流动的载体气体的流动方向反转，作为下向流供应给邻接的纵向空间的上方的机构。作为载体气体流动反转机构的具体的例子，可以列举出如图13至图20所示的在间隔壁上设置连接流路的机构，以及如图21给图22所示，用连接流路构成间隔壁的机构，以及如图23及图24所示，用间隔壁构成连接流路等机构，但并不局限于这些结构。
图13～图16表示本发明中使用的固体有机金属化合物用填充容器的一个例子。如图13～图16所示，本发明的填充方法中使用的固体有机金属化合物用填充容器，具有用至少一个以上的间隔壁(1)将填充容器的内部沿纵向方向间隔开，划分成至少两个以上的空间的结构。利用间隔壁(1)将空间间隔开的方式，例如，有如图1～4所示的划分空间的结构。
填充容器的外形，例如，除如图13～16所示的圆柱形容器之外，还可以制成三角柱、四角柱、五角柱、六角柱等角柱状的容器。
进而，本发明的填充方法中使用的固体有机金属化合物用填充容器，是一种具有通过用间隔壁(1)间隔开形成的填充容器的一个空间的载体气体导入口(2)，并具有通过剩余的空间之一的载体气体排出口(3)的结构，例如，可以列举出图13～图14的结构。利用载体气体导入口(2)将载体气体导入到已填充有固体有机金属化合物的填充容器内，使之在填充容器内流动，利用载体气体排出口(3)作为将有机金属化合物在载体气体中饱和的气体提取出来，供应给MOCVD装置。这种载体气体导入口(2)及载体气体排出口(3)在填充容器上的设置位置，根据由间隔壁(1)进行的空间的间隔方式及填充容器的使用形式等，例如，具有在填充容器上部设置载体气体导入口(2)及载体气体排出口(3)的结构，此外，例如，具有将它们设置在填充容器的侧面上的结构。
关于本发明的填充容器的内部的间隔壁(1)，如图13～16所示，所述间隔壁(1)配备有连接流路(6)，所述连接流路具有使载体气体从载体气体导入口(2)通过填充容器的各空间向载体气体排出口(3)流动用的下部开口部(4)及上部开口部(5)。
此外，本发明的填充容器，如图13～16所示，具有被导入填充容器内部的载体气体，从连接流路(6)的下部开口部(4)被导入，向上部开部(5)排出的结构。
由于本发明的填充容器配备上述结构的流路，所以，载体气体在被划分成的各个空间内流动，从载体气体排出口(3)被排出。
进而，如图13～16所示，本发明的填充容器配备有排出用流路(8)，所述排出用流路具有将载体气体从包含有载体气体排出口(3)的空间的下部向载体气体排出口(3)排出的下部开口部(7)。
在本发明的填充容器中，作为前述连接流路(6)及流路(8)的例子，作为有一个间隔壁(1)时的例子，例如，可以有图13所示的结构，此外，作为有两个间隔壁(1)的例子，有图14所示的结构，进而，作为有三个以上的间隔壁(1)的例子，例如，可以有图15或图16所示的结构。
在本发明的固体有机金属化合物用填充容器中，上述连接流路(6)，例如，可以设置一个或多个图17～20所示的管状流路。
下面，基于图13说明本发明的填充容器中的载体气体的流动形式。首先，载体气体从载体气体导入口(2)被导入，在具有载体气体导入口(2)的空间内下降。载体气体从位于容器底部附近的作为载体气体流动方向反转机构的连接流路(6)的下部开口部(4)流入，作为上向流在连接流路(6)内流动，被供应给具有载体气体排出口(3)的空间的上部。供应给具有载体气体排出口(3)的空间的上部的载体气体下降。从位于具有载体气体排出口(3)的空间的下部附近的排出用流路(8)的下部开口部(7)在排出用流路(8)内上升，从载体气体排出口(3)排出，供应给MOCVD装置。这里，基于图13说明了载体气体的流动形式，但如图14～图16所示，在填充容器被划分成三个以上的空间的情况下，利用设于各间隔壁(1)上的连接用流路(6)，载体气体在各空间内从上方向下方作为下降流流动。
