专利名称：：向供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条付与润滑性的方法
技术领域：
：本发明是关于向供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条付与润滑性的方法。在将合成纤维长丝条供入假捻加工时，在得到高质量的假捻加工丝方面最重要的是防止假捻加工中产生毛刺、断丝、斑迹污染等加工缺陷问题。假捻加工合成纤维长丝条时，通常安装加热温度150～230℃，加热长度150～250cm的加热装置，使用接触加热式假捻机，使合成纤维长丝条边与加热板接触边移动，但近年来，安装了加热温度300～600℃，加热长度20～150cm的加热装置，使用短程加热式假捻机，使合成纤维长丝条移动时不与加热板接触。使用短程加热式假捻机假捻加工合成纤维长丝条时，比使用接触式假捻机进行假捻加工时，合成纤维长丝条处于过热的加工条件下，很容易产生毛刺、断丝、斑迹污染等加工缺陷。因此，在将合成纤维长丝条供入短程加热式假捻加工时，强烈要求防止这种加工缺陷的产生。本发明就是关于可有效防止这种加工缺陷的产生，向合成纤维长丝条付与润滑性的方法。过去，在合成纤维长丝条的假捻加工中，作为防止加工缺陷的产生，向合成纤维长丝条付与润滑性的方法，是将聚醚化合物和聚硅氧烷化合物的混合物作为润滑剂附着在供入假捻加工的合成纤维长丝条上，这种老式方法，作为和聚醚化合物混合的聚硅氧烷化合物，使用1)25℃的粘度为30×10-6m2/s以上，且25℃表面张力在28达因/cm以下的聚二甲基硅氧烷和氟化烷基变性聚二甲基聚硅氧烷(特开昭54-46923)、2)30℃的粘度为15×10-6m2/s以上的聚二甲基硅氧烷(特开昭48-53093)、3)30℃的粘度为10×10-6～80×10-6m2/s的苯基聚硅氧烷(特公昭47-50657、USP3756972)、或4)聚醚变性硅酮(特公昭63-57548、USP4561987)等。使用这些老的方法，在接触加热式假捻加工中虽然相应得到了防止加工缺陷产生的效果，但在短程加热式假捻加工中，仍存在防止加工缺陷产生效果不显著的问题。本发明所要解决的课题是，使用老的方法在短程加热式假捻加工合成纤维长丝条时，不能充分防止毛刺、断丝、斑迹污染等加工缺陷的产生。本发明者们，对在短程加热式假捻加工合成纤维长丝条时，可充分防止加工缺陷的产生，向合成纤维长丝条付与润滑性的方法进行了研究，结果发现，将由聚醚化合物和特定线状聚硅氧烷合成的，两者含规定比率的润滑剂，以规定的比率附着在供入短程加热式假捻加工的合成纤维长丝条上，效果很好。即，本发明向供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条付与润滑性的方法，有关付与润滑性方法的特征是将含有由聚醚化合物和下述线状聚硅氧烷合成的，且该聚醚化合物/该线状聚硅氧烷的比率(重量比)＝10/0.05～100/12的润滑剂，以0.1～3(重量)％的量附着在供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。线状聚硅氧烷是从下述线状聚硅氧烷A和线状聚硅氧烷B中选出的一种或二种以上的线状聚硅氧烷。线状聚硅氧烷A是在分子中作为构成它的重复单元，具有4～12个下式1表示的硅氧烷单元的线状聚硅氧烷。线状聚硅氧烷B是，在分子中作为构成它的重复单元，以下式1表示的硅氧烷单元和下式2表示的硅氧烷单元，总计有4～12个，且式2表示的硅氧烷单元占总硅氧烷单元的25(摩)％以下的线状聚硅氧烷。