惰性基体弥散燃料芯块及其制备方法与流程

本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种惰性基体弥散燃料芯块及其制备方法。

背景技术：

核燃料能量密度高，co2等有害气体排放少，是解决石化资源紧缺和环境污染严重的重要手段。核能发电是清洁能源，核能的优势明显，随着核电能源比例的不断增大，核能发电的地位越显突出。然而，核能是利用铀等重金属元素裂变产生的能量，裂变会形成具有一定放射性的裂变产物。因此，做好辐射防护和防止放射性产物泄露是核电安全的关键，也是开发核能的前提。在人类和平利用核能的道路上曾发生多起核放射性泄露事件，特别是2011年日本福岛核电事故，提升传统uo2-zr合金体系燃料组件的事故容错能力成为人们关注的焦点。

uo2熔点高、辐照肿胀小，但热导率低，在深燃耗下裂变气体包容能力差。低热导率的uo2芯块使得uo2-zr燃料体系在运行过程中形成较大的温度梯度，燃料棒的uo2芯块的中心温度达到1500℃以上。芯块的芯部温度高，裂变气体释率大，且高的温度梯度导致芯块产生热应力，降低燃料元件的安全性。此外，在失水事故工况条件下，芯块芯部温度越高，传热至燃料棒包壳的能量越多，且裂变气体释放量越大，增加了燃料棒包壳破损的风险，甚至引发堆芯熔化。因此，开发先进核燃料，研究高热导率、低裂变气体释放率的核燃料芯块是提高核反应堆燃料元件事故容错能力的关键。

imdp是借鉴高温气冷堆燃料球技术，以triso微球为核燃料载体，将triso微球弥散分布于sic基体中，是事故容错燃料芯块的重要研究方向。imdp芯块中，高热导率的sic基体包覆triso微球，保护triso微球的完整性，同时高效传导热量。而且，triso颗粒和imdp的特殊结构设计保证芯块在深燃耗下抑制裂变气体的释放。imdp核燃料芯块的sic基体熔点高、热导率高，triso微球裂变气体释放率低，这些优点提升了燃料元件的事故容错能力。

imdp芯块是triso微球弥散分布于粉末的sic基体中，美国橡树岭国家实验室采用热压烧结的方法，将triso颗粒与sic粉末混合后进行热压烧结，此工艺较为成熟，并相较于纯uo2芯块热导率有一定提高，但此方法存在一些缺点：(1)压制生坯过程困难，尤其是外层的无燃料区，常无法与燃料区紧密结合；(2)烧结温度高，不利于芯块综合性能的提升。

技术实现要素：

本发明要解决的技术问题在于，提供一种提高燃料芯块综合性能的惰性基体弥散燃料芯块的制备方法以及制得的惰性基体弥散燃料芯块。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：