此外，例如，如图21～24所示，在间隔壁(1)兼作连接流路(6)的结构中，也达到同样的效果。作为这些结构，例如，如图21所示，将管状结构物排列成沿容器纵向方向的各个管状结构物，以将管状结构物连接起来的形式将它们的之间的间隙堵塞，或者，如图22所示，制成将管状结构物之间的间隙用间隔壁(1)堵塞的结构，进而，相对于载体气体的流动方向，在上游侧的空间侧的管状结构物的下部设置开口部，将其作为下部开口部(4)，在下游侧的空间侧的管状结构物的上部设置开口部，将其作为上部开口部(5)，此外，也可以如图23或图24所示，利用两个间隔壁(1)，相对于载体气体流动方向，在上游侧的空间侧的间隔壁(1)的下部设置开口部，将其作为下部开口部(4)，在下游侧的空间侧的间隔壁(1)的下部设置开口部，将其作为上部开口部(5)。前述连接流路(6)，也可以是这些管状结构的流路与将间隔壁(1)兼作连接流路(6)的结构的流路组合起来的流路。
此外，在本发明的填充容器中，对于将载体气体从具有载体气体排出口(3)的空间的下部向载体气体排出口(3)排出的具有下部开口部(7)的排出用流路(8)，例如，如图25所示，也可以采用下部具有开口部的管状结构，以及，如图26或图27所示，具有用间隔壁(1)间隔开的结构的下部带有下部开口部(7)的结构等。前述排出用流路(8)，也可以采用将这些管状结构的流路与用间隔壁(1)间隔开的结构的下部带有开口部(7)的流路的组合起来的流路。
进而，在本发明的固体有机金属化合物用填充容器中，在具有流通各个载体气体用的下部开口部(4)及上部开口部(5)的连接流路(6)，以及具有从载体气体排出口(3)的空间的下部将载体气体向载体气体排出口(3)排出的下部开口部(7)的排出用流路(8)中，这些上部开口部(5)和下部开口部(4)的位置，只要是载体气体能够从载体气体导入口(2)，通过填充有固体有机金属化合物的空间和连接流路(6)以及具有载体气体向载体气体排出口(3)排出的下部开口部(7)的排出用流路(8)充分地向载体气体排出口(3)流动，这时，所填充的固体有机金属化合物能够与载体气体充分接触，对于有机金属化合物的稳定供应没有妨碍的位置即可，没有特定的限制，特别是，为了有效地使所填充的固体有机金属化合物与载体气体饱和地接触，在具有使载体气体流动用的下部开口部(4)及上部开口部(5)的连接流路(6)中，将下部开口部(4)设置在从填充容器的内部底面起到容器内部高度的1/3以下，优选地1/5以下，更优选地1/10以下的位置上，上部开口部(5)设置在从填充容器的内部底面起到容器内部高度的2/3以上，优选地4/5以上，更优选地9/10以上的位置上，在配备有从具有载体气体排出口(3)的空间的下部使载体气体向载体气体排出口(3)排出的下部开口部(7)的排出用流路(8)中，下部开口部(7)最好设置在从填充容器的内部底面起到容器内部高度的1/3以下，优选地1/5以下，更优选地1/10以下的位置上。
在将固体有机金属化合物填充到本发明的填充容器中，用于向MOCVD装置供应有机金属化合物的情况下，在填充容器内部的空间内填充固体有机金属化合物。
进而，在本发明的固体有机金属化合物用填充容器中，可以设置将固体有机金属化合物填充到用间隔壁(1)间隔开产生的填充容器内部的空间内用的填充口(9)。通过设置该填充口(9)，能够将固体有机金属化合物作为固体原封不动地投入。在本发明中，填充容器的填充口，例如，如图13～16所示，可以设置在填充容器的上部。此外，通过制成能够将载体气体导入口(2)及/或载体气体排出口(3)与填充容器分开的结构，可以制成这些载体气体导入口(2)及/或载体气体排出口(3)与填充口(9)兼用的结构。被分离的载体气体导入口(2)及/或载体气体排出口(3)与填充容器，经由连接部件(26)再次连接起来使用。这时，通过将连接到载体气体排出口(3)上的流路(8)制成可以卸下的结构，固体有机金属化合物的填充变得很容易。作为这种结构的例子，例如，如图28所示，在载体气体导入口(2)与填充容器之间，设置能够分开的连接部件(26)，经由该连接部再次结合起来使用。
此外，在本发明的填充容器中，例如，如图13～16所示，在载体气体导入口(2)及载体气体排出口(3)上，可以配备能够开闭的阀(22)，在载体气体流动时，将阀(22)打开使用，此外，在不供应有机金属化合物时，通常使阀处于关闭状态，防止从外部将固体有机金属化合物污染，并防止向填充容器外部升华、蒸发。