式1式2(式1，2中R1，R2同时是相同的或不同的1～4个碳原子的烷基R31～4个碳原子的氟烷基R41～4个碳原子的氟烷基或1～4个碳原子的烷基)本发明使用了从上述线状聚硅氧烷A和线状聚硅氧烷B中选出的一种或二种以上的线状聚硅氧烷。线状聚硅氧烷A是具有4～12个，在分子中作为构成它的重复单元式1表示的硅氧烷单元。以式1表示的硅氧烷单元包括1)二甲基硅氧烷单元、二乙基硅氧烷单元、二丙基硅氧烷单元、二丁基硅氧烷单元等以相同的烷基取代的二烷基硅氧烷单元、2)甲基·乙基硅氧烷单元、甲基·丁基硅氧烷单元等以不同烷基取代的二烷基硅氧烷单元。作为线状聚硅氧烷单元，以式1表示的硅氧烷单元最好是具有二甲基硅氧烷单元的，其中，构成它的总体硅氧烷单元最好也是二甲基硅氧烷单元的。线状聚硅氧烷B是，作为在分子中构成它的重复单元由式1表示的硅氧烷单元和式2表示的硅氧烷单元，合计具有4～12个，且式2表示的硅氧烷单元占总硅氧烷单元的25(摩)％以下。对于式1表示的硅氧烷单元如上述所示，但对于式2表示的硅氧烷单元包括1)二氟烷基硅氧烷单元、2)氟烷基·烷基硅氧烷单元。作为这种硅氧烷单元中所含的氟烷基。有γ-三氟丙基、β，γ-五氟丙基等部分氟取代烷基，此外还有七氟丙基、五氟乙基等全氟取代的烷基。作为线状聚硅氧烷B是以式1表示的硅氧烷单元为二甲基硅氧烷单元，以式2表示的硅氧烷单元最好是部分氟取代烷基的。线状聚硅氧烷B中，以式2表示的硅氧烷单元占总硅氧烷单元的比率在25(摩)％以下，通常最好为1～25(摩)％。本发明中所用的线状聚硅氧烷是具有4～12个在分子中构成它的重复单元的上述硅氧烷单元，作为它的末端基最好是具有烷基的1～3个碳原子的三烷基甲硅烷基，作为这种三烷基甲硅烷基，有三甲基甲硅烷基、三乙基甲硅烷基、二甲基·乙基甲硅烷基。其中，三甲基甲硅烷基最好。作为这些线状聚硅氧烷，最好使用在构成它的重复单元数，具有一定分布的线状聚硅氧烷混合物，在使用这种混合物时，25℃的粘度为3×10-6～9×10-6m2/s范围，最好是4×10-6～8×10-6m2/s范围的。作为和线状聚硅氧烷并用的聚醚化合物，可使用公知的聚醚化合物，例如特开昭56-31077号公报、特公昭63-57548号公报中记载的。作为这种聚醚化合物有，构成它的羟基亚烷基单元是羟基亚乙基单元和羟基亚丙基单元的聚醚单醇、聚醚二醇、聚醚三醇等聚醚多醇。根据本发明，作为聚醚化合物，最好使用平均分子量700～20000的。聚醚化合物虽包含分子量不同的聚醚化合物的混合物。但对于使用这种混合物时，最好使用平均分子量1000～3000的聚醚化合物和平均分子量5000～15000的聚醚化合物的混合物。本发明中所用的润滑剂是由如以上所说的聚醚化合物和线状聚硅氧烷合成，且该聚醚化合物/该线状聚硅氧烷的比率＝100/0.05～100/12的，最好是100/0.2～100/5的。本发明中，将上述润滑剂0.1～3(重量)％，最好0.2～1(重量)％附着在供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。本发明中，将上述润滑剂附着在供入短程加热式假捻工中的合成纤维长丝条上，通常是将润滑剂附着在纺丝工序刚刚纺出的合成纤维长丝条上，将附着了润滑剂的合成纤维长丝条进行卷绕，之后，将卷绕的合成纤维长丝条供入短程加热式假捻加工中。附着了润滑剂的合成纤维长丝条，根据它的卷绕条件，得到未拉伸丝、部分拉伸丝或拉伸丝，但在本发明中，最好是以2500～7500m/分的卷绕速度得到的部分拉伸丝或拉伸丝。本发明通过以规定的比率将以上所说的润滑剂附着在合成纤维长丝条上，而对供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条付与良好的润滑性，从而防止了在短程加热式假捻加工中产生毛刺、断丝、斑迹污染等加工缺陷。