专利名称：烧结助剂、陶瓷组合物、陶瓷、陶瓷电子部件和陶瓷电子部件的制备方法
技术领域：
本发明涉及烧结助剂、陶瓷组合物、陶瓷和通过这些制备的陶瓷电子部件。
背景技术：
现在，作为层叠电容或高频率过滤器、多层基板等的陶瓷电子部件中采用的陶瓷材料，公知在高温下烧成的高温烧成(High Temperature Co-firedCeramicsHTCC)材料和能够低温下烧成的低温烧成(Low TemperatureCo-fired CeramicsLTCC)材料。作为HTCC材料含有作为基材的Al2O3或TiO2等具有耐热性的无机粉体。该陶瓷材料在上述无机粉体作为主成分成形后，通过在150℃以上的高温下烧成而烧结制备。由此作为在采用HTCC材料的多层陶瓷基板内部形成的布线用导体材料，采用融点高的钼或钨。但是，钼或钨作为导体有导电率低这样的缺点。导电率高、便宜的银或铜融点低，烧成利用HTCC材料的多层陶瓷基板时会熔融，因此不能将其用作多层陶瓷基板内的布线导体。另外，由于HTCC材料的烧结温度高，所以必需的高温烧成炉或超高温烧成炉的设备费高，而且由于能源成本必然变高，所以陶瓷基板的价格高。
多层陶瓷基板内的导体的电阻低，为了将陶瓷基板的烧成温度变低，通过在氧化铝、镁橄榄石等的陶瓷原料中添加烧结助剂，得到在低温下能够烧成的LTCC材料。LTCC材料能够在Ag、Cu或Ag-Pd合金、Ag-Pt合金不熔融的110℃以下的温度中烧结。
专利第2624149号公报公开了在氧化铝(Al2O3)类陶瓷基材中添加了低融点的玻璃的现有烧结助剂。特开平5-24913号公报公开了在由Ca、Nb和Ti氧化物形成的陶瓷基材中添加玻璃和CuO的现有烧结助剂。
作为现有这些烧结助剂主成分的玻璃，与每陶瓷基材单位重量的添加量相对应的烧成温度不充分降低，另外，有陶瓷基材难烧结的情况。如果为了降低烧成温度而将烧结助剂的添加量变多，则陶瓷基材的该特性将被劣化。
由于这些现有的烧结助剂的粘度比较高，所以难以与陶瓷基材混合。另外，由于这些现有的烧结助剂的融点比较高，所以不能大幅降低烧结的烧成温度。
发明内容
本发明公开了将烧结助剂添加在陶瓷基材中、与陶瓷基材同时烧成而制备烧结陶瓷材料。该烧结助剂含有氧化铜和氧化钛和氧化铌。在该组成用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示时的三成分组成图中，x、y和z在点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD区域内A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)。
通过该烧结助剂，能够抑制陶瓷基材特性的劣化并且得到烧成温度低的陶瓷材料。
图1示出了通过本发明实施例1的陶瓷烧结助剂的组成。
图2是通过实施例1的陶瓷烧结助剂组合物的三成分的组成图。
图3示出了比较例组合物的X射线解析的结果。
图4示出了实施例1组合物的X射线解析的结果。
图5示出了比较例组合物的X射线解析的结果。
图6示出了实施例1的其它组合物的X射线解析的结果。
图7示出了比较例组合物的X射线解析的结果。
图8示出了比较例组合物的X射线解析的结果。
图9示出了采用实施例中烧结助剂的陶瓷组合物。
图10示出了图9示出的陶瓷组合物的评价结果。
图11示出了采用比较例的烧结助剂的陶瓷组合物。
图12A～图12C是示出在本发明实施例2中陶瓷电子部件的制备方法的剖面图。
图13是实施例2的陶瓷电子部件的剖面图。
图14是本发明实施例3的陶瓷电子部件的剖面图。
具体实施例方式
(实施例1)说明本发明的实施例1的陶瓷烧结助剂的组合物。
首先，分别准备纯度99.99％、平均粒径0.1～5μm的氧化铜(CuO)、氧化钛(TiO2)、氧化铌(Nb2O5)的粉体。上述3种类的氧化物用图1所示的组成比配合，得到试料号码No.1～42的试料。在图1中，CuO的摩尔比是x，TiO2的摩尔比是y。Nb2O5的摩尔比通过NbO2.5换算是z，其中x+y+z＝1。
