生长人造金刚石的设备和方法

专利名称：生长人造金刚石的设备和方法
生长人造金刚石的设备和方法发明背景1. 发明领域本发明涉及生产人造金刚石的方法和设备。2. 现有4支术描述通过以下方法制造人造金刚石对置于容器内一定量的碳源施加 极限压力(例如，65千巴)，并且在压力下将容器加热至足够高的温度， 在此温度下金刚石具有热力学稳定性。经常使用高压、高温装置对碳 源施加必需的压力和热量以完成由石墨向更具有热力学稳定性的金刚 石的转化。通过高压、高温的方法合成金刚石晶体已在商业上很好的确立了 。 由碳通过任一系列特定催化剂-溶剂原料的金属薄膜的扩散，在高压、 高温法下产生金刚石生长。虽然这种方法已经很成功地用于工业金刚 石的商业生产，但是，这种金刚石生长的最终晶体大小受限于以下事 实穿过催化剂膜的碳通量(carbon flux)是由石墨与所形成的金刚石之 间的溶解度差来确定的。由于体系中压力的降低和/或被转化的石墨的 中毒效应，此溶解度差通常在周期延长的情况下容易显著降低。虽然人工合成金刚石的大部分商用方法生产小的或相对小的颗 粒，但仍存在用于生产更大金刚石的已知方法。这些方法通常涉及在 建立金刚石籽晶原料(seed material)与碳源之间的预设温度梯度的反应 器中生产金刚石。籽晶原料处于反应媒介温度接近最小值的地方，而 碳源则放在温度接近其最大值的地方。将金刚石成核抑制材料层和/ 或分离材料层插入大量的金属催化剂/溶剂与金刚石籽晶原料之间。在延长生长时间下，很仔细地调整压力和温度并使用较小的温度 梯度，能够产生通过使用高压、高温装置所产生的较大金刚石。但是， 值得信赖地产生质量很高的金刚石生长的尝试存在很多相互排斥却同时出现的问题。这些问题包括在金刚石籽晶原料附近的金刚石晶体具 有很强的自发成核倾向(其在温度梯度增加至超过"安全，，值时产生)。如果延长生长周期以从大于约1/20克拉大小的籽晶产生金刚石生长， 则成核生长会与从金刚石籽晶的生长产生竟争，随后产生多晶体的碰 撞，导致长成的晶体内的应力破裂。另一个问题是，在催化剂-溶剂介 质由来自营养源的碳所饱和、然后熔化的过程中，在熔融的催化剂-溶剂金属中金刚石籽晶原料的部分或全部溶解。这种溶解产生在接触 时生长的、源自间隔位置(spacedloci)的杂乱无章的金刚石生长，造成 随后混乱的、充满缺陷的金刚石晶体的生长。除了克服金刚石的自发成核和金刚石籽晶溶解的问题外，非常需 要能够对金刚石生长过程进行可重复的控制并且由此能够制备新颖的 金刚石产品，例如，具有独特的彩色图案和性质的金刚石并且其提供 了使特定金刚石的一种或多种物理性质最优化的可能性。已开发了很多制备人造金刚石的设备和系统，目的是生产具有独 特的颜色和性质的宝石。例如，Kendall在第3,914,078号美国专利中 公开了通过一对相对的Bridgeman型砧台产生超高压的方法。压力产 生的改善是通过在合适的位置上使用fmstro-锥形分段式夹套环绕各 个砧台的主要部分以将垂直力沿轴向传递至砧台上，并同时引起其轴 向压缩应力以增加其对脆性断裂的抗性。通过模具环对砧台的压力面 提供额外的支持，将所述砧台横向放置在砧台之间合适的位置上，使 得所述砧台在圆周方向上受压于分段式模具环。该模具环依次受到一 组压力传递金属产生的相似压力，由封住压力系统的活塞环对所述压 力传递金属进行横向挤压。根据砧台的尺寸和其上的轴向力可调整地 控制活塞的移动以对模具环提供最佳的支持。Strong在第4,301,134号美国专利中公开了可控杂质含量和/或可 控杂质分布的金刚石晶体以及用于其生产的反应器构造。使用特殊的 反应器构造，采用"掺杂剂"、"吸气剂"和"衬偿剂(compensator)" 原料的组合以产生与众不同的彩色图案或分区着色的宝石。该反应器 构造包括一对冲床和中间带或压模构件。该压模构件界定了一个位于 中央的开口 ，并连同冲床界定了两个可施加压力的环状容积。Ishizuka在第4,518,334号美国专利中公开了高温高压设备，其包 括环形模具，其具有直的圓柱形孔以及在该孔的每一端外部具有相 邻的、基本上为圓锥形的面； 一对锥形冲床，其彼此相对并与模具轴 向排列以便每一沖床的圓锥形面基本上与模具的圓锥形面平行； 一对 内垫片，每个都由耐火材料(fired refractory)制成并置于与冲床的圓锥 形面和模具孔的圓锥形面直接相邻的位置； 一对外垫片，其由中等硬 度水平的原料制成并置于与内垫圏的外部相邻的位置；以及一对止动 圈，其为易变形但具有高韧性的材料，并置于与外垫圈的外部相邻的 位置。