对于短程加热式假捻加工，通常安装加热温度300～600℃，加热长20～150cm的加热装置，可以使用使合成纤维长丝条移动时不与加热板接触的短程加热式假捻机，但在本发明将合成纤维长丝条供入使用了安装加热温度350℃以上，加热长20～120cm短程加热装置的假捻机的短程加热式假捻加工中时，效果很好。本发明对将上述润滑剂附着在合成纤维长丝条上的方法没有特殊限制，作为这样的附着方法，有辊筒给油法，使用计量泵的导引给油法，浸渍给油法，喷涂给油法等公知的方法等。最好使用辊筒给油法或用计量泵的导引给油法。当将润滑剂附着于合成纤维长丝条时，该润滑剂可以以它的水乳液，它的有机溶剂溶液，或原样使用，但最好作为水乳液使用。这时，可根据需要适当使用乳化剂，调制的水乳液最好含有50～30(重)％比率的润滑剂。在向合成纤维长丝条上附着润滑剂时，根据不同的目的，可以在润滑剂中或水乳液中掺加其它成分，例如，防静电剂，抗氧化剂、防腐剂、防锈剂等，使用量尽可能的少。作为本发明适用的合成纤维长丝条有1)将乙烯对酞酸酯作为主要结构单元的聚酯长丝条、2)耐纶6、耐纶66等聚酰胺长丝条、3)聚丙烯腈、改性丙烯等聚丙烯长丝条、4)聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃长丝条，其中，适用于聚酯长丝条、聚酰胺长丝条时效果很好，根据适用于聚酯部分拉伸丝、聚酰胺部分拉伸丝和聚酯直接纺丝拉伸丝时，效果很好。作为本发明的实施形态，可举出如下1)～10)的最佳实例。1)由平均分子量1500的丁氧基亚烷基二醇醚/平均分子量7000的聚亚烷基二醇醚＝50/50(重量比)形成的聚醚化合物(P-1)和具有8个二甲基硅氧烷单元作为分子中构成它的重复单元，同时作为它的末端基具有三甲基甲硅烷基的聚硅氧烷(A-1)构成，而且聚醚化合物(P-1)/线状聚硅氧烷(A-1)＝100/2(重量比)的润滑剂(L-1)，将其形成水乳液，将该水乳液作为润滑剂(L-1)附着在聚酯长丝部分拉伸丝上，附着量为0.4(重量)％，将其供入加热温度500℃的短程加热式假捻加工的方法。2)由聚醚化合物(P-1)和线状聚硅氧烷(A-1)形成的，具有聚醚化合物(P-1)/线状聚硅氧烷(A-1)＝100/5(重量比)比率的润滑剂(L-2)，以下和1)一样，供入短程加热式假捻加工的方法。3)由聚醚化合物(P-1)和，具有11个二甲基硅氧烷单元在分子中作为构成它的重复单元，同时具有其末端基三甲基甲硅烷基的线状聚硅氧烷(A-2)形成的，且含有聚醚化合物(P-1)/线状聚硅氧烷(A-2)＝100/2(重量比)比率的润滑剂(L-3)，将其形成水乳液。将该水乳液作为润滑剂(L-3)，以0.4(重)％的比率附着在聚酯长丝部分拉伸丝上，将其供入加热温度500℃的短程加热式假捻加工的方法。4)使用由聚醚化合物(P-1)和线状聚硅氧烷(A-2)形成的，且含有聚醚化合物(P-1)/线状聚硅氧烷(A-2)＝100/5(重量比)比率的润滑剂，以下和3)一样，供入短程加热式假捻加工的方法。5)由聚醚化合物(P-1)和，作为在分子中构成它的重复单元，具有9个二甲基硅氧烷单元和具有1个甲基·γ-三氟丙基硅氧烷单元，同时具有作为它的末端基三甲基甲硅烷基的线状聚硅氧烷(B-1)所形成，且含有聚醚化合物(P-1)/线状聚硅氧烷(B-1)＝100/2(重量比)比率的润滑剂(L-5)。将其形成水乳液，将该水乳液作为润滑剂(L-5)，以0.4(重)％的比率附着在聚酯长丝部分拉伸丝上，将其供入加热温度500℃的短程加热式假捻加工的方法。6)使用由聚醚化合物(p-1)和线状聚硅氧烷(B-1)形成的，且含有聚醚化事物(p-1)/线状聚硅氧烷(B-1)＝100/5(重量比)比率的润滑剂(L-6)，以下和5)一样，供入短程加热式假捻加工的方法。