本发明属于放射性核废物处理与处置，涉及一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体及其制备方法。特别适用于核工业等领域所排放的含钚、超铀元素的高放废物(即高放射性废物)的固化处理。
背景技术：
核能的和平利用已对我国及世界人民生活水平提高和科技进步产生了深远的影响，成为人类前进步伐不可忽缺的部分。但核事业的发展不可避免要产生大量放射性废物，尤其是高放废物，这些放射性核素一旦进入生物圈，将给世界人民带来灾难性的放射性污染问题，必须对此加以妥善解决。随着核废物产生量的增加和核事业快速发展需要之间的矛盾日益突出，如何对其安全有效的处理与处置，使其最大限度的与生物圈隔绝已成为目前国内外核事业发展亟待解决的关键问题之一。
现有技术中，对高放废物经济可行的处理方法是选择稳定性很高的固化基材，将放射性核素“禁锢”，然后进行深层地质处置，使其最大限度的与生物圈隔绝。其中，固化处理是直接与高放废物中核素直接接触的一步，也是至关重要的一步。低放废物的固化处理工艺与技术已比较成熟，且得到了工程化的应用。高放废物固化处理主要有人造岩石固化和玻璃固化两种。人造岩石固化处理虽固化体的化学稳定性、热稳定性及抗辐照性都较好，但其固化工艺复杂，与含高浓度钠盐等废物的相容性较差，对高放废物中元素的选择性很强，不可能一次性固化高放废物中的全部组分。另外，人造岩石固化处理中使用的设备复杂，造价高，处理过程中材料和能源的消耗量都很大。因此目前世界各国对高放废物进行固化处理的首选方式是玻璃固化。玻璃固化处理主要有硼硅酸玻璃和磷酸盐玻璃固化两类。硼硅酸盐玻璃因对废物中“有害杂质”(如：磷酸盐、钼酸盐、硫酸盐、氧化铁和其他一些重金属氧化物)的溶解性非常差，造成所制备的固化体易出现“黄相”而性能达不到要求。为满足性能要求又不得不提高熔制温度，或以降低包容量为代价来降低此类“杂质”在固化体中的含量。这在提高减容比和降低成本等方面都是不可取的。而铁磷酸盐体系玻璃有效的解决上述问题。但铁磷酸盐体系玻璃固化体的辐照稳定性和热稳定性相对硼硅酸盐玻璃固化体较差，使其实际应用受到限制。此外，根据实际经验，无论是硼硅酸体系还是磷酸盐体系玻璃固化体，其高放废物的包容量都还相对较低，且在实际操作中很容易在固化体玻璃中形成不可控微晶相或产生不可控的分相而使所得固化体的安定性急剧降低。
技术实现要素：
本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，利用玻璃陶瓷材料作为固化基材兼有纯非晶玻璃材料废物包容量大、包容废物种类多、成分可调性大和纯晶体陶瓷材料能长期稳定“禁锢”长寿命核素的优点，提供一种简单有效，以磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷为基材，可以固化高放废物中全部组分的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体及其制备方法，从而为高放废物固化处理提供一种新的有效的固化体及放射性核废物处理与处置方法。
本发明的内容是：一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，其特征是：按P2O5 30～60重量份、Fe2O3 10～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。
本发明的内容中：所述按P2O5 30～60重量份、Fe2O3 10～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份的配比取各原料，可以替换为：按(NH4)H2PO4 30～62重量份、Fe2O3 7～29重量份、H3BO3 1.5～4.5重量份、CeO2 3～11重量份、ZrO2 5～26重量份、Na2CO3 1.3～9重量份的配比取各原料。
本发明的内容中：所述高放废物是含钚或/和超铀元素的高放废物。
本发明的内容中：所述模拟高放废物是化学性质与含Ce或/和Zr元素相似的放射性废物或非放射性废物。
本发明的另一内容是：一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，其特征是步骤为：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O5 30～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份取各原料；
b、混合：将原料投入球磨机中球磨3～5h(充分混合均匀)；
c、预烧：将球磨后的物料在550～700℃的温度下预烧2～6h(小时)；
d、球磨：将预烧后的物料于球磨机中球磨3～5h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比取磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物；
b、混料：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物投入球磨机中球磨3～5h(充分混合均匀)；
c、成型：取球磨后的粉料(根据需要取一定量)，在40～60MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将坯体置于高温炉中以1～4℃/min的速率升温至850～1400℃并保温6～16h，然后自然炉冷，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