该高温高压"i殳备用于人造金刚石或立方氮化硼的生产。Frushour在第5,244,368号美国专利中公开了高压/高温活塞气缸 式设备，其具有电绝缘金刚石或电绝缘立方氮化硼涂层，该涂层位于 一个或两个可移动活塞与环绕的缸芯之间，以使一个活塞或两个活塞 与环绕的缸芯电绝^^。将所述电绝缘涂层涂布在一个或两个活塞的外 表面，或者，可选地将其涂布于所述缸芯的内表面。在设备的两端使 用电绝缘的、直圆柱体的活塞，产生在高温下以更高的长径比均匀地 压缩反应负荷的能力。可选地，将电绝缘材料的环安装在每一活塞的 反应负荷端，用薄的电绝缘层涂布每一活塞剩余的外表面。Burns等人在第5,980,852号美国专利中公开了用于制备高质量和 高收率的大金刚石晶体的反应器，其包括反应容积和位于该容积中的 反应物料。该反应物料包含位于反应容积内或表面上的大部分籽晶颗 粒以及通过大量的用于金刚石合成的金属催化剂/溶剂从所述籽晶颗 粒中分离的碳源。所述物料包含可选的富碳金属催化剂/溶剂层和低碳 金属催化剂/溶剂层，其处于与所述表面平行或基本平行的位置。在所 述容器中也有大量可选的富碳金属催化剂/溶剂层和低碳金属催化剂/ 溶剂层。Sumiya等人在第6,030,595号美国专利中公开了具有更少杂质、 更少晶体缺陷、更小应变等的高纯度人造金刚石，其中氮含量至多10 ppm，优选至多O.lppm,并且硼含量至多lppm,优选至多0.1 ppm; 或者，其中氮原子与硼原子含在晶体中并且氮原子数与硼原子数之差 为至多lxlO口原子/cm3。无应变的人造金刚石是通过由温度梯度法生产无应变的人造金刚石的方法所生产的，该方法包括使用具有硼含量至多10ppm的碳源和具有硼含量至多l卯m的溶剂金属，并将除氮剂 (nitrogen getter)加入溶剂金属中，从而合成金刚石。此外，金刚石的颜色、电性能和机械性能受不同变量的影响，最 常见的是受氮含量的影响。最容易检测到的受氮含量影响的性能是金 刚石的颜色。金刚石内其它原料的含量水平较小程度地影响其特性。 例如，与氮相比，硼更为少见，但当硼代替金刚石中单个的碳原子时， 金刚石的电导率和颜色会改变。目前，通过高压和高温生产人造金刚石和其它超硬材料所使用的 设备还不能以使用者能够更容易地控制人造金刚石的颜色或机械性能 或电性能的方式控制人造金刚石中杂质的含量，例如氮和硼。因此， 重要的是能够在设备中提供理想的生产条件以保证人造金刚石所需的 生长和质量。发明概述通过本发明的实施方案能够解决以上所示的缺点，其中生长人造 金刚石的设备包括在高压、高温设备中的反应区域；以及在所述反应 区抽真空以除去气体杂质的装置。抽真空的装置包括选自以下的装置 扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带传动泵、螺杆泵及 其组合。在本发明的一方面，抽真空的装置包括扩散泵。本发明还包括控制人造金刚石的至少 一 种性质的方法，其包括以 下步骤a)为所述人造金刚石在反应缸芯中的生长提供籽晶、碳源和 溶剂/催化剂；b)将所述反应缸芯放置在高压、高温设备的反应区域 中；c)使用抽真空装置抽空所述反应区域以除去气体杂质；以及d)使 反应缸芯在提高的温度和压力的等温条件下进行一段适合生长所述人 造金刚石的时间，其中所述抽空步骤是以足够除去所述反应缸芯中至 少50%氮的时间抽真空约-5至约-30英寸汞完成的。虽然本发明以英 寸汞表示抽真空的量，但预期其它测量单位也在本发明的范围内，包 括但不限于托和大气压。本发明方法还包括抽所述真空约-20至约-30英寸汞。在另一个方面，将所述真空抽至约-29英寸汞。可选地，本发明的抽真空装置包括 选自以下的装置扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带 传动泵、螺杆泵及其组合，其中所述抽真空装置优选扩散泵。可控制 的性质选自颜色、氮含量、折射率、色散、光传输(optical transmission)、 热导率、电导率、机械性能及其组合。