7)由平均分子量1500的丁氧基聚亚烷基二醇醚/平均分子量10000的聚亚烷基二醇醚＝90/10(重量比)形成的聚醚化合物(p-2)，线状聚硅氧烷(A-1)，由以上聚醚化合物(p-2)和线状聚硅氧烷(A-1)形成的，且含有聚醚化合物(p-2)/线状聚硅氧烷(A-1)＝100/0.5(重量比)比率的润滑剂(L-7)，将其形成为水乳液。该将水乳液作为润滑剂(L-7)，以0.45(重量)％的比率附着在耐纶长丝部分拉伸丝上，将其供入加热温度440℃短程加热式假捻加工的方法。8)使用由聚醚化合物(P-2)和线状聚硅氧烷(B-1)形成，且含有聚醚化合物(P-2)/线状聚硅氧烷(B-1)＝100/5(重量比)比率的润滑剂(L-8)，以下和7)相同，供入短程加热式假捻加工中的方法。9)将润剂(L-1)形成为水乳液，将该水乳液作为润滑剂(L-1)，以0.4(重)％的比率附着在聚酯直接纺丝拉伸丝上，将其供入加热温度500℃的短程加热式假捻加工中的方法。10)将润滑剂(L-2)形成为水乳液，将该水乳液作为润滑剂(L-2)，以0.4(重量)％的比率附着在聚酯直接纺丝拉伸丝上，将其供入加热温度500℃的短程加热式假捻加工中的方法。以下列举实施例和比较例更具体地阐述本发明的构成和效果，但本发明并不仅限于该实施例。另外，以下实施例和比较例中，份为重量份，％为重量％。实施例试验区分1(润滑剂的调制)·调制润滑剂(L-1)～(L-8)、(R-1)～(R-16)将50份丁氧基聚亚烷基二醇醚{氧乙烯单元/氧丙烯单元＝70/30(摩尔比)，无规加成，平均分子量1500}和50份聚亚烷基二醇醚{氧乙烯单元/氧丙烯单元＝20/80(摩尔比)，无规加成，平均分子量7000}，和2份线状聚硅氧烷(具有8个在分子中构成它的重复单元的二甲基硅氧烷单元和具有作为它的末端基三甲基甲硅烷基)进行混合调制成润滑剂(L-1)。与润滑剂(L-1)一样，调制润滑剂(L-2)～(L-8)及(R-1)～(R-16)。这些汇集于表1。</tables>表1中粘度25℃的粘度(表中数值×10-6m2/s)P-1是50份以氧乙烯单元/氧丙烯单元＝70/30(摩尔比)的比率，进行无规加成的平均分子量1500的丁氧基聚亚烷基二醇醚，和以氧乙烯单元/氧丙烯单元＝20/80(摩尔比)的比率进行无规加成的，平均分子量7000的聚亚烷基二醇醚的混合物。P-2是90份以氧乙烯单元/氧丙烯单元＝60/40(摩尔比)的比率，进行无规加成的平均分子量1500的丁氧基聚亚烷基二醇醚，和10份以氧乙烯单元/氧丙烯单元＝25/75(摩尔比)的比率，进行无规加成的平均分子量10000的聚亚烷基二醇醚的混合物DM-1二甲基硅氧烷MF-1甲基·r-三氟丙基硅氧烷单元M-1甲基·苯基硅氧烷单元TM-1三甲基甲硅烷基C-5平均分子量为3000的线状聚二甲基硅氧烷C-7是平均分子量为8600的聚醚变性硅酮，含92(重量)％的聚氧亚烷基醚嵌段，且该聚氧亚烷基醚嵌段是以氧乙烯单元/氧丙烯单元＝15/15(摩尔)的比率进行无规加成的聚醚变性硅酮试验区分2(向聚酯长丝部分拉伸丝附着润滑剂及评价)·向聚酯长丝部分拉伸丝附着润滑剂对于100份由试验区分1中得到的润滑剂，混合3份防静电剂聚氧乙烯(4摩尔)月桂醚磷酸脂二丁基乙醇胺盐和7份乳化剂聚氧乙烯(7摩尔)壬基苯基醚，向其中加入水，调制成润滑剂浓度为15％的水乳液。将固有粘度0.64氧化钛含量0.6(重量)％的聚乙烯硬脂酸脂切片按常法干燥后，用挤压机在295℃下纺丝，利用辊筒给油法将水乳液附着在从模具出来并冷却固化后的移动丝条上，不伴随机械延伸，以3400m/分的速度卷绕，取表2所记载的润滑剂对丝条的附着量，取75旦尼尔96长丝的部分拉伸丝为10kg卷绕丝饼。