向该组合物100重量％中加入水200重量％，用使用了5mmφ氧化锆的球磨机混合24hr。此后，混合的组合物在150℃下充分干燥，得到烧结助剂的组合物的粉体。
将得到的组合物粉体中在空气中、以300℃/hr的升温速度、最高温度960℃中保持2小时，施加热处理而制备烧成助剂。为了鉴定热处理后的生成化合物，将热处理后的粉体在使用CuKα射线施加电压40keV、施加电流40mA的条件下进行X射线解析。该X射线解析测定了在衍射中放射的各种角度下的X射线强度。在复合氧化物相即33.9±0.1°下强度的峰值是最大的试料中，该峰值判定为主峰值用图1中“Y”表示。生成比33.9±0.1°下的强度的峰值更大的其它化合物相的试料中，33.9±0.1°的峰值不判定为主峰值，在图1中用“N”示出。
接着，判定作为试料号码No.1～42的组合物的烧成助剂的能力。作为陶瓷基材，准备了纯度99.99％、0.3μm的平均粒径、具有刚玉相的氧化铝(Al2O3)。
混合该陶瓷基材90重量％、组合物的试料10重量％，与上述方法相同制作42种类的陶瓷组合物的粉体。各粉体中加入规定量的作为粘合剂的聚乙烯醇(PVA)树脂和水，作成组合物的粒子，干燥后，通过单轴加压(一軸加压)制作圆柱状的成形体。进行成形体的脱粘合剂后，以升温速度300℃/hr、最高温度960℃保持2小时而烧成成形体。烧成的成形体的密度通过阿基米德法测定，判定为烧结了相对密度95％、密度3.80g/cm3以上的成形体。在试料号码No.1～42的试料中，图1示出了是否烧结成成形体的判定结果。
图2是同时示出了试料号码No.1～42的试料的CuO、TiO2、NbO2.5的三成分组成比与试料号码的组成图。在图2中的烧结助剂的组成用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示。在图2中，点A、B、C、D表示的组成比分别是试料号码No.30、33、9、12的试料。实施例1的烧结助剂的实施例的试料是试料号码No.9～12、16～19、23～26、30～No.33的共计16种的试料，其它的试料是比较例的试料。表示实施例试料组成的点位于在图2中的以下点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD内。
A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)表示比较例的试料的组成的点位于四角形ABCD外。
如图1所示，在具有四角形ABCD外的组成的比较例的试料中，33.9±0.1°的峰值不是主峰值，以氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度不足3.80。
在具有用点A、B、C、D包围的四角形ABCD内的点表示的组成比的实施例的陶瓷试料中，33.9±0.1°的峰值是主峰值，以氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度是3.80以上，充分烧结。下面，使用图详细地说明该结果。
图3～图8示出了试料的X射线解析的结果，示出了衍射角度2θ和衍射强度的关系。图中的标记“P1”示出了Cu4TiNb4O16的峰值，标记“P2”示出了CuTi2Nb2O10的峰值。33.9±0.1°的峰值强度受到TiO2的量以及CuO与NbO2.5之比(CuO/NbO2.5)的很大影响。
首先，说明比值(CuO/NbO2.5)为1的情况下TiO2量对峰值强度的影响。
图3示出了TiO2的量是零即试料号码No.4试料的X射线解析的结果。在该试料中33.9±0.1°的峰值强度是零，仅生成CuO和NbO2.5的化合物。以添加该组合物试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度是3.66，该陶瓷没有被充分烧结。
图4示出了TiO2的量是0.040mol即试料号码No.10试料的X射线解析的结果。在该试料中，与CuO和NbO2.5的化合物相对应的峰值强度变小，33.9±0.1°的峰值强度变大，能够判定其为主峰值。以添加该组合物试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度是3.88，该陶瓷被充分烧结。