控制人造金刚石的至少一种性质的另 一方法包括以下步骤为反 应缸芯中所述人造金刚石生长提供籽晶、碳源和溶剂/催化剂；将所述 反应缸芯放置在于高压、高温设备的反应区域中；将气体装入所述反 应区域；使反应缸芯在提高的温度和压力的等温条件下进行一段适合 生长所述人造金刚石的时间；其中所述气体选自氮、氧、硼、磷、氢、 氯、氟、氦、氙、氪、氖、氩、砷及其混合物。在一个方面，用于装 入反应区域的气体为氮。所述至少一种性质选自颜色、氮含量、折射 率、色散、光传输、热导率、电导率或其若干组合。本发明的另一实施方案涉及生长人造金刚石的设备，其包括a) 高压、高温设备中的反应区域，所述反应区域是所述人造金刚石生长 的地方；以及b)从所述反应区域抽真空以除去气体杂质的装置或将 至少一种原料引入所述反应区域的装置。本发明的另一实施方案涉及生长人造金刚石的设备，其包括a) 高压、高温设备的反应区域，所述反应区域是生长所述人造金刚石的 地方；b)对所述反应区域抽真空以除去气体杂质的装置；以及c)将 至少一种原料引入所述反应区域的装置。本发明的另 一实施方案涉及控制人造金刚石的至少一种性质的方 法，其包括a)为反应缸芯中的所述人造金刚石生长提供籽晶、碳源 和溶剂/催化剂；b)将所述反应缸芯放置在高压、高温设备的反应区 域中；c)在对所述反应区域抽真空的同时，在一定压力下将气体或液 体装入所述反应区域；d)使反应缸芯在提高的温度和压力的等温条件 下进行一段适合生长所述人造金刚石的时间；其中所述气体选自氮、 氧、硼、磷、氢、氯、氟、氦、氙、氪、氖、氩、砷及其混合物。本发明的这些及其它方面通过参考以下的附图将会为本领域技术 人员更好的理解，其中贯穿若干视图，相同的数字表示相同的元件。


了本发明的实施方案，并且其连同说明书旨在解释本发 明的原理。图1为本发明实施方案的垂直截面图。图2为显示在抽真空和不抽真空的情况下，反应缸芯中相对氮含 量的图。本发明实施方案的详述本领域普通的技术人员会了解本发明以下的描述仅为示意性的而 不以任何方式限制本发明。本发明涉及生长人造金刚石的设备。该设备包括高压、高温设备 中的反应区域。该反应区域是生长人造金刚石的地方。所述设备还包 括对反应区域抽真空以除去气体杂质的装置。在本发明范围内预期所 述高压、高温设备选自分裂球设备(split-sphere apparatus)、带式设备 (belt-type apparatus) 、 5舌塞釭i殳备(piston-cylinder apparatus)、主不开j;中^莫 i殳备(annular-die apparatus)以及超环面i殳备(toroid apparatus)。就附图而言，图1描述了本发明实施方案所述的分裂球高压、高 温设备10的垂直截面图。该高压、高温设备10由分裂球反应区域12 和反应区域12对面的多个安全夹14组成。与高压、高温设备分离和 处于分离状态，存在对反应区域抽真空的装置。该抽真空装置是典型 的双向旋转泵，在图中表示为元件54，且其通过导管58与高压、高 温设备相连。所述泵可为扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、 皮带传动泵、螺杆泵及其若干组合。通常，抽真空的装置可包括能够 对反应区域抽真空的任何装置。优选地，所述泵为扩散泵。反应区域12包括具有顶部50和底部52的外壳60,在其中界定 了室16。大模具18、小模具20和反应缸芯22置于室16中。在反应 区域的运行中，因为反应区域12的顶部50和底部52被放到一起，因 此压力会施加于大模具18，这样依次将压力施加于小模具20。由于将 压力施加于小模具20，因此该模具将压力施加于反应缸芯22。在将反应缸芯22放置于反应区域12中前，先将用于生产人造金 刚石的石墨源、金刚石籽晶和金属溶剂/催化剂混合物装入该反应缸芯 中。石墨源、金刚石籽晶和溶剂/金属催化剂是本领域众所周知的，并 且，任何这样的原料都适用于本发明的设备。高压、高温设备IO还包括至少一个提供从设备IO外部通向反应 区域12的歧管28。在图1所描述的实施方案中，歧管28为至少双向 歧管，允许使用者将气体和其它物质从反应区域12中抽出或者将不同 气体或原料引入反应区域12中。例如，在所述设备的这一具体实施方 案中，双向旋转泵54在入口 56处通过导管58与歧管28相连接。通 过双向旋转泵54，使用者能够从反应区域12除去杂质。