·短程加热式假捻加工及其评价使用上述得到的丝饼，利用下述短程加热式假捻机进行假捻加条件进行假捻加工，评价毛刺、断丝和斑迹污染·结果示于表2。··利用短程加热式假捻机进行假捻加工条件使用高温短程加热式假捻机(帝人制机社制HTS-1500)、加工速度＝1100m/分，拉伸倍率＝1.518，施捻方式＝3轴圆盘外接式摩擦方式(侧入导引盘1个，侧出导引盘1个，硬质聚氨脂橡胶盘7个)，加捻侧加热＝长1m(入口部＝25cm、出口部＝75cm)，表面温度，入口部500℃，出口部420℃，解捻侧加热＝无，目标捻数＝3400T/m条件下，连续进行假捻加工20天，得2kg卷绕加工丝筒。··毛刺的评价任意选择10个加工丝筒，用肉眼观察出其端面的毛刺数，以每1个的平均毛刺数进行评价。··断丝的评价对10个锭求出20天运转中产生断丝的次数，以每1个锭的平均断丝次数进行评价。··斑迹污染的评价任意选择2个加工丝筒，用它们制成编织物，按常法得到染色编织物，用肉眼观察该染色编织物，以下述基准评价斑迹污染。○无污染斑迹△有1～2处污染斑迹×污染斑迹显著··综合评价按以下标准综合评价毛刺数、断丝和斑迹污染◎毛刺、断丝、斑迹污染的加工缺陷非常少○毛刺、断丝、斑迹污染的加工缺陷很少△毛刺、断丝、斑迹污染的加工缺陷较多×毛刺、断丝、斑迹污染的加工缺陷很多</tables>试验区分3(向耐纶长丝部分拉伸丝附着润滑剂及其评价)·向耐纶长丝部分拉伸丝附着润滑剂对100份试验区分1中得到的润滑剂，混合2份防静电剂聚氧乙烯(3摩尔)油醚磷酸钙盐、3份三辛胺氧化物和5份乳化剂聚氧乙烯(8摩尔)辛醚。向其中加入水，调制润滑剂浓度为10％的水乳液，按常法，将硫酸相对粘度(nr)2.4、氧化钛含量0.3(重量)％的耐纶6，6个切片进行干燥后，使用挤压机在290℃下纺丝，用导引给油法将水乳液附着在从模具出来的并冷却固化后的移动丝条上，不伴随机械拉伸下，以4100m/分的速度进行卷绕，对于丝条润滑剂的附着量取表3记载的，取30旦尼尔10长丝部分拉伸丝为8kg卷绕丝饼。·短程加热式假捻加工及其评价使用上述得到的丝饼，除以下条件外，以和试验区分2记载的相同条件进行假捻加工，以和试验区分2记载的相同方法评价毛刺数、断丝次数和斑迹污染，结果示于表3。··用短程加热式假捻机进行假捻加工条件加工速度＝1200m/分，拉伸倍率＝1.220，施捻方式＝3轴圆盘外接式摩擦方式(侧入导引盘1个、侧出导引盘1个、陶瓷盘5个)、加捻侧加热＝表面温度、入口部440℃，出口部360℃，目标捻数＝3000T/m。[表3]</tables>试验区分4(向聚酯长丝直接纺丝拉伸丝上附着润滑剂及其评价)·向聚酯长丝直接纺丝拉伸丝上附着润滑剂对100份试验区分1中得到的润滑剂，混合2份防静电剂异硬脂酸三乙醇胺盐和8份乳化剂聚氧乙烯(15摩尔)蓖麻油醚，向其中加入水，调制成润滑剂浓度为10％的水乳液。以导引给油法将水乳液附着在聚酯长丝移动丝条上，用第1涂敷辊筒拉伸，在第2涂敷辊筒间进行机械拉伸，以6000m/分卷绕，对丝条润滑剂附着量取为0.4％，取50旦尼尔24长丝的直接纺丝拉伸丝为5kg卷绕丝饼。·短程加热式假捻加工及其评价使用上述得到的丝饼，除了拉伸倍率1.518、超喂率3％、假捻加工速度800m/分外，以和试验区分2相同条件进行假捻加工，再者，以和试验区分2相同方法评价毛刺、断丝、斑迹污染，结果示于表4。[表4]</tables>正如所明确的那样，对于以上说明的本发明，在合成纤维长丝条的短程加热式假捻加工中，可有效地防止了毛刺、断丝、斑迹污染等加工缺陷的发生。权利要求1.