s1、预制无燃料区：将sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片并进行无压烧结；

s2、预制燃料区：将具有sic包覆层的triso颗粒压制成圆柱体；

s3、将所述圆柱体装入所述圆筒体内，在所述圆筒体的相对两端分别放置所述圆片，放电等离子体烧结，制得惰性基体弥散燃料芯块；

所述圆柱体形成所述惰性基体弥散燃料芯块的燃料区，所述圆筒体和圆片形成所述惰性基体弥散燃料芯块的无燃料区。

优选地，步骤s1中，无压烧结后的所述圆筒体和圆片的密度分别为60％-80％。

优选地，步骤s1中，无压烧结时，在所述圆筒体和圆片上覆盖sic粉末。

优选地，所述圆筒体的壁厚为3-5mm，所述圆片的厚度为2-3mm。

优选地，所述圆片的直径与所述圆筒体的外径相等；所述圆柱体的外径与所述圆筒体的内径相等。

优选地，步骤s3中，所述放电等离子体烧结中，烧结温度为1600-2000℃，烧结压力为10-50mpa，保温时间为5-20min。

优选地，所述制备方法还包括以下步骤：

s0、将烧结助剂、sic粉末、分散剂进行混合，得到分散均匀的sic混合浆料；

步骤s1包括：

s1.1、取所述sic混合浆料进行干燥，形成sic混合粉末；

s1.2、将所述sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片；

s1.3、将所述圆筒体和圆片在无压条件下烧结。

优选地，步骤s2包括：

s2.1、取所述sic混合浆料并将其喷涂在triso颗粒表面，干燥后在triso颗粒上形成sic包覆层；

s2.2、将具有sic包覆层的triso颗粒在20-40mpa压力下压制形成圆柱体。

本发明提供另一种惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：

s1、预制无燃料区：将sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片并进行无压烧结；

s2、将具有sic包覆层的triso颗粒填充到所述圆筒体内，并将所述圆筒体内的所述triso颗粒压制形成圆柱体；

s3、在所述圆筒体的相对两端分别放置所述圆片，放电等离子体烧结，制得惰性基体弥散燃料芯块；

所述圆柱体形成所述惰性基体弥散燃料芯块的燃料区，所述圆筒体和圆片形成所述惰性基体弥散燃料芯块的无燃料区。

优选地，步骤s1中，无压烧结后的所述圆筒体和圆片的密度分别为60％-80％；

无压烧结时，在所述圆筒体和圆片上覆盖sic粉末。

优选地，所述圆筒体的壁厚为3-5mm，所述圆片的厚度为2-3mm。

优选地，步骤s3中，所述放电等离子体烧结中，烧结温度为1600-2000℃，烧结压力为10-50mpa，保温时间为5-20min。

优选地，所述制备方法还包括以下步骤：

s0、将烧结助剂、sic粉末、分散剂进行混合，得到分散均匀的sic混合浆料；

步骤s1包括：

s1.1、取所述sic混合浆料进行干燥，形成sic混合粉末；

s1.2、将所述sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片；

s1.3、将所述圆筒体和圆片在无压条件下烧结。

优选地，步骤s2包括：

s2.1、取所述sic混合浆料并将其喷涂在triso颗粒表面，干燥后在triso颗粒上形成sic包覆层；

s2.2、将具有sic包覆层的triso颗粒填充到所述圆筒体内，在20-40mpa压力下，将所述圆筒体内的所述triso颗粒压制形成圆柱体。

本发明还提供一种惰性基体弥散燃料芯块，采用上述任一项所述的制备方法制得。

本发明的有益效果：预制无燃料区，将无燃料区的密度控制与燃料区压制后的密度接近，减小烧结后惰性基体弥散燃料芯块中燃料区基体密度和无燃料区的密度差异，改善燃料区triso(tristrutural-isotropic，简称triso)颗粒外围轮廓结构，尽可能扩大燃料区，提高芯块整体的triso体积含量，进一步提高惰性基燃料的综合性能。

附图说明

下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：

图1是本发明第一实施例的制备方法的流程图；

图2是本发明第一实施例的制备方法制得的芯块的ct三位透视图；

图3是本发明第二实施例的制备方法的流程图。

具体实施方式

为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。

如图1所示，本发明第一实施例的惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，可包括以下步骤：

s0、将烧结助剂、sic粉末、分散剂按预定比例进行混合，得到分散均匀的sic混合浆料。

制得的sic混合浆料用于后续无燃料区和燃料区的原料。

s1、预制无燃料区：将sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片并进行无压烧结。

步骤s1进一步可包括：

s1.1、取步骤s0制得的sic混合浆料进行干燥，形成sic混合粉末。

s1.2、将sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片。

一个圆筒体对应配置两个圆片。

s1.3、将圆筒体和圆片在无压条件下烧结，使其致密化。

步骤s1中，压制形成的圆筒体的壁厚可为3-5mm，圆片的厚度可为2-3mm。

控制无压烧结后的圆筒体和圆片的密度分别为60％-80％，使其与芯块的燃料区的密度接近或相同，减小两者之间的密度差异。

无压烧结时，根据所要的圆筒体和圆片的密度，控制烧结温度，使得烧结后的圆筒体和圆片的密度在要求范围内。

无压烧结时，在圆筒体和圆片上覆盖sic粉末，主要是减小或防止sic混合粉末中各种助剂的挥发。

s2、预制燃料区：将具有sic包覆层的triso颗粒压制成圆柱体。

将具有sic包覆层的triso颗粒压制成圆柱体的压力为20-40mpa。在圆柱体中，sic包覆层形成基体，triso颗粒分散在基体中；triso颗粒在圆柱体中含量占40-60％。圆柱体的密度为40-50％。

步骤s2进一步可包括：

s2.1、取步骤s0制得的sic混合浆料，并将sic混合浆料喷涂在triso颗粒表面，干燥后在triso颗粒上形成sic包覆层。

s2.2、将具有sic包覆层的triso颗粒在20-40mpa压力下压制形成圆柱体。

圆柱体的尺寸对应圆筒体，例如，圆柱体的外径与圆筒体的内径相等或稍小于圆筒体的内径，圆柱体的高度与圆筒体的高度相等。

s3、将圆柱体装入圆筒体内，在圆筒体的相对两端分别放置圆片，放电等离子体烧结，制得惰性基体弥散燃料芯块。

圆柱体形成惰性基体弥散燃料芯块的燃料区，圆筒体和圆片形成惰性基体弥散燃料芯块的无燃料区。

其中，圆片的直径与圆筒体的外径相等，圆片在圆筒体的端部将圆筒体及其内部的圆柱体覆盖。圆柱体的外径与圆筒体的内径对应，从而圆柱体可吻合装配在圆筒体内。

放电等离子体烧结在石墨模具中进行。放电等离子体烧结时，烧结温度为1600℃-2000℃，烧结压力为10mpa-50mpa，保温时间为5min-20min。烧结完成后，随炉冷却，获得惰性基体弥散燃料芯块。