可选地，双 向泵的流动能够逆转以将惰性气体或某些其它所需气体通过歧管28 引入反应区域12。使用歧管而不是多个入口的好处在于使所述室暴露 于污染处的数量保持到最小，从而保证能够将缸芯与分裂球室的内部 保持在适当的控制下。在设备运行中，在缸芯中的压力升高前或在缸芯中的压力升高的 同时对该缸芯抽真空。由于加压步骤，缸芯密封，不受真空作用的影 响，因此只有在压力升高前或压力升高的同时对该缸芯抽真空。由于 大模具响应增加的压力向小模具施加压力而造成密封，这样依次使所 述缸芯密封。对所述室抽真空的原因是为了除去缸芯中的杂质。因此， 一旦缸芯被密封，除去反应缸芯中的杂质的能力就显著降低了 。抽真空的装置能够除去反应区域中的杂质。在本发明的一方面， 以足够的时间和足够的负压对反应区域抽真空以除去反应区域中约 50%的氮。在另一方面，所除去的氮量为约35%至约50%。特别在本实施方案中，从反应缸芯中抽真空以除去空气，主要是 氮气和氧气。此外，抽真空减少了水和其它环境杂质。氮是金刚石颜 色的最大决定因素。通过控制反应缸芯中空气的量，从而控制反应缸 芯中的氮含量，使用者能够更好地控制人造金刚石的颜色。所述双向 旋转泵54能够使反应缸芯产生约-30英寸Hg至约-5英寸Hg的负压。 在本实施方案的一方面，所述泵能够抽真空至约-29英寸Hg。图1中的高压、高温设备IO还包括第二歧管30，油通过该歧管被引入反应区域12的周界的室中。油的存在确保压力均匀地施加于每 一大模具18，这也致使压力均勻地施加于反应区域12中剩余的组件， 包括小模具20和反应缸芯22。经歧管30引入的油是任何适合用作压 力介质的油。图1描述的实施方案中的歧管28还用于将水引入反应区域12。 水对于冷却并保持大模具18和小模具20的温度是必需的。水在大模 具18和小模具20周围循环；但垫片32置于相邻的小模具之间并使反 应缸芯密封，致使水无法到达反应缸芯22。在本发明的该实施方案的另一方面中，高压、高温设备还包括将 至少一种原料引入至设备的反应区域中的装置。被引入至反应区域中 的原料为气体(在下文中进一步定义)、液体或气体和液体的组合。将 原料引入至反应区域的装置与抽真空的装置是分开的，或者引入原料 的装置可以与抽真空的装置相同。就模具18和20而言，在分裂球式高压、高温设备中通常存在围 绕6个小模具20的8个大模具18。适于制造大模具18的材料包括加 工钢和碳化鴒。同样地，适于制造小模具20的材料也包括处理钢 (processed steel)和碳化鴒。在本实施方案的另 一方面中，小模具是由 碳化鵠制造的。其它高压、高温设备也能够用于本发明。其它高压、高温设备的 实例包括但不限于带式设备、活塞缸设备、环形沖模设备以及超环面 设备。各类型的高压、高温设备是本领域公知的。例如，Strong的第 4,301,134号美国专利描述了能够用于本发明的带式高压、高温设备， 而Frushour的第5,244,368号美国专利描述了也能够用于本发明的活 塞缸式高压、高温设备的非限定性实例。同样地，第4,518,334号美国 专利描述了能够用于本发明的环形冲模式高压、高温设备。此外， Kolchin等人的第4,290,741号美国专利和D'Evelyn等人的公开号 2004/0134415的美国专利申请公开了能够用于本发明的超环面高压、 高温设备。在此将上文列出的每一美国专利和公开的专利申请的全部 内容引入。在将反应缸芯放置于各种类型的高压、高温设备的反应区域前，将用于生产人造金刚石的石墨源、金刚石籽晶和金属溶剂/催化剂混合 物装入该反应缸芯中。石墨源、金刚石籽晶和溶剂/金属催化剂是本领 域普遍已知的，且任何这样的原料均适用于本发明的设备。上述的各种类型的高压、高温设备包括由用于在设备中施加压力 的砧台或模具所界定的反应区。各种类型的设备的反应区域包括在其中生长人造金刚石的反应缸芯，以及为了对反应缸芯施加压力所;故置的多个模具或砧台。本发明预期建立选自上列的高压、高温设备并包括从反应区域抽空气体杂质的装置或在压力下将气体或液体装入反应区域的装置。本发明预期各种类型的高压、高温设备能够与从反应区域抽真空、或用于将气体或液体装入反应区域、或既用于实现抽真空又用于实现装载气体或液体所必需的组件相匹配。本发明还涉及通过对高压/高温设备(在下文中称为"HP/HT设备，，)的反应区域抽真空以控制人造金刚石的至少 一种性质的方法。