一种附与润滑性的方法，是向供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上附与润滑性的方法，其特征是将由聚醚化合物如下述线状聚硅氧烷形成，且含有聚醚化合物/线状聚硅氧烷＝100/0.05～100/12(重量比)的比率的润滑剂，对供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上附着0.1～3(重)％。线状聚硅氧烷从下述线状聚硅氧烷A和线状聚硅氧烷B中选出一种或二种以上的线状聚硅氧烷线状聚硅氧烷A作为分子中构成它的重复单元，具有4～12个由下式1表示的硅氧烷单元的线状硅氧烷线状聚硅氧烷B作为分子中构成它的重复单元，总计具有4～12个由下式1表示的硅氧烷单元和由下式2表示的硅氧烷单元，且，式2表示的硅氧烷单元占总硅氧烷单元的25(摩尔)％以下比率的线状硅氧烷式1式2(式1，式2中R1、R2同时是相同或不同的1～4个碳原子的烷基R31～4个碳原子的氟烷基R41～4个碳原子的氟烷基或1～4个碳原子的烷基)2.根据权利要求1记载的附与润滑性的方法，是将线状聚硅氧烷为以式1表示的硅氧烷单元是二甲基硅氧烷单元时的润滑剂，附着在供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。3.根据权利要求2记载的附与润滑性的方法，是将线状聚硅氧烷为作为它的末端基是具有烷基的1～3个碳原子三甲基甲硅烷基的润滑剂附着在供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。4.根据权利要求3记载的附与润滑性的方法，是将聚醚化合物为平均分子量700～20000的润滑剂附着在供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。5.根据权利要求3记载的付与润滑性的方法，是将聚醚化合物为平均分子量1000～3000的和平均分子量5000～15000的混合物的润滑剂附着在供入短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。6.根据权利要求1记载的附与润滑性的方法，是将润滑剂附着在供入加热温度300～600℃的短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。7.根据权利要求2记载的付与润滑性的方法，是将润滑剂附着在供入加热温度300～600℃的短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。8.根据权利要求3记载的付与润滑性的方法，是将润滑剂附着在供入加热温度300～600℃的短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。9.根据权利要求4记载的付与润滑性的方法，是将润滑剂附着在供入加热温度300～600℃的短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。10.根据权利要求5记载的付与润滑性的方法，是将润滑剂附着在供入加热温度300～600℃短程加热式假捻加工中的合成纤维长丝条上。全文摘要本发明提供了向合成纤维长丝条附与润滑性的方法,当将合成纤维长丝条供入短程加热式假捻加工时,可有效地防止短程加热式假捻加工中产生的加工缺陷。在供入短程加热式假捻加工中合成纤维长丝条上,按规定量附着由聚醚化合物和特定线状聚硅氧烷形成的,且两者含有规定比率的润滑剂。文档编号D06M15/643GK1179491SQ9712051公开日1998年4月22日申请日期1997年8月28日优先权日1997年8月28日发明者山本寿男,前岛浩二申请人:竹本油脂株式会社