本发明的另一内容中：所述按P2O5 30～60重量份、Fe2O3 10～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份的配比取各原料，可以替换为：按(NH4)H2PO4 30～62重量份、Fe2O3 7～29重量份、H3BO3 1.5～4.5重量份、CeO23～11重量份、ZrO2 5～26重量份、Na2CO3 1.3～9重量份的配比取各原料。
本发明的另一内容中：所述高放废物是含钚或/和超铀元素的高放废物。
本发明的另一内容中：所述模拟高放废物是化学性质与含Ce或/和Zr元素相似的放射性废物或非放射性废物。
本发明的另一内容中：所述球磨机较好的是行星式球磨机，也可以是其它现有球磨设备。
本发明的另一内容中：步骤(1)a中所述的原料还可以是在预烧温度下能分解为P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2和/或Na2O的其它原料。
与现有技术相比，本发明具有下列特点和有益效果：
(1)本发明通过磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷为固化基材，并调整磷酸锆钠、独居石、Fe2O3－B2O3－P2O5玻璃和高放废物比例以设计玻璃陶瓷固化体配方组成，调节熔制工艺，并结合扫描电子显微镜(SEM)测试、X射线衍射(XRD)测试和化学稳定性测试手段进行分析，来选择确定出一种以磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷为基材，固化高放废物中全部组分的高放废物玻璃陶瓷固化体的配方组成和固化处理方法；其固化处理方法为：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷原料预烧后，经球磨，加入含钚、超铀元素的高放废物或模拟高放废物，再次球磨混合，成型后于高温炉中烧结，获得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体；
(2)采用本发明，磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷中，磷酸锆钠的锆位易被四价或三价的锕系元素取代，钠位易被一价或二价的金属元素取代，独居石CePO4的铈位易被三价锕系元素取代，且取代后晶体结构不变；因此，磷酸锆钠可以稳定的将废物中一价碱金属和二价碱土金属元素“禁锢”于晶体结构的Na位，将放射性核素或高价金属元素“禁锢”于晶体结构的Zr位，更多的放射性核素或高价金属元素还可以被“禁锢”于独居石晶体结构中，其他元素可以进入玻璃相，因此所选玻璃陶瓷体系可有效的固化(模拟)含钚、超铀元素的高放废物中的全部组分；
(3)本发明制备的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体中磷酸锆钠相和独居石相交替弥散存在于Fe2O3－B2O3－P2O5玻璃相中，磷酸锆钠和独居石都是化学稳定性优异的陶瓷材料，Fe2O3－B2O3－P2O5玻璃相的稳定性也优异，组成的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体对废物包容量高，减容比大，有较好的稳定性，其90℃去离子水中14天的质量损失速率＜10-9g·cm-2·min-1；
(4)采用本发明，高放废物中与Ce或Zr相似性质的元素或放射性核素选择性的进入磷酸锆钠晶相的锆位或独居石晶相，与碱金属和碱土金属相似性质的元素进入磷酸锆钠晶相的钠位，其他元素被“禁锢”于Fe2O3-B2O3-P2O5玻璃相中，磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体对高放废物的包容量高，减容比大，稳定性好；
(5)采用本发明，仅对磷酸锆钠-独居石陶瓷基材原料进行预处理，磷酸锆钠-独居石陶瓷固化体的合成一步完成，制备工艺简单，易于工程化应用，可广泛用于高放废物的固化处理，实用性强。
附图说明
图1是本发明实施例1或实施例2制得的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的XRD图；
图2是本发明实施例1制得的磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的SEM图(测试前用HF溶液腐蚀掉玻璃相)。
具体实施方式
下面给出的实施例拟对本发明作进一步说明，但不能理解为是对本发明保护范围的限制，该领域的技术人员根据上述本发明的内容对本发明作出的一些非本质的改进和调整，仍属于本发明的保护范围。
实施例1：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤如下：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O5 41.64重量份、Fe2O328.11重量份、B2O3 2.01重量份、CeO2 10.10重量份、ZrO2 14.49重量份、Na2CO3 3.62重量份的配比取各原料；
b、混合：将各原料放入行星式球磨机中球磨2h充分混合均匀；
c、预烧：将混合均匀的物料在650℃的温度下预烧4小时；