这样，用于本发明的填充方法的填充容器，其结构为，填充容器内部被间隔壁(1)划分成多个空间，由载体气体导入口(2)导入的载体气体，在全部空间中，在填充到各个容器空间内的固体有机金属化合物中，从空间的上部向空间的下部通过，流向载体气体排出口(3)。这样，通过用间隔壁(1)将容器内部间隔开、划分成多个空间，各空间的截面面积缩小，载体气体与固体有机金属化合物的接触能够充分进行，所以，不像现有技术中那样形成流路，可以确保载体气体与固体有机金属化合物均匀的接触状态，能够利用载体气体长时间以恒定的浓度稳定地从填充容器向MOCVD供应固体有机金属化合物，通过向本容器中填充粒径经过控制的固体有机金属化合物，可以更有效地发挥出这种粒径控制的效果。
在利用本发明的向固体有机金属化合物用填充容器内填充固体有机金属化合物的填充方法，将固体有机金属化合物填充到填充容器内，将有机金属化合物供应给MOCVD进行使用的情况下，在填充容器内部的空间内填充固体有机金属化合物。
在本发明的向固体有机金属化合物用填充容器内填充固体有机金属化合物的填充方法中，作为向填充容器内部的空间填充固体有机金属化合物的方法，可以原封不动地采用迄今为止已知的方法，例如，可以采用通过使固体有机金属化合物升华而填充到填充容器内的方法，以及，例如，将有机金属化合物作为载体气体中的饱和蒸气导入填充容器内填充的方法，进而，例如，将有机金属化合物加热到熔点以上形成液状导入到填充容器内的方法等，但这些方法，在大多数情况下，难以进行固体有机金属化合物的粒径的控制。
通常，在本发明的将对粒径进行过控制的固体有机金属化合物向固体有机金属化合物用填充容器内的填充过程中，无需进行前面所述的特殊的操作，通过使用设置将固体有机金属化合物向填充容器空间的内部空间填充用的填充口的填充容器，可以将在填充容器的外部进行过粒径控制的固体有机金属化合物以固体形式原封不动地投入。
这种固体有机金属化合物，例如，是在空气中着火的物质的情况下，从前述固体有机金属化合物的填充口的填充作业，例如，可以在氮，氩，氦等对固体有机金属化合物为惰性的气体的气氛下进行。
对于能够填充到本发明的填充容器中使用的固体有机金属化合物，可以应用在到目前为止已知的填充容器中使用的固体有机金属化合物，不言而喻，对于其它固体有机金属化合物，也可以使用在利用载体气体供应使用的温度和压力下，相对于载体气体足以具有所需的饱和蒸气压、并且在供应条件下是固体的有机金属化合物。作为这些固体有机金属化合物的具有代表性的例子，有烷基金属化合物，茂金属化合物，β-二酮络合物，加合物化合物，具体地说，例如，可以列举出三甲基铟，二甲氯铟，三苯铝，三苯铋，叔丁基锂等烷基金属化合物，环戊二烯合铟，双(环戊二烯基)镁，双(环戊二烯基)锰，二茂铁等茂金属化合物，乙酰丙酮钡络合物，乙酰丙酮锶络合物，乙酰丙酮铜络合物，乙酰丙酮钙络合物，二新戊酰基甲酸钡络合物，二新戊酰基甲酸锶络合物，二新戊酰基甲酸铜络合物，二新戊酰基甲酸钇络合物，二新戊酰基甲酸钙络合物等β-二酮络合物，三甲基铟·三甲基胂加合物，三甲基铟·三甲基膦加合物，二新戊酰基甲酸钡·1，10-菲咯啉等的加合物化合物等。
此外，在使用利用本发明的填充方法填充有固体有机金属化合物的填充容器时的压力，可以不用变更，采用迄今为止已知的填充容器中使用的条件，只要是能够长时间稳定地向MOCVD装置供应固定有机金属化合物的条件，没有特定的限制，在加压、常压、减压条件下都能使用，通常，可以从常压附近到减压的条件下使用。
进而，对于使用利用本发明的填充方法填充有固体有机金属化合物的填充容器时的温度，可以不作改变地采用到目前为止已知的条件，可以采用通常使用的固体有机金属化合物相对于载体气体能够获得所需的供应足够的饱和蒸气压、并且在供应的条件下变成固体的条件。
在利用本发明的填充方法填充有固体有机金属化合物的填充容器中，载体气体也可以使用迄今为止已知的所有气体，例如，氮，氩，氦等惰性气体或氢气等。
此外，在利用本发明的填充方法填充有固体有机金属化合物的填充容器中，在迄今为止已知的填充容器中，可以使用和固体有机金属化合物一起填充使用的已知的填充材料。作为这种填充材料，其材质，例如，使用不锈钢，玻璃，陶瓷，氟系树脂等，优选地，可以使用不锈钢。此外，作为填充材料的形状，可以使用圆形，角形，圆筒状，线圈状，弹簧状，球状等各种形状，例如，作为这些例子，可以使用蒸馏用的各种填料，例如，迪克松填料(Dixon packing)，赫利填料(ヘリパック)，芬斯克(フェンスケ)等。此外，也可以使用纤维填充材料。