图5示出了TiO2的量是0.111mol即试料号码No.18试料的X射线解析的结果。在该试料中33.9±0.1°(角度A3)的峰值进一步变大，大致是Cu4TiNb4O16的单相。在该试料中出现23.7±0.1°(角度A1)、29.1±0.1°(角度A2)、37.9±0.1°(角度A4)、45.2±0.1°(角度A5)、48.6±0.1°(角度A6)、51.9±0.1°(角度A7)、54.8±0.1°(角度A8)、60.5±0.1°(角度A9)、71.1±0.1°、81.1±0.1°的角度下的强度峰值。以添加该组合物试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度是3.92，在所有试料中显示最大密度，该陶瓷被充分烧结。
图6示出了TiO2的量是0.250mol即试料号码No.32试料的X射线解析的结果。在该试料中33.9±0.1°的强度峰值即使比图5试料的小，也是主峰值。在该试料中也生成CuTi2Nb2O10的化合物。以添加该组合物试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度是3.85，该陶瓷被充分烧结。
图7示出了TiO2的量是0.400mol即试料号码No.39试料的X射线解析的结果。在该试料中多数生成CuTi2Nb2O10的化合物，33.9±0.1°的强度峰值变小，不是主峰值。以添加该组合物试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷烧结后的密度是3.66，该陶瓷没有被充分烧结。
图8示出试料号码No.41试料的X射线解析的结果。在该试料中强度峰值仅出现在与CuTi2Nb2O10的化合物相对应的角度，是该化合物的单相。
接着，说明TiO2的量是0.111mol时CuO与NbO2.5比(CuO/NbO2.5)对烧结后密度的影响。
在比值(CuO/NbO2.5)比2.00更大的试料号码No.15的试料中CuO过剩，比值比0.67更小的No.20、21的试料中NbO2.5过剩。在这些试料中由于生成了CuTi2Nb2O10的化合物，33.9±0.1°的强度峰值较小，不判定为主峰值。以添加这些试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷没有被充分烧结。
在比值(CuO/NbO2.5)为0.67以上2.00以下的试料号码No.16、17、18、19的试料中，33.9±0.1°的强度峰值较大，判定为主峰值。以添加了该试料的氧化铝为陶瓷基材的陶瓷被充分烧结。
如上所述，具有在图2中点A、B、C、D包围的四角形ABCD内的点表示的组成比的组合物通过热处理，成为含有Cu4TiNb4O16的烧结助剂，使添加了该烧结助剂的陶瓷基材被充分烧结。
接着，说明实施例1使烧结助剂的烧成温度降低的效果。对于使陶瓷基材充分烧结的试料号码No.18的组合物的试料，说明了对6种陶瓷基材降低烧成温度的效果。
首先，在空气中，将试料号码No.18的烧结助剂组合物，以升温速度300℃/hr、最高温度900℃下保持2小时，进行热处理作成烧成助剂。
接着，准备作为实施例的图9中所示的试料号码No.43～48的6种陶瓷基材的试料。试料号码No.43的陶瓷基材的试料由Al2O3组成，具有刚玉相的结晶层和0.3μm的平均粒径。试料号码No.44的陶瓷基材的试料由Ga2O3组成，具有刚玉相的结晶层和1.0μm的平均粒径。试料号码No.45的陶瓷基材的试料由TiO2组成，具有金红石相的结晶层和1.3μm的平均粒径。试料号码No.46的陶瓷基材的试料由BaTiO3组成，具有钙钛矿相的结晶层和0.2μm的平均粒径。试料号码No.47的陶瓷基材的试料由AgNbO3组成，具有钙钛矿相的结晶层和1.4μm的平均粒径。试料号码No.48的陶瓷基材的试料由Ag(Nb0.35，Ta0.65)O3组成，具有钙钛矿相结晶层和1.4μm的平均粒径。
