一种烟用罗汉果香料及其微胶囊的制备方法及应用与流程

本发明属于烟用添加剂与烟用滤棒材料制备技术领域，具体涉及一种烟用罗汉果香料及其微胶囊的制备方法及在卷烟滤棒中的应用。

技术背景：

罗汉果，葫芦科多年生藤本植物的果实。别名拉汗果、假苦瓜、光果木鳖、金不换、罗汉表、裸龟巴，被人们誉为“神仙果”，其叶心形，雌雄异株，夏季开花，秋天结果。主要产于广西壮族自治区桂林市永福县、龙胜县，永福县和龙胜县是罗汉果之乡种植历史比较悠久，其中永福种植罗汉果已经有300多年历史，龙胜县种植罗汉果已经有200多年历史，中国百分之九十罗汉果产于永福县和龙胜县，罗汉果是桂林名贵的土特产，也是国家首批批准的药食两用材料之一，其主要功效是能止咳化痰。果实营养价值很高，含丰富的维生素c以及糖甙、果糖、葡萄糖、蛋白质、脂类等。

罗汉果香料广泛应用于烟用香料。本研究室从事烟用罗汉果香料研发，但常规制备的罗汉果香料尽管对口感有帮助但对香气量补充有限。

渗漉法是将适度粉碎的植物置渗漉筒中，由上部不断添加溶剂，溶剂渗过药材层向下流动过程中浸出成分的方法，属于动态浸出方法，溶剂利用率高，有效成分浸出完全，可直接收集浸出液。渗漉法制备的罗汉果酊剂香料与常规方法相比，对卷烟香气量补充更为明显，但不可避免的带有蛋白质、淀粉、蜡质等杂质，一定程度上影响天然香料的质量，对烟香也还存在一点负面影响。

膜分离技术是指在分子水平上不同粒径分子的混合物在通过半透膜时，实现选择性分离的技术。膜分离技术在保留提取物原有特色香味的同时，可以有效去除对烟气感官质量有负面影响的大分子物质，达到提高提取物质量的目的。但是，未见利用膜分离技术分离罗汉果浸膏制备烟用香料。

本发明在选择乙醇渗漉提取法富集香味成分基础上，选用膜分离技术对制备的罗汉果浸膏进行分离、提纯，可以去除浸膏中蛋白质、淀粉、蜡质等杂质，同时通过超滤或纳滤膜分离截留，也可去除一些影响香味的小分子物质，得到精制的天然香料组分，有望为天然香料的利用提供一种新方法，为卷烟加香开辟一条新道路。

香料或多或少都有挥发较快的缺点，会使其在贮存和使用上受到限制，如果使用微胶囊技术将其进行包埋处理则可达到缓释的效果。微胶囊技术即微胶囊化，它是用一种成膜的材料，利用不同的原理将不稳定的液体或固体包埋起来，形成微小胶囊的技术。微胶囊技术的目的是将包埋在微胶囊里的芯材与外界隔离开来，实现其芯材不与光和空气或其他有影响的因素接触，或者是实现微胶囊中物质释放的可控制性，即对芯材的释放时间，释放速度进行控制。目前微胶囊技术在日常生活中的粘合剂、密封胶、香味纸张等以及医药领域的药物生产方面得到广泛应用，也有对薄荷油等的微胶囊化应用卷烟加香进行了实验研究，但未见报道利用罗汉果制备天然罗汉果微胶囊并加入卷烟中考察其加香效果。

利用罗汉果开发新型香料并通过微胶囊技术投入到卷烟加香中应用，利用微胶囊技术对提取和浓缩好的罗汉果香味物质进行包埋处理，并应用在卷烟加香过程中，避免出现加香过程中存在的香料易挥发问题，提高加香效果，并起到缓释的效果；罗汉果与香烟相结合，使卷烟产品更具有多样化，特色化。

技术实现要素：

本发明的目的在于针对现有烟用香料和滤棒材料存在的不足，提供一种增香效果明显的烟用罗汉果香料及其微胶囊的制备方法和应用。本发明是通过以下技术方案来实现的：

为实现上述目的，本发明提供的烟用罗汉果香料制备方法，它包括以下步骤：

(1)粉碎：取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；

(2)浸渍：准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入5-20倍量50％-95％乙醇，润湿后浸渍24h。

(3)渗漉提取：以2-10ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量4-18倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；

(4)浓缩：渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

(5)微滤膜分离：确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用50-200nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；

(6))超滤膜分离：微滤膜透过液10-500kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4。

(7)取d3部分减压蒸馏至相对密度1.05-1.15，得到罗汉果香料。

进一步地，在步骤(2)中，加入乙醇量优选为6-16倍，进一步优选为8-12倍；乙醇浓度优选为55％-85％，进一步优选为60-70％，润湿后浸渍24h。

进一步地，在步骤(3)中，渗漉提取流速优选为3-7ml/min，进一步优选为4-5ml/min。渗漉液收集量优选为药材粗粉质量5-15倍，进一步优选为7-11倍。渗漉液过滤备用。