在发明中，作为填充材料的大小，可以采用能够通过配备在填充容器上的填充口的开口部的大小，通常为0.8～8mm，优选地为0.8～6mm，更优选地为0.8～5mm。
这些填充材料，在本发明的填充容器中，可以用迄今为止已知的方法填充到填充容器中，和固体有机金属化合物一起使用。
此外，本发明的填充方法，不仅用于固体有机金属化合物，也可以用作具有其它蒸气压的固体无机化合物，固体有机化合物或者固体金属等一般的固体物质的填充方法。这样，本发明的填充方法，也可以作为代替上述的固体有机金属化合物，用载体气体将其它固体物质作为在载体气体中饱和的气体提取出来用的填充方法。
下面，利用实施例对本发明进行详细说明。
实施例1作为固体有机金属化合物，使用三甲基铟。
在氮气氛下将三甲基铟粉碎，利用具有4.75mm筛孔的筛，将三甲基铟制成粒径4.75mm以下的颗粒。进而，从通过该筛的粒径在4.75mm以下的三甲基铟颗粒中，利用具有1mm筛孔的筛，除去粒径1mm以下的三甲基铟，调制成具有4.75mm以下的粒径的三甲基铟。
对这种三甲基铟颗粒的粒径进行确认，50％以上的粒径在2.5～4.75mm大小。
利用这样获得的包含粒径2.5～4.75mm的三甲基铟，试验供应的稳定性。
供应稳定性的试验用以下方法进行。
在氮气氛下，将用前述方法进行粒径控制的三甲基铟200g和0.9mm×1.8mm×1.8mm的不锈钢制填充材料263g，以及2.5mm×5.0mm×5.0mm的不锈钢制填充材料97g，从填充口(9)填充到如图28所示的外径为60.5mmφ的SUS制填充容器中。在这种填充操作中，将连接部件(26)分离，将其作为填充口(9)进行填充。
其次，将载体气体排出口(3)连接到用三甲基铟捕集用的由干冰-甲醛冷却的捕集器上。将连接载体气体排出口(3)和用冰-甲醛冷却的捕集器的配管加热，该配管内未析出三甲基铟。将加入三甲基铟和填充材料的填充容器浸入25℃的恒温槽，在供应稳定性试验装置系统内的压力在大气压力附近的条件下，从填充容器的载体气体导入口(3)每分钟流过500cc氮气，每8小时测定钡由干冰-甲醛冷却的捕集器捕集的三甲基铟的重量。同时，利用超声波式气体浓度计(商品名エピンントマススヮン公司制)测定含有三甲基铟的蒸气的载体气体的气相的气体浓度。
其结果示于图29。在图29所示的曲线纵轴上，表示每小时三甲基铟的供应量，在横轴上以重量％表示所供应的三甲基铟的使用比例。
供应稳定性的试验结果，在利用本发明的填充方法的情况下，直到使用比例为91重量％为止，三甲基铟的供应速度都是稳定的。
这样，通过使用包含有粒径为2.5～4.75mm的颗粒的固体有机金属化合物的颗粒，能够以恒定的浓度进行固体有机金属化合物的供应，进而，在获得稳定的供应速度的条件下，可以增加固体有机金属化合物的使用比例。其结果是，可以提高稳定地供应固体有机金属化合物的时间。
比较例1在实施例1中，在氮气氛下粉碎三甲基铟，使用具有2.36mm的筛孔的筛，将三甲基铟制成粒径为2.36mm以下的颗粒，除此之外，进行和实施例1同样的操作，进行固体有机金属化合物的供应稳定性试验。其结果示于图30。图30所示的曲线的纵轴上，表示每一小时的三甲基铟的供应量，在横轴上以重量％表示所供应的三甲基铟的使用比例。供应稳定性的试验结果，不包含粒径为2.5～6mm的颗粒的三甲基铟的供应速度，在使用比例到77重量％为止是稳定的。
这样，在填充使用不含粒径为2.5～6mm的三甲基铟的颗粒的三甲基铟时，不能获得如实施例1那样的长时间稳定地供应速度。
实施例2在实施例1中，使用图28所示的外径76mmφ的US制填充容器，经过粒径控制的三甲基铟400g，以及0.9mm×1.8mm×1.8mm的不锈钢制填充材料394g，以及2.5mm×5.0mm×5.0mm的不锈钢制填充材料78g，除此之外，进行和实施例1相同的操作，进行固体有机金属化合物的供应稳定性的试验。其结果示于图31。图31所示的曲线的纵轴上表示每一小时的三甲基铟供应量，在横轴上以重量％表示三甲基铟的使用比例。供应稳定性的试验结果，包含有粒径为2.5～6mm的颗粒的三甲基铟的供应速度，直到使用比例为85重量％都是稳定的。