该方法包括以下步骤1)为分裂球室反应缸芯中的人造金刚石生长提供籽晶、碳源和溶剂/催化剂；2)将反应缸芯放置在高压高温设备的反应区域中；3)通过使用对反应区域抽真空的装置抽空反应区域；4)对反应缸芯加热和加压，持续一段适合生长人造金刚石的时间；以及5)取出金刚石以使其完成最后步骤。通过步骤3)中的真空所产生的负压为约-30英寸Hg至-5英寸Hg,并且在足以除去反应区域中至少一半氮的时间内施加该负压。可选地，步骤3中可接受的负压范围为约-30英寸Hg至约-20英寸Hg。在本实施方案的另一方面中，所述负压为-29英寸Hg。由于事实上原材料具有多孔结构而杂质被包埋于所述孔中，因此真空能够除去反应缸芯中高达约50%的氮。杂质这样的分布使得仅处于原材料表面的孔中的杂质能被除去，而真空对原材料内部的孔不起作用，所述原材料包括石墨源、金属溶剂/催化剂和金刚石籽 曰曰曰o本发明方法可在选自以下设备的高压、高温设备中实施分裂球 设备、带式设备、活塞缸设备、环形沖模设备以及超环面设备。用于 本发明方法的设备包括反应区，其包括反应缸芯以及为了对反应缸芯 施加压力所放置的多个模具或砧台。在非限定性实例中，使用图l描述的设备和以上所述的设备实现了本发明方法。具体地，所述设备包 括具有外壳的反应区域，该外壳具有形成于其中的室。所述设备还具 有反应缸芯以及为了对反应缸芯施加压力所放置的多个模具。所述反 应缸芯与多个模具位于所述室内。具体地，所述多个模具包括与反应缸芯相邻的多个小模具和环绕多个小模具的多个大模具。用于步骤3 中抽真空的装置可以是双向的并且选自扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、 直接传动泵、皮带传动泵、螺杆泵或其若干组合。优选地，所述装置 为扩散泵。然而，所述方法也可以使用上述的任何高压、高温设备实 施。通过本方法能够控制的人造金刚石的性质包括颜色、氮含量、折 射率、色散、光传输、热导率和电导率。通过对反应缸芯抽真空能够 控制少至一个或多至全部的这些性质。这些性质受成品人造金刚石中 所发现的杂质量的影响，特别受氮量的影响。根据本发明，通过控制 反应缸芯中的可包埋在人造金刚石中的杂质量来控制各种性质。例如， 就颜色而言，人造金刚石的折射率受金刚石中氮量的影响，即存在的 氮越多，折射率越大。因此，在人造金刚石生长时，通过控制该金刚 石中存在的氮量能够控制折射率。如上所述，从缸芯中抽真空除去空气，该空气主要是氮气和氧气， 并且还减少了包括水在内的其它环境杂质。特别地，氮是金刚石颜色 的最大决定因素。然而，氮的存在不是没有其益处的。例如，氮存在 的越少，生长金刚石越困难。氮也有助于加速金刚石的生长并且有助 于使人造金刚石中的金属夹杂物保持在最小的程度。由于氮对金刚石 颜色的影响，本发明方法的目的在于大体上控制缸芯和分裂球室中的 氮含量。本发明方法产生橙色、黄色、透明、蓝色或粉色的金刚石。在橙 色的金刚石中，氮含量为60卯m至100ppm。生产橙色金刚石不是必 须对缸芯抽真空。类似地，在黄色金刚石中，氮含量为10ppm至30 ppm。在透明、蓝色和粉色金刚石中，氮含量为小于10ppm。为了生 产本发明所述的黄色、透明、蓝色和粉色金刚石，对缸芯或分裂球室 抽真空以达到所需的氮水平。图2显示在对反应缸芯抽真空和不抽真空的情况下，三个不同生 产反应缸芯的相对氮浓度。将不同的石墨源、金刚石籽晶和金属催化 剂/溶剂的混合物装入每一缸芯中。在抽真空和不抽真空的情况下测量 每一反应缸芯中的氮量。如图2中能够看到，未抽真空的每一缸芯具 有不同的氮浓度。这是由于存在的不同数量和种类的原料。然而，当 对每一缸芯抽真空时，能够看到每一缸芯存在相同的氮量，与所用的 起始原料的数量和种类无关。此外，存在于真空反应缸芯中的氮量远 小于起始氮浓度。本发明的另 一 实施方案涉及控制人造金刚石的至少 一种性质的方 法。此方法包括以下步骤l)为反应缸芯中的人造金刚石生长提供籽 晶、碳源和溶剂/催化剂；2)将所述反应缸芯放置在高压/高温设备的 反应区域中；3)将选自以下的气体装入该反应区域氮、氧、硼、磷、 氢、氯、氟、氦、氙、氪、氖、氩、砷及其混合物；4)对反应缸芯加 热并加压，持续一段适合生长人造金刚石的时间；以及5)取出金刚 石以使其完成最后步骤。在本实施方案中的一方面，在步骤3中装入 所述室所用的气体为氮气。