进一步地，在步骤(5)中，微滤膜孔径优选为50nm。

进一步地，在步骤(6)中，超滤膜孔径优选为20-200kd，进一步优选为50-100kd。

本发明还提供了烟用罗汉果香料微胶囊的制备方法：它包括以下步骤：

(1)乳化：将罗汉果香料水溶解至0.2-5％，置于干净容器中，加入几滴乳化剂，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液。

(2)制备海藻酸钠溶液，设定温度为40℃，在磁疗搅拌情况下，配制0.5-5％海藻酸钠溶液，至海藻酸钠完全溶解后，之后用超声处理去除溶液中空气。

(3)制备微胶囊：乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以0.5-5％的氯化钙溶液接收，固化10-60min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

进一步地，在步骤(1)中，罗汉果香料浓度优化为1-3％，进一步优化为1-2％；

进一步地，在步骤(2)中，海藻酸钠浓度优化为2-4％，进一步优化为2.5-3.5％；

进一步地，在步骤(3)中，氯化钙浓度优化为1.0-4.0％，进一步优化为2-3％；固化时间优化为10-30min，进一步优化为15-25min；

本发明还提供了一种烟用罗汉果香料微胶囊在卷烟滤棒中的应用，具体如下：

(1))在滤棒成型过程中，向两截常规醋纤滤芯之间预留的空腔中添加80～120mg的烟用罗汉果香料微胶囊，制得醋纤-微胶囊-醋纤三元复合滤棒；或者在滤棒成型过程中，向两截沟槽醋纤滤芯之间预留的空腔中添加80～120mg的烟用罗汉果香料微胶囊，制得沟槽滤棒-微胶囊-沟槽滤棒三元复合滤棒。

(2)在滤棒成型过程中，将烟用罗汉果香料微胶囊散洒到卷烟滤棒的丝束上，制得加载烟用罗汉果香料微胶囊的醋纤滤棒；再将加载烟用罗汉果香料微胶囊的醋纤滤棒与常规醋纤滤棒或沟槽滤棒进行相接，制得二元或三元复合滤棒。将所述烟用罗汉果香料微胶囊散洒到卷烟滤棒丝束上，是指在醋纤滤棒成型过程中，将所述烟用罗汉果香料微胶囊按10～25mg/10mm丝束的添加量均匀地散洒在滤棒丝束上。

本发明所述的一种烟用罗汉果香料及其微胶囊在卷烟中的应用效果，其特征在于，所制备烟用罗汉果香料微胶囊添加于卷烟后，可明显增加烟香的丰富性，烟气的光滑感增加，甜润感增加，并能降低刺激性与杂气，使得烟气柔和，余味舒适。

本发明的有益之处在于：

与现有技术相比，采用了乙醇渗漉提取法制备罗汉果香料，因为是溶剂渗过药材层向下流动过程中浸出成分的方法，属于动态浸出方法，溶剂利用率高，有效成分浸出完全，制备烟用香料的增香效果明显好于常规技术。

进一步利用了膜分离微滤方法除去了罗汉果香料中中含有的蛋白质、果胶、淀粉、蜡质，纤维素类以及色素类物质避免了这些成分添加至烟丝后在燃吸时导致感官舒适性变差的问题。此外，用膜分离超滤方法去除了罗汉果香料中影响香气质与香气量、以及有刺激性的一些小分子物质，尽可能保留了香料中的适宜香味成分并减少了杂气与刺激性，同时去除了罗汉果香料中大分子和小分子杂质，使得香料的应用效果更好。

本发明利用微胶囊技术将包埋在微胶囊里的芯材与外界隔离开来，实现芯材不与光和空气或其他有影响的因素接触，同时实现微胶囊中物质释放的可控制性，即对芯材的释放时间，释放速度进行控制。利用微胶囊技术对提取和浓缩好的罗汉果香味物质进行包埋处理，并应用在卷烟加香过程中，避免出现加香过程中存在的香料易挥发问题，提高加香效果，并起到缓释的效果；罗汉果香味物质与香烟相结合，使卷烟产品更具有多样化，特色化。