将陶瓷基材的这些试料95重量％，和热处理试料号码No.18试料组合物而得到的烧结助剂5重量％进行配合，制作6种陶瓷组合物的粉体。
在上述粉体中加入规定量的粘合剂即PVA树脂和水成形为粒子，干燥后，通过单轴加压制作成圆柱状的成形体。对该成形体实施脱粘合剂后，将成形体在升温速度300℃/hr、在烧成温度下保持2小时，进行烧成，制作试料号码No.43～48的6种陶瓷烧结物的试料。
陶瓷烧结物的这些试料的密度通过阿基米德法测定，相对密度为95％以上的温度决定了该试料的烧结温度。在图9中，示出了陶瓷基材的试料单体的烧结温度和添加了烧结助剂的陶瓷基材的烧结温度。
另外，在这些试料中，测定1MHz的介电常数和介质损耗角正切tanδ以及施加了500V的直流电压时的绝缘电阻IR。另外这些试料是千兆赫带的高频率特性，通过Hakki等的方法(B.W.Hakki，P.DColeman，“A dielectricresonator method of measuring inductive capacities in the millimeter range”，IEEE Trans.on Microwave Theory Tech.，MTT-8(1960)pp.402-410”)测定共振频率f和损失系数Q的积(fQ积)。损失系数Q是介质损耗角正切tanδ的倒数。图10中示出了这些的测定结果。
在试料号码No.43的试料中，添加了烧结助剂的陶瓷基材的烧结温度为950℃，比采用氧化铝的陶瓷基材单体的烧成温度1450℃仅仅降低了500℃。该试料的介电常数、介质损耗角正切、绝缘电阻接近陶瓷基材即氧化铝的值。另外，该试料具有18000GHz的良好fQ积。
在试料号码No.44的试料中，添加了烧结助剂的陶瓷基材的烧结温度为1100℃，比采用氧化镓的陶瓷基材单体的烧成温度1500℃仅仅降低了400℃。
在试料号码No.45的试料中，没有使介电常数(104)降低，能够得到比采用氧化钛的陶瓷基材单体的烧结温度仅低了350℃的烧结温度。该试料具有5100GHz的良好fQ积。
在试料号码No.46的试料中，能够得到比采用钛酸钡的陶瓷基材的单体烧结温度仅降低350℃的烧结温度。
在试料号码No.47的试料中，没有使介电常数(325)降低，得到850℃低的烧结温度，其比采用铌酸银的陶瓷基材单体的烧结温度仅低200℃。
在试料号码No.48的试料中，没有使介电常数(404)降低，能够得到比采用铌钽酸银的陶瓷基材单体的烧结温度仅低300℃的烧结温度。另外，试料具有320GHz的良好fQ积。
接着，作为比较例，图11示出试料号码No.49～54的6种类陶瓷基材的试料。试料号码No.49～54的陶瓷基材与图9所示的实施例即试料号码No.43～48的陶瓷基材分别相同。
比较例即试料号码No.49～54的试料中将作为烧结助剂的玻璃、或玻璃和氧化铜(CuO)的混合物添加到陶瓷基材中。对试料号码No.49、50的试料添加作为烧结助剂的玻璃。该玻璃含有15重量％的SiO2、15重量％的B2O3、35重量％的ZnO、20重量％的Al2O3、14.5重量％的CaO、0.5重量％的CuO。对合计了陶瓷基材的陶瓷组合物添加5重量％的玻璃。在试料号码No.51～54的试料中将作为烧结助剂的玻璃和CuO混合物添加到陶瓷基材中。该玻璃含有与试料No.49、50试料的玻璃相同的组成。对合计了陶瓷基材的陶瓷组合物添加4重量％的玻璃，对合计了陶瓷基材的陶瓷组合物添加1重量％的CuO。即，对合计了陶瓷基材的陶瓷组合物添加5重量％的该玻璃和CuO的混合物。
与图9中示出的试料号码No.43～48同样地，图11示出了试料号码No.49～54的试料的烧结温度。对于在图11中示出的任何一种试料，由于添加了烧结助剂的陶瓷基材的烧结温度比陶瓷基材单体的烧结温度最大仅降低了100℃，因此这些试料的烧结助剂不具有明显的效果。
另外，在试料号码No.49～54的试料的烧结助剂中，为了得到与试料号码No.43～48的烧结助剂相等的低烧结温度，陶瓷组合物必需含有至少30重量％以上的烧结助剂。如果不含有这样多的烧结助剂，特别在基材的介电常数高的情况下，陶瓷组合物的介电常数急剧降低，其它特性也恶化，不能充分发挥陶瓷基材的特性。