在本发明的 一方面，将气体(或液体)装入反应区域是在压力下进 行的。将气体或液体装入反应区域所用的压力为约0至约100磅每平 方英寸(psi)。在另一方面，该压力为约25psi至约75psi。在另一方面， 该压力为约50psi。预期本实施方案在上述的设备中实施。本发明方法可在选自以下 设备的高压、高温设备中实施分裂球设备、带式设备、活塞缸设备、 环形沖模设备以及超环面设备。用于本发明实施方案的设备包括反应 区，其包括反应缸芯以及为了对反应缸芯施加压力所放置的多个模具 或砧台。在非限定性实例中，使用图1描述的设备和以上所述的设备 实现了本发明方法。具体地，所述设备包括具有外壳的反应区域，该 外壳具有形成于其中的室。所述设备还具有反应缸芯以及为了对反应 缸芯施加压力所放置的多个模具。所述反应缸芯与多个模具位于所述 室内。具体地，所述多个模具包括与反应缸芯相邻的多个小模具和环 绕多个小模具的多个大模具。用于步骤3中抽真空的装置可以是双向的并且选自扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带传动泵、 螺杆泵或其若干组合。优选地，该装置为扩散泵。然而，所述方法也 可以使用上述的任何高压、高温设备实施。此附加的发明方法涉及将另一原料引入至反应区域以影响人造金 刚石的性质。例如，反应缸芯的气体掺杂能够有助于影响人造金刚石 的颜色。能够在存在上述的最初抽真空的情况下或不存在上述的最初抽真空的情况下完成气体掺杂。然而，对其氮含量必须小于10ppm的 透明、蓝色和粉色金刚石而言，在将掺杂剂引入至反应区域前首先要 抽真空。通常，气体掺杂用于合成蓝色金刚石。通过将预定量的硼引 入至反应缸芯以生产蓝色金刚石。生产蓝色金刚石所需的硼量小于10 ppm。抽真空的装置和装载反应区域的装置能够分开应用于所述反应区 域。如此，抽真空的装置以上文公开的关于前述实施方案的方式应用， 以控制人造金刚石的性质，例如氮；装载反应区域的装置能够在使用 抽真空装置前应用、在使用抽真空装置后应用或与抽真空装置同时应 用。为了促使两个装置的同时应用，将第二泵(未显示)应用于例如歧 管，所述第二泵选自扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮 带传动泵、螺杆泵或其若干组合。然而，在这种情况下，歧管应具有 至少两个导管，使得两个装置均能与缸芯反应器相连。如上所述，从 缸芯中抽真空除去空气，该空气主要是氮气和氧气，并且还减少了环 境杂质，例如水。特别地，氮是金刚石颜色的最大决定因素。在缸芯中的压力升高前或在缸芯中的压力升高的同时完成对缸芯 抽真空。由于加压步骤，缸芯密封，不受真空作用的影响，因此仅在压力升高前或在压力升高的同时需要对缸芯抽真空。由于大模具响应 增加的压力向小模具施加压力而造成密封，这样依次使所述缸芯密封。首先对所述室抽真空的原因是为了除去缸芯中的杂质。因此， 一旦缸 芯被密封，除氮的能力就显著降低了。由于氮对金刚石颜色的影响，本发明方法的一方面在于大体上控 制缸芯与分裂球室中的氮含量。具体地，本发明方法的优点在于能够 控制成品金刚石的颜色。本发明方法能够生产橙色、黄色、透明、蓝色和粉色金刚石。在橙色金刚石中，氮含量为60ppm至100ppm。通过附加的发明方法能够控制的性质是如上所述的颜色、氮含量、 折射率、色散、光传输、热导率和电导率。通过对反应缸芯16抽真空 能够控制少至一个或多至全部的这些性质。特别能够控制颜色。最后，从高压、高温设备中取出金刚石以进行最后的步骤，例如 切割和抛光。此外，为了保证所述方法被严格地遵循，金刚石可通过 测试以确定其氮含量、透明度、亮度等。因此，如果需要，可相应地 调节高压、高温设备。本发明还涉及生长人造金刚石的设备，其包括在高压、高温设备 中的反应区域。所述反应区域是高压、高温设备中生长人造金刚石的 地方。该设备还包括抽真空以从反应区域除去气体杂质的装置或将至 少一种原料引入至反应区域的装置。本实施方案的细节包括上文关于 涉及本发明设备的其它实施方案所讨论的详细资料。具体地，本实施 方案的高压、高温设备选自分裂球设备、带式设备、活塞缸设备、环形冲模设备以及超环面设备，其详细资料如上所述。在另一实施方案中，本发明还涉及生长人造金刚石的设备，其包 括在高压、高温设备中的反应区域，对反应区域抽真空以除去气体杂 质的装置，以及将至少一种原料引入至反应区域的装置。