附图说明

图1为本发明烟用罗汉果香料微胶囊应用于普通醋纤二元复合滤棒的结构示意图

其中1.滤芯：1a.加载微胶囊滤芯，1b.普通醋纤滤芯；2.内包裹层；3.外包裹层

图2为本发明烟用罗汉果香料微胶囊应用于沟槽醋纤二元复合滤棒的结构示意图

其中1.滤芯：1a.加载微胶囊滤芯，1b.沟槽醋纤滤芯；2.内包裹层；3.外包裹层

图3为本发明烟用罗汉果香料微胶囊醋纤-复合梗颗粒/醋纤-醋纤三元复合滤棒的结构示意图

其中1.滤芯：1a.、1b.普通醋纤滤芯，1c.微胶囊/醋纤滤芯；2.内包裹层；3.外包裹层。

图4为本发明烟用罗汉果香料微胶囊应用于沟槽-复合梗颗粒/醋纤-沟槽三元复合滤棒的结构示意图

其中1.滤芯：1a.、1b.沟槽醋纤滤芯，1c.微胶囊/醋纤滤芯；2.内包裹层；3.外包裹层。

图5为本发明烟用罗汉果香料微胶囊应用于醋纤-复合梗颗粒-醋纤三元复合滤棒的结构示意图

其中1.滤芯：1a.、1b.普通醋纤滤芯，1c.微胶囊；2.内包裹层；3.外包裹层。

图6为本发明烟用罗汉果香料微胶囊应用于沟槽醋纤-复合梗颗粒-沟槽醋纤三元复合滤棒的结构示意图

其中1.滤芯：1a.、1c.沟槽醋纤滤芯，1b.微胶囊；2.内包裹层；3.外包裹层。

具体实施方式

以下结合实施例对本发明做进一步描述，但并不以任何方式限制本发明的范围。

实施例一

取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入11倍量65％乙醇，润湿后浸渍24h；以5ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量10倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；取渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

准确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用50nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；微滤膜透过液100kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4；取d3部分减压蒸馏至相对密度1.10，得到罗汉果香料。

取烟用罗汉果香料，加水配制成1％溶液，加入少量乳化剂吐温60，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液；在磁力搅拌情况下，配制3％海藻酸钠溶液，用超声处理去除溶液中空气；乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以2％的氯化钙溶液接收，固化20min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

实施例二

取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入20倍量50％乙醇，润湿后浸渍24h；以2ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量18倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；取渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

准确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用200nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；微滤膜透过液10kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4；取d3部分减压蒸馏至相对密度1.15，得到罗汉果香料。

取烟用罗汉果香料，加水配制成0.2％溶液，加入少量乳化剂吐温60，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液；在磁力搅拌情况下，配制5％海藻酸钠溶液，用超声处理去除溶液中空气；乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以1％的氯化钙溶液接收，固化60min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

实施例三

取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入5倍量95％乙醇，润湿后浸渍24h；以10ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量4倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；取渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

准确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用100nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；微滤膜透过液20kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4；取d3部分减压蒸馏至相对密度1.05，得到罗汉果香料。

取烟用罗汉果香料，加水配制成5％溶液，加入少量乳化剂吐温60，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液；在磁力搅拌情况下，配制1％海藻酸钠溶液，用超声处理去除溶液中空气；乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以5％的氯化钙溶液接收，固化10min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

实施例四

取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入8倍量75％乙醇，润湿后浸渍24h；以8ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量7倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；取渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

准确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用200nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；微滤膜透过液50kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4；取d3部分减压蒸馏至相对密度1.07，得到罗汉果香料。

取烟用罗汉果香料，加水配制成2％溶液，加入少量乳化剂吐温60，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液；在磁力搅拌情况下，配制2％海藻酸钠溶液，用超声处理去除溶液中空气；乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以3％的氯化钙溶液接收，固化30min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

实施例五

取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入13倍量85％乙醇，润湿后浸渍24h；以3ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量12倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；取渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

准确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用50nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；微滤膜透过液200kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4；取d3部分减压蒸馏至相对密度1.12，得到罗汉果香料。

取烟用罗汉果香料，加水配制成0.5％溶液，加入少量乳化剂吐温60，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液；在磁力搅拌情况下，配制4％海藻酸钠溶液，用超声处理去除溶液中空气；乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以4％的氯化钙溶液接收，固化40min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

实施例六

取干燥的罗汉果药材，粉碎机打成粗粉，过10目不锈钢筛网；准确称取罗汉果粉，置于渗漉筒中，加入17倍量60％乙醇，润湿后浸渍24h；以6ml/min速度渗漉提取，至获得药材粗粉质量16倍质量的渗漉液后，终止提取，渗漉液过滤备用；取渗漉液压蒸馏至无乙醇流出，得到罗汉果浸膏。

准确称取罗汉果浸膏置于定量玻璃容器中，加入50倍量20％的乙醇，溶解，溶解后的溶液为d1。待溶解完全后，使用100nm陶瓷微滤膜过滤，截留段为d2；微滤膜透过液20kd有机膜过滤，截留段记为d3，透过段记为d4；取d3部分减压蒸馏至相对密度1.09，得到罗汉果香料。