如上所述，根据实施例1的组合物和烧结助剂，仅向陶瓷基材中进行少量的添加，促使烧成温度大大降低。而且，由于添加量是少量，所以不使陶瓷基材的特性劣化。
由于根据实施例1烧结助剂使烧成温度降低，所以烧成陶瓷材料时能够实现节省能源化，可以同时烧成Ag等的低融点的导体为主成分的电极和陶瓷材料。
另外，实施例即试料号码No.43～48的试料的烧结助剂，虽然用热处理制作组合物，但是即使不热处理，向陶瓷基材中添加组合物其本身，也得到同样的效果。
根据实施例1的烧结助剂的组合物具有低融点，另外，具有与陶瓷基材的高相溶性。因而，能够在少的添加量使陶瓷组合物在低的温度下烧结。
(实施例2)图12A～图12C是示出了本发明实施例2的陶瓷电子部件1001的制备方法的剖面图。图13是用图12A～图12C所示制备方法制备的陶瓷电子部件1001的剖面图。
首先，向由具有0.05～5μm的平均粒径的100重量％的氧化铝组成的陶瓷基材中，添加具有0.05～10μm平均粒径的2.5重量％～20重量％的试料号码No.18烧结助剂组合物，制作陶瓷组合物。另外，作为该烧结助剂的组合物的代替，也可以将在900℃以上的温度下热处理得到的、Cu4TiNb4O16的复合氧化物相均匀分布的烧结助剂添加在陶瓷基材中。
而且，对该陶瓷组合物的100重量％，混合50～300重量％的水，利用球磨机用采用1～5mmφ高纯度氧化铝的分散媒介混合12～72小时，制作包含陶瓷组合物的浆料。将该浆料从球磨机中取出、干燥。
接着，向浆料100重量％中，配合PVB树脂等的树脂粘合剂5～15重量％，醋酸丁酯、乙醇等的分散介质40～120重量％，二丁基酞酸盐(DBP)、丁基苯甲基酞酸盐(BBP)等的可塑剂2～12重量％，进一步根据需要少量配合消泡剂、分散剂，利用球磨机采用10mmφ高纯度氧化铝分散12～72小时，制作陶瓷浆料。
接着，将陶瓷浆料以规定的厚度涂布在载体薄膜上，用干燥炉干燥，制作图12A所示的陶瓷组合物层即陶瓷生片801。载体薄膜使用通过模涂(ダイコ一ティング)装置等片成型机脱膜处理的PET薄膜。
接着，在陶瓷生片801上根据需要通过冲孔加工或激光加工在规定的位置上形成通孔。通过丝网印刷等将银为主成分的导电性糊料填充在通孔中形成孔电极802。
此后，在陶瓷生片801上使用银为主成分的导电性糊料通过丝网印刷等方法形成电路图案即布线电极803。
接着， 分别将具有印刷形成的布线电极803的陶瓷生片801，如图12A所示，一边位置重合一边层叠、加压，形成如图12B所示的陶瓷生片和电极层相互层叠的层叠体804。层叠体804的大小通常是50～200mm□，由层叠体804能够制作矩阵状配置的多个陶瓷多层基板901。
另外，通过陶瓷生片801，由在层叠体804的内层部中相对配置具有规定面积的布线电极803，能够在层叠体804内形成电容器805。而且，通过层叠布线电极803，也可以形成更大容量的电容器805。另外，通过在陶瓷生片801上形成的冲孔电极802，也可以在层叠体804内形成层叠结构的线圈807。由此，得到内部具有电容器805和线圈807的高密度实际安装可能的陶瓷多层基板901。
接着，在层叠体804上涂布银为主成分的导电性糊料，形成表层电极806。此后，将层叠体804按照层叠体804的层叠方向上用规定的压力加压，压粘(压着)层叠体804的各层。另外，该层叠和加压时的温度优选是常温～100℃，在压力20～1000kgf/cm2下进行。
此后，切断压粘层叠体804以个片化，该个片化的层叠体804在400～600℃的温度下进行脱粘合剂处理。
接着，将层叠体804在最高温度820～960℃下保持0.5～30小时，在大气的环境中烧成，使各层烧结。
陶瓷多层基板901的相对密度是90％以上。这样的陶瓷多层基板901由于可以在低烧成温度下烧结，所以实现省能量化，可以利用电极材料导电性好的Ag。另外，烧结助剂由于不含有低热传导的玻璃成分，所以可以实现具有如图12C所示的高热传导性的陶瓷多层基板901，得到陶瓷多层基板901，其在实际安装了发热性高半导体装置的小型功率放大器模块等中最为适合。