所述反应区 域是生长人造金刚石的地方。如对以上实施方案而言，本实施方案的 细节包括上文关于涉及本发明设备的其它实施方案所讨论的详细资 料。具体地，本实施方案的高压、高温设备选自分裂球设备、带式设 备、活塞缸设备、环形冲模设备以及超环面设备，其详细资料如上所 述。在另 一 实施方案中，本发明涉及控制人造金刚石的至少 一 种性质 的方法。该方法包括以下步骤a)为反应缸芯内的人造金刚石生长提 供籽晶、碳源和溶剂/催化剂；b)将所述反应缸芯放置在高压、高温 设备中的反应区域中；c)在对反应区域抽真空的同时，在压力下将气 体或液体装入反应区域；d)使反应缸芯在提高的温度和压力的等温条 件下进行一段适合生长所述人造金刚石的时间。将气体或液体装入反 应区域的压力是约1至约100磅每平方英寸(psi)。在另一方面，该压力为约25 psi至约75 psi。在另一方面，该压力为约50psi。装入反应区域的气体或液体选自氮、氧、硼、磷、氢、氯、氟、氦、氙、氪、氖、氩、砷及其混合物。此外，本实施方案的所述高压、高温设备选自分裂球设备、带式设备、活塞缸设备、环形沖模设备以及超环面设备，其详细资料如上所述。如此描述的本发明，相同的事物可以多种方式变化是7>知的。这种变化不应视为与本发明的精神和范围相偏离，并且预计将所有这种修改包括在以下权利要求的范围内。
权利要求
1.生长人造金刚石的设备，其包括a)在高压、高温设备中的反应区域，所述反应区域是生长所述人造金刚石的地方；以及b)对所述反应区域抽真空以除去气体杂质的装置。
2. 如权利要求l所述的设备，其中所述高压、高温设备选自分裂 球设备、带式设备、活塞缸设备、环形冲模设备以及超环面设备。
3. 如权利要求2所述的设备，其中所述反应区域包括反应缸芯和 为了向所述反应缸芯施加压力所放置的多个模具或砧台。
4. 如权利要求2所述的设备，其中所述高压、高温设备为分裂球 设备。
5. 如权利要求4所述的设备，其中所述反应区域包括具有形成于 其中的室的外壳、反应缸芯以及为了向所述反应缸芯施加压力所放置 的多个模具，所述反应缸芯和所述多个模具位于所述室内。
6. 如权利要求5所述的设备，其中所述多个模具包括与所述反应 缸芯相邻的多个小模具和环绕所述多个小模具的多个大模具。
7. 如权利要求1所述的设备，其中所述抽真空装置包括选自以下 的装置扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带传动泵、 螺杆泵及其组合。
8. 如权利要求6所述的设备，其中所述抽真空装置包括扩散泵。
9. 如权利要求l所述的设备，其还包括将至少一种原料引入至所述反应区域的装置。
10.控制人造金刚石的至少一种性质的方法，其包括a) 为反应缸芯中的所述人造金刚石生长提供籽晶、碳源和溶剂/ 催化剂；b) 将所述反应缸芯放置在高压、高温设备的反应区域中；c) 使用抽真空装置抽空所述反应区域以除去气体杂质；d) 使所述反应缸芯在提高的温度和压力的等温条件下进行一段 适合生长所述人造金刚石的时间；其中所述抽空步骤是以足够除去所述反应缸芯中至少50%氮的时 间抽真空约-1英寸汞至约-30英寸汞完成的。
11. 如权利要求10所述的方法, 约-30英寸汞。
12. 如;f又利要求11所述的方法，
13. 如权利要求IO所述的方法， 裂球设备、带式设备、活塞缸设备、其中抽所述真空约-20英寸汞至其中抽所述真空约-29英寸汞。其中所述高压、高温设备选自分 环形冲模设备以及超环面设备。
14. 如权利要求13所述的方法，其中所述反应区域包括反应缸芯 以及为了向所述反应缸芯施加压力所放置的多个模具或砧台。
15. 如权利要求13所述的方法，其中所述高压、高温设备为分裂 球设备。
16. 如权利要求15所述的方法，其中所述反应区域包括具有形成 于其中的室的外壳、所述反应缸芯以及为了向所述反应缸芯施加压力 所放置的多个模具，所述反应缸芯和所述多个模具位于所述室内。
17. 如权利要求16所述的方法，其中所述多个模具包括与所述反 应缸芯相邻的多个小模具和环绕所述多个小模具的多个大模具。
18. 如权利要求IO所述的方法，其中所述抽真空装置包括选自以 下的装置扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带传动泵、 螺杆泵及其组合。