取烟用罗汉果香料，加水配制成3％溶液，加入少量乳化剂吐温60，高速分散均质机高速搅拌得到乳化液；在磁力搅拌情况下，配制2.5％海藻酸钠溶液，用超声处理去除溶液中空气；乳化液与海藻酸钠溶液磁力搅拌器上混合均匀，倒入喷雾冷凝设备中，喷雾制备微胶囊，以2.5％的氯化钙溶液接收，固化50min。乙醇与纯净水分别清洗，冷冻干燥，制备成品微胶囊。

应用实施例1

应用本发明的烟用罗汉果香料微胶囊，利用滤棒成型过程中的颗粒喂料设备生产加载能够改善卷烟口感的梗颗粒的醋纤滤棒(图2中1b部分)，然后通过滤棒复合设备将该滤棒与普通醋纤滤棒相接为二元复合滤棒，滤棒的结构如图2所示，每支卷烟的二元复合滤嘴中烟用罗汉果香料微胶囊添加量为27mg。对照滤棒除未添加烟用罗汉果香料微胶囊外，其余结构与试验滤棒相同。利用上述2种滤棒放样生产卷烟，除滤棒外，卷烟过程中用到的卷烟材料和叶组配方二者者均相同。放样生产的卷烟样品评吸结果见表1。

表1.微胶囊/醋纤-醋纤二元复合滤棒卷烟及对照卷烟评吸结果

应用实施例2

应用本发明的烟用罗汉果香料微胶囊，利用滤棒成型过程中的颗粒喂料设备生产加载烟用罗汉果香料微胶囊的醋纤滤棒(图5中1b部分)，然后通过滤棒复合设备将该滤棒与沟槽醋纤滤棒相接为沟槽-微胶囊/醋纤-沟槽三元复合滤棒，滤棒的结构如图5所示，每支卷烟的三元复合滤嘴中能够改善卷烟口感的梗颗粒的添加量为16mg。对照滤棒除未添加烟用罗汉果香料微胶囊外，其余结构与试验滤棒相同。利用上述2种滤棒放样生产卷烟，除滤棒外，卷烟过程中用到的卷烟材料和叶组配方二者均相同。放样生产的卷烟样品评吸结果见表2。

表2.沟槽-微胶囊/醋纤-沟槽三元复合滤棒卷烟及对照卷烟评吸结果

应用实施例3

应用本发明的烟用罗汉果香料微胶囊，通过滤棒成型设备和颗粒喂料设备，在每两截沟槽醋纤滤芯之间预留的8mm空腔中(图6中1b部分)添加100mg烟用罗汉果香料微胶囊，制备成沟槽-微胶囊-沟槽三元复合滤棒，滤棒的结构如图6所示。对照滤棒除未添加烟用罗汉果香料微胶囊外，其余结构与试验滤棒相同。利用上述2种滤棒放样生产卷烟，除滤棒外，卷烟过程中用到的卷烟材料和叶组配方二者均相同。放样生产的卷烟样品评吸结果见表3。

表3.沟槽-微胶囊-沟槽三元复合滤棒卷烟及对照卷烟评吸结果

分析应用实施例1-3实验结果可以看出，烟用罗汉果香料微胶囊添加到卷烟嘴棒中后，可明显增加香气量，果甜香突出，香气协调，甜润感增加，并能降低刺激性与杂气，使得烟气柔和，余味舒适。

实验例

烟用罗汉果香料挥发性成分分析

准确量取实施例一中制备的烟用罗汉果香料1.0g于分液漏斗中，加入20ml20％乙醇振荡溶解，待溶解完全后加入50ml二氯甲烷萃取24h。取下清液，加入适量无水硫酸钠，静置过夜。浓缩至1ml，进行gc-ms分析。

gc-ms条件为：色谱柱：hp-5ms毛细管柱(60m*0.32mm*0.25μm)；进样口温度：250℃；程序升温：初始温度50℃维持3min，然后以4℃的速度升至260℃，维持5min；汽化温度：270℃；载气：he，1mlmin-1；分流比：5:1；电离方式：ei源；检测器温度：fid，300℃；传输线温度：280℃；电离能量：70ev；离子源温度：230℃；质量扫描范围：30～700amu；检索谱库：nist11库。

根据表1可知，烟用罗汉果香料中共检测出24种物质。挥发性物质总量为2585.41μg/g；其中含量较多的金合欢醇以及与其香味类似的顺-β-金合欢烯，具有特有的青香韵的铃兰花香气，并有青香和木香香韵，可赋予卷烟花香、青香和木香香韵；5-羟甲基糠醛具有似焦糖、谷物烘烤气息、果香、面包香，可赋予卷烟木香、花香、果香和甜香；亚油酸可赋予烟草脂肪和脂腊样香气；棕榈酸具有增加烟气甜味、蜡味和丰满度的功效；这些经精制而富集的香味成分可能是烟用罗汉果香料增加烟香改善口感的物质基础。

表4烟用罗汉果香料挥发性成分