由于无燃料区是先预制成型，放电等离子体烧结时，无燃料区对燃料区的triso颗粒起到一个约束作用，烧结后的芯块中triso颗粒分布的外围轮廓较为规则。如图2所示，其示出了本实施例制备方法制得的芯块的ct三位透视图，从图中看出，triso颗粒的外围轮廓较为规则，其主要是由于无燃料区的密度较高，对triso颗粒有约束力，防止了triso颗粒向无燃料区移动。

如图3所示，本发明第二实施例的惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，可包括以下步骤：

s0、将烧结助剂、sic粉末、分散剂按预定比例进行混合，得到分散均匀的sic混合浆料。

制得的sic混合浆料用于后续无燃料区和燃料区的原料。

s1、预制无燃料区：将sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片并进行无压烧结。

步骤s1进一步可包括：

s1.1、取步骤s0制得的sic混合浆料进行干燥，形成sic混合粉末。

s1.2、将sic混合粉末分别压制成圆筒体和圆片。

一个圆筒体对应配置两个圆片。

s1.3、将圆筒体和圆片在无压条件下烧结，使其致密化。

步骤s1中，压制形成的圆筒体的壁厚可为3-5mm，圆片的厚度可为2-3mm。

控制无压烧结后的圆筒体和圆片的密度分别为60％-80％，使其与芯块的燃料区的密度接近或相同，减小两者之间的密度差异。

无压烧结时，根据所要的圆筒体和圆片的密度，控制烧结温度，使得烧结后的圆筒体和圆片的密度在要求范围内。

无压烧结时，在圆筒体和圆片上覆盖sic粉末，主要是减小或防止sic混合粉末中各种助剂的挥发。

s2、将具有sic包覆层的triso颗粒填充到圆筒体内，并将圆筒体内的具有sic包覆层的triso颗粒压制形成圆柱体。

将具有sic包覆层的triso颗粒压制成圆柱体的压力为20-40mpa。在圆柱体中，sic包覆层形成基体，triso颗粒分散在基体中；triso颗粒在圆柱体中含量占40-60％。圆柱体的密度为40-50％。

步骤s2进一步可包括：

s2.1、取步骤s0制得的sic混合浆料，并将sic混合浆料喷涂在triso颗粒表面，干燥后在triso颗粒上形成sic包覆层。

s2.2、将具有sic包覆层的triso颗粒填充到圆筒体内，在20-40mpa压力下，将圆筒体内的triso颗粒压制形成圆柱体。

圆柱体的尺寸对应圆筒体，例如，圆柱体的外径与圆筒体的内径相等或稍小于圆筒体的内径，圆柱体的高度与圆筒体的高度相等。

s3、在圆筒体的相对两端分别放置圆片，放电等离子体烧结，制得惰性基体弥散燃料芯块。

圆柱体形成惰性基体弥散燃料芯块的燃料区，圆筒体和圆片形成惰性基体弥散燃料芯块的无燃料区。

其中，圆片的直径与圆筒体的外径相等，圆片在圆筒体的端部将圆筒体及其内部的圆柱体覆盖。圆柱体的外径与圆筒体的内径对应，从而圆柱体可吻合装配在圆筒体内。

放电等离子体烧结在石墨模具中进行。放电等离子体烧结时，烧结温度为1600℃-2000℃，烧结压力为10mpa-50mpa，保温时间为5min-20min。烧结完成后，随炉冷却，获得惰性基体弥散燃料芯块。

本实施例与上述第一实施例不同的是燃料区材料先装到无燃料区内再进行压制成型，制得的芯块的ct三位透视图与上述第一实施例制得的芯块的ct三位透视图基本相同，triso颗粒的外围轮廓较为规则。

本发明的制备方法制得的惰性基体弥散燃料芯块，包括燃料区和无燃料区，燃料区位于无燃料区内。

具体地，燃料区由圆柱体形成，无燃料区由圆筒体和圆片形成。圆柱体设置在圆筒体内，将圆筒体内侧空间填充，圆片设置在圆筒体的相对两端上，烧结后形成整体的惰性基体弥散燃料芯块。

综上，在本发明中，无燃料区先经过烧结再与燃料区进行装模，烧结后的无燃料区强度高于未烧结的生坯，可降低在装模过程中无燃料区分裂的风险。预制的无燃料区通过烧结前后密度计算，可减少芯块中燃料区和无燃料区的密度差异；预制的无燃料区密度较高，对燃料区的triso颗粒起到一个约束作用，能防止烧结过程triso颗粒向无燃料区移动，有利于燃料区的尺寸控制，可扩大燃料区的直径，提高芯块的triso体积含量。此外，芯块中无燃料区密度的提高，可提高芯块的机械性能。

以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。