19. 如权利要求18所述的方法，其中所述抽真空装置包括扩散泵。
20. 如权利要求IO所述的方法，其中所述至少一种性质选自颜色、 氮含量、折射率、色散、光传输、热导率、电导率、机械性能及其组 合。
21. 如权利要求20所述的方法，其中所述至少一种性质为颜色。
22. 控制人造金刚石的至少一种性质的方法，其包括a) 为反应缸芯中的所述人造金刚石生长提供籽晶、碳源和溶剂/ 催化剂；b) 将所述反应缸芯放置在高压、高温设备的反应区域中；c) 将气体或液体装入所述反应区域；d) 使所述反应缸芯在提高的温度和压力的等温条件下进行一段 适合生长所述人造金刚石的时间；其中所述气体选自氮、氧、硼、磷、氢、氯、氟、氦、氙、氪、 氖、氩、砷及其混合物。
23. 如权利要求22所述的方法，其中所述气体为氮。
24. 如权利要求22所述的方法，其中所述高压、高温设备选自分 裂球设备、带式设备、活塞缸设备、环形冲模设备以及超环面设备。
25. 如权利要求24所述的方法，其中所述反应区域包括反应缸芯 以及为了向所述反应缸芯施加压力所放置的多个模具或砧台。
26. 如权利要求24所述的方法，其中所述高压、高温设备为分裂 球设备。
27. 如权利要求26所述的方法，其中所述反应区域包括具有形成 于其中的室的外壳、所述反应缸芯以及为了向所述反应缸芯施加压力 所放置的多个模具，所述反应缸芯和所述多个模具位于所述室内。
28. 如权利要求27所述的方法，其中所述多个模具包括与所述反 应缸芯相邻的多个小模具和环绕所述多个小模具的多个大模具。
29. 如权利要求22所述的方法，其中使用选自以下的装置装载所 述反应区域扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带传动 泵、螺杆泵及其组合。
30. 如权利要求29所述的方法，其中用于装载所述反应区域的所 述装置包括扩散泵。
31. 如权利要求22所述的方法，其中所述至少一种性质选自颜色、 氮含量、折射率、色散、光传输、热导率、电导率、机械性能及其组 合。
32. 如权利要求31所述的方法，其中所述至少一种性质为颜色。
33. 如权利要求22所述的方法，其还包括使用抽真空装置对所述 反应缸芯抽真空的步骤。
34. 如^K利要求33所述的方法，其中对所述反应缸芯抽真空的装 置选自扩散泵、叶轮泵、旋转柱塞泵、直接传动泵、皮带传动泵、螺杆泵及其组合。
35. 如权利要求34所述的方法，其中对所述反应缸芯抽真空的所 述装置与用于装载所述反应缸芯的所述装置是整体化的。
36. 如权利要求34所述的方法，其中对所述反应缸芯抽真空的所 述装置与用于装载所述反应区域的所述装置是分离的。
37. 生长人造金刚石的设备，其包括a) 高压、高温设备中的反应区域，所述反应区域是生长所述人 造金刚石的i也方；以及b) 抽真空以从所述反应区域除去气体杂质的装置或者将至少一 种原料引入至所述反应区域的装置。
38. 生长人造金刚石的设备，其包括a) 高压、高温设备中的反应区域，所述反应区域是生长所述人 造金刚石的地方；b) 对所述反应区域抽真空以除去气体杂质的装置；以及c) 将至少一种原料引入至所述反应区域的装置。
39. 控制人造金刚石的至少一种性质的方法，其包括a) 为反应缸芯中的所述人造金刚石生长提供籽晶、碳源和溶剂/ 催化剂；b) 将所述反应缸芯放置在高压、高温设备的反应区域中；c) 在对所述反应区域抽真空的同时，将气体或液体在压力下装 入所述反应区i或；d) 使所述反应缸芯在提高的温度和压力的等温条件下进行一段 适合生长所述人造金刚石的时间；其中所述气体选自氮、氧、硼、磷、氢、氯、氟、氦、氙、氪、 氖、氩、砷及其混合物。
全文摘要
本文公开了生长人造金刚石的设备和方法。生长人造金刚石的设备包括在高压、高温设备中的反应区域；以及对反应区域抽真空的装置。生长人造金刚石的方法包括以下步骤使用在高压、高温设备中的反应区域；以及对反应区域抽真空。
文档编号C01B31/06GK101243013SQ200680029504
公开日2008年8月13日 申请日期2006年6月23日 优先权日2005年6月24日
发明者亚历山大·诺维科夫, 列扎·阿巴斯基亚, 尼古拉·帕特林, 朱和祥, 罗伯特·乔德尔卡 申请人:盖迈希公司