接着，如图13所示，通过实际安装在陶瓷多层基板901的表层上形成功率放大器等半导体部件902困难的或在多层基板901内形成困难的高容量电容器903，可以制作小型陶瓷电子部件1001。
通过陶瓷多层基板901，与现有的功率放大器模块比较，减少了热孔的数量或不采用热孔而增加电路设计的自由度，同时缓和了布线空间的制约。因此，可以实现各种模块的小型化，可以通常机器的小型化·多功能化。
(实施例3)图14是本实施例3中的陶瓷电子部件1002的剖面图。陶瓷电子部件1002与图13所示的实施例2的陶瓷电子部件1001不同，在多层基板901内设置比其它陶瓷组合物1001B具有更高介电常数的陶瓷层1001A。通过陶瓷层1001A的两面上相互相对地配置电极层803A，在多层基板901内形成高容量的电容器1002A。因此，不要图13所示的高容量电容部件903，能够达到陶瓷电子部件1002的小型化、低成本化。
氧化铝为基材的陶瓷生片801用实施例1的图9中所示的试料号码No.43的组合物形成，高介电常数陶瓷层1001A用试料号码No.48的组合物形成。
高介电常数陶瓷组合物层1001A，是在具有0.05～5μm的平均粒径的氧化钛、铌酸银或铌钽酸银形成的陶瓷基材100重量％中，配合具有0.05～10μm的平均粒径的烧结助剂组合物2.5～20重量％，与上述方法相同地制作陶瓷生片。此后，能够用与实施例2相同的方法制作陶瓷电子部件1002。
该陶瓷生片的陶瓷基材是高介电常数的氧化钛、铌酸银、钽酸银或铌钽酸银。可以用高介电常数陶瓷层1001A来代替在高容量的电容器部分1002A中的以低介电常数氧化铝为陶瓷基材的陶瓷生片801。
由于试料号码No.43和试料号码No.48的烧结助剂的组合物与试料号码No.18的组合物相同，所以能够抑制相互扩散。因此，可以将具有介电常数400以上的高介电常数陶瓷组合物层1001A设置在多层基板901内，可以在多层基板901内形成高容量电容部1002。
权利要求
1.用于添加在陶瓷基材中的、与上述陶瓷基材共同烧成而制备烧结陶瓷材料的烧结助剂，其含有氧化铜、氧化钛和氧化铌，在用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示时的三成分组成图中，x、y和z在点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD区域内A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)。
2.根据权利要求1所述的烧结助剂，其含有用Cu4TiNb4O16表示的复合氧化物，使用CuKα射线的X射线衍射测定法测定的结晶相的主峰值是2θ＝33.9±0.1°。
3.根据权利要求2所述的烧结助剂，上述烧结助剂被热处理。
4.陶瓷组合物，其含有具有刚玉相、金红石相、钙钛矿相中一种的陶瓷基材；以及用于添加在上述陶瓷基材中的、与上述陶瓷基材共同烧成而制备烧结陶瓷材料的烧结助剂，所述烧结助剂含有氧化铜、氧化钛和氧化铌，在用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示时的三成分组成图中，x、y和z在点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD区域内A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)。
5.根据权利要求4中所述的陶瓷组合物，其中上述烧结助剂含有用Cu4TiNb4O16表示的复合氧化物，使用CuKα射线的X射线衍射测定法测定的结晶相的主峰值是2θ＝33.9±0.1°。
6.根据权利要求4中所述的陶瓷组合物，其中上述陶瓷基材是具有金红石相的氧化钛(TiO2)。
7.根据权利要求4中所述的陶瓷组合物，其中上述陶瓷基材是具有钙钛矿相的铌酸银(AgNbO3)或铌钽酸银(Ag(Nb，Ta)O3)。