实施例3在实施例1中，将填充容器制成具有从图34所示的结构的容器中除去扩散器(20a)的结构的外径为35mmφ的玻璃制容器，利用对粒径进行过控制的三甲基铟100g，除此之外，进行和实施例1同样的操作，试验固体有机金属化合物的供应稳定性。供应稳定性的试验结果，含有粒径为2.8～4.75mm的颗粒的三甲基铟的供应速度，直到使用比例为76重量％是稳定的。
比较例2
在实施例2中，在氮气氛下粉碎三甲基铟，使用具有2.36mm的筛孔的筛，将三甲基铟制成粒径为2.36mm以下的颗粒，除此之外，进行和实施例1同样的操作，进行固体有机金属化合物的供应稳定性试验。其结果示于图32。图32所示的曲线的纵轴上，表示每一小时的三甲基铟的供应量，在横轴上以重量％表示所供应的三甲基铟的使用比例。供应稳定性的试验结果，不包含粒径为2.5～6mm的颗粒的三甲基铟的供应速度，在使用比例到59重量％为止是稳定的。
这样，在填充使用不含粒径为2.5～6mm的三甲基铟的颗粒三甲基铟时，不能获得如实施例2那样的长时间稳定地供应速度。
比较例3在实施例3中，在氮气氛下粉碎三甲基铟，将三甲基铟制成粒径0.1～0.3mm的颗粒，除此之外，进行和实施例3同样的操作，试验固体有机金属化合物的供应稳定性。供应稳定性的试验结果，粒径为0.1～0.3mm的颗粒的三甲基铟的供应速度，到使用比例为20重量％时是稳定的。
这样，在填充使用粒径为0.1～0.3mm的颗粒的三甲基铟时，不能像实施例3那样获得长时间稳定的供应速度。
工业上的利用可能性根据本发明，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器中时，通过必须包含固体有机金属化合物的粒径为特定大小的颗粒，不仅确保初期的稳定性，而且可以长时间稳定地向MOCVD装置等气相外延生成用装置供应固体有机金属化合物。
权利要求
1.一种向固体有机金属化合物用填充容器填充固体有机金属化合物的填充方法，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器内的方法中，其特征在于，固体有机金属化合物为粒径在8mm以下的颗粒，进而，在固体有机金属化合物中必须包含粒径为2.5～6mm的颗粒。
2.如权利要求1所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，在前述固体有机金属化合物中有填充材料共存。
3.如权利要求2所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，前述填充材料的大小为0.8～8mm。
4.如权利要求1至3中任何一项所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，前述固体有机金属化合物用填充容器，是具有载体气体导入口和载体气体排出口的固体有机金属化合物用填充容器，所述固体有机金属化合物用填充容器的构造为，填充容器内部被划分多个纵向空间，从载体气体导入口被导入的载体气体在各纵向空间内流动，从载体气体排出口被排出。
5.如权利要求4所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，在前述固体有机金属化合物用填充容器中，前述固体有机金属化合物用填充容器具有(a)利用至少一个以上的间隔壁沿纵向方向将填充容器内部间隔开，将填充容器的内部至少划分成两个以上的空间的结构，(b)在利用间隔壁间隔开产生的填充容器内部的空间，具有配备载体气体导入口的空间，和配备载体气体排出口的空间，(c)在填充容器的内部的间隔壁中，具有配备使载体气体从载体气体导入口通过填充容器内的各个空间向载体气体排出口流动用的开口部的间隔壁。
6.如权利要求5所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，在前述开口部，在将开口部配置在间隔壁的下部的情况下，将开口部设置在从填充容器的内部底面起到容器内部高度的1/3以下的位置处，在将开口部配置在间隔壁的上部的情况下，将开口部设置在从填充容器的内部底面起到容器内部高度的2/3以上的位置处。
7.如权利要求4或5所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，前述固体有机金属化合物用填充容器，具有将固体有机金属化合物填充到利用间隔壁间隔开产生的填充容器的内部的空间中用的填充口。
8.如权利要求1至3中任何一项所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，前述固体有机金属化合物用填充容器，其结构为，在具有载体气体导入口和载体气体排出口的固体有机金属化合物用填充容器中，将填充容器内部划分成多个纵向空间，利用载体气体流动方向反转机构将从载体气体导入口被导入的载体气体作为下向流在各纵向空间内流动，从载体气体排出口排出。
9.如权利要求8所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，在前述固体有机金属化合物用填充容器中，所述固体有机金属化合物用填充容器包括(d)利用至少一个以上的间隔壁沿纵向方向将填充容器内部间隔开，将填充容器的内部至少划分成两个以上的空间的结构，(e)在利用间隔壁间隔开产生的填充容器内部的空间中，具有配备载体气体导入口的空间，和配备载体气体排出口的空间，(f)在填充容器的内部的间隔壁中，具有这样的间隔壁，它配备具有使载体气体从载体气体导入口通过填充容器内的各个空间向载体气体排出口流动用的下部开口部及上部开口部的连接流路，(g)所述连接流路的结构为，被导入到填充容器内部的载体气体，从连接流路的下部开口被导入，向上部开口部排出，(h)在具有载体气体排出口的空间的下部，配备有将载体气体向载体气体排出口排出的下部开口部的排出用流路。
10.如权利要求8所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，在前述连接流路中，在连接流路的下部开口部设置从填充容器的内部底面至容器内部高度的1/3以下的位置上，将连接流路的上部开口部设置在从填充容器的内部底面至容器内部高度的2/3以上的位置上，在前述排出用流路中，将排出用流路的下部开口部设置在从填充容器的内部底面至容器内部高度的1/3以下的位置上。
11.如权利要求8或10所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，前述固体有机金属化合物用填充容器，具有将固体有机金属化合物填充到利用间隔壁间隔开所产生的填充容器的内部的空间中用的填充口。
12.如权利要求8或9所述的固体有机金属化合物的填充方法，其特征在于，前述固体有机金属化合物用填充容器，具有将固体有机金属化合物填充到利用间隔壁间隔开产生的填充容器的内部的空间中用的填充口。
13.如权利要求1至12中任何一项所述的固体有机金属化合物的填充方法，其中，固体有机金属化合物是三甲基铟。
14.一种固体有机金属化合物用填充容器，其利用权利要求1至3中任何一项所述的填充方法填充有固体有机金属化合物。
15.如权利要求14所述的固体有机金属化合物用填充容器，前述固体有机金属化合物用填充容器是具有权利要求4至12中任一项所述的结构的固体有机金属化合物用填充容器。
全文摘要
提供一种能够向将固体有机金属化合物长时间以恒定的浓度稳定地供应给MOCVD等气相外延生成装置的固体有机金属化合物用填充容器内填充固体有机金属化合物的填充方法。通过一种向固体有机金属化合物用填充容器中填充固体有机金属化合物的填充方法，在将固体有机金属化合物填充到固体有机金属化合物用填充容器中的填充方法中，其特征为，固体有机金属化合物是粒径在8mm以下的颗粒，进而，在固体有机金属化合物中必须包含粒径在2.5～6mm的颗粒。
文档编号H01L21/205GK1590583SQ20041006381
公开日2005年3月9日 申请日期2004年7月9日 优先权日2003年7月11日
发明者富安静夫, 德留功一, 羽贺健一 申请人:东曹精细化工株式会社