8.烧成陶瓷组合物而得到的陶瓷，其含有结晶相，该结晶相具有使用CuKα射线的X射线衍射测定法测定的峰值和2θ＝33.9±0.1°的主峰值，其中所述的陶瓷组合物含有具有刚玉相、金红石相、钙钛矿相中一种的陶瓷基材；以及用于添加在上述陶瓷基材中的、与上述陶瓷基材共同烧成而制备烧结陶瓷材料的烧结助剂，所述烧结助剂含有氧化铜、氧化钛和氧化铌，在用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示时的三成分组成图中，x、y和z在点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD区域内A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)。
9.根据权利要求8所述的陶瓷，其中上述陶瓷基材是具有金红石相的氧化钛(TiO2)。
10.根据权利要求8所述的陶瓷，其中上述陶瓷基材是具有钙钛矿相的铌酸银(AgNbO3)或铌钽酸银(Ag(Nb，Ta)O3)。
11.根据权利要求8所述的陶瓷，其中烧成上述陶瓷组合物的烧成温度为960℃以下。
12.陶瓷电子部件，其包括第一陶瓷层；在上述第一陶瓷层上层叠的第二陶瓷层；以及上述第一陶瓷层和上述第二陶瓷层之间设置的Ag为主成分的第一导体层，其中，上述第一陶瓷层和上述第二陶瓷层是烧成陶瓷组合物而得到的，其含有结晶相，该结晶相具有使用CuKα射线的X射线衍射测定法测定的峰值和2θ＝33.9±0.1°的主峰值，其中所述的陶瓷组合物含有具有刚玉相、金红石相、钙钛矿相中一种的陶瓷基材；以及用于添加在上述陶瓷基材中的、与上述陶瓷基材共同烧成而制备烧结陶瓷材料的烧结助剂，所述烧结助剂含有氧化铜、氧化钛和氧化铌，在用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示时的三成分组成图中，x、y和z在点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD区域内A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)。
13.根据权利要求12所述的陶瓷电子部件，其中上述第一陶瓷层、上述第二陶瓷层和上述导体层是在960℃以下的温度整体地烧成的。
14.根据权利要求12所述的陶瓷电子部件，其中上述第一陶瓷层的上述陶瓷基材是氧化铝(Al2O3)。
15.陶瓷电子部件的制备方法，其包含以下步骤制备陶瓷组合物的步骤，用上述陶瓷组合物制备第一陶瓷片和第二陶瓷片的步骤，制备层叠体的步骤，所述层叠体具有上述第一陶瓷层、在上述第一陶瓷层上层叠的第二陶瓷层、以及在上述第一陶瓷层和上述第二陶瓷层之间设置的以Ag为主成分的第一导体层，以及烧成上述层叠体的步骤；其中在制备陶瓷组合物的步骤中，所述陶瓷组合物含有具有刚玉相、金红石相、钙钛矿相中一种的陶瓷基材；以及用于添加在上述陶瓷基材中的、与上述陶瓷基材共同烧成而制备烧结陶瓷材料的烧结助剂，其含有氧化铜、氧化钛和氧化铌，在用xCuO-yTiO2-zNbO2.5(x、y、z是摩尔比，x+y+z＝1.0)表示时的三成分组成图中，x、y和z在点A、B、C、D为顶点的四角形ABCD区域内A(x，y，z)＝(0.500，0.250，0.250)B(x，y，z)＝(0.300，0.250，0.450)C(x，y，z)＝(0.640，0.040，0.320)D(x，y，z)＝(0.384，0.040，0.576)。
16.根据权利要求15中所述陶瓷电子部件的制备方法，其中烧成上述层叠体的步骤含有在960℃以下的温度下烧成上述层叠体的步骤。
17.根据权利要求15中所述陶瓷电子部件的制备方法，其中上述烧结助剂含有结晶相，所述结晶相具有使用CuKα射线的X射线衍射测定法测定的峰值和2θ＝33.9±0.1°的主峰值。
全文摘要
用于添加在陶瓷基材中的、与上述陶瓷基材共同烧成而制备烧结陶瓷材料的烧结助剂。该烧结助剂含有氧化铜、氧化钛和氧化铌。在其组成用xCuO－yTiO
文档编号B32B18/00GK1978386SQ2006101719
公开日2007年6月13日 申请日期2006年9月20日 优先权日2005年9月20日
发明者茂野交市, 胜村英则, 加贺田博司 申请人:松下电器产业株式会社