d、球磨：将预烧后的物料于行星式球磨机中球磨4h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料95重量份，含钚、超铀元素的高放废物或模拟高放废物10重量份的配比取各原料；
b、混料：将称量好的各原料于行星式球磨机中球磨4h充分混合均匀；
c、成型：将混合均匀的粉料在60MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将成型好的坯体于高温炉中以3℃/min的速率升温至1000℃保温10h，然后自然炉冷，即获得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
实施例2：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤如下：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O5 41.07重量份、Fe2O322.01重量份、B2O3 1.92重量份、CeO2 9.49重量份、ZrO2 20.41重量份、Na2CO3 5.09重量份的配料比例取各原料；
b、混合：将各原料放入行星式球磨机中球磨2h充分混合均匀；
c、预烧：将混合均匀的物料在700℃的温度下预烧6小时；
d、球磨：将预烧后的物料于行星式球磨机中球磨5h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料。
(2)制备磷酸锆钠-独居石复相玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料50重量份，含钚、超铀元素的高放废物或模拟高放废物50重量份的配料比例取各原料；
b、混料：将称量好的各原料于行星式球磨机中球磨4h充分混合均匀；
c、成型：将混合均匀的粉料在60MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将成型好的坯体于高温炉中以2℃/min的速率升温至1100℃保温15h，然后自然炉冷，即获得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
实施例3：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤如下：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
a、配料：以(NH4)H2PO4、Fe2O3、CeO2、ZrO2、H3BO3、Na2CO3为原料，按(NH4)H2PO4 52.43重量份、Fe2O3 17.33重量份、H3BO3 2.68重量份、CeO2 7.47重量份、ZrO2 16.07重量份、Na2CO3 4.01重量份的配料比例取各原料。
其它同实施例2，省略。
实施例4：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤如下：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
a、配料：以(NH4)H2PO4、Fe2O3、CeO2、ZrO2、H3BO3、Na2CO3为原料，按(NH4)H2PO4 35.10重量份、Fe2O3 14.62重量份、H3BO3 1.03重量份、CeO2 5.25重量份、ZrO2 7.52重量份、Na2CO31.63重量份的配料比例取各原料。
其它同实施例1，省略。
实施例5：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤如下：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
a、配料：以(NH4)H2PO4、Fe2O3、CeO2、ZrO2、H3BO3、Na2CO3为原料，按(NH4)H2PO4 34.85重量份、Fe2O3 11.52重量份、H3BO3 1.68重量份、CeO2 4.97重量份、ZrO2 10.67重量份、Na2CO3 2.32重量份的比例取各原料。
其它同实施例2，省略。
实施例6～12：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，除原料配比、模拟废物添加量和熔制温度不同外，其制备步骤和工艺条件同实施例1或2，省略。各实施例中各原料的具体重量份用量、烧结(或称熔制)温度见下表：
实施例13：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按P2O5 30重量份、Fe2O3 10重量份、B2O3 1重量份、CeO2 3.5重量份、ZrO2 6重量份、Na2CO3 1.5重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料45重量份、高放废物或模拟高放废物55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。
实施例14：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按P2O5 60重量份、Fe2O3 35重量份、B2O3 4重量份、CeO2 14重量份、ZrO2 32重量份、Na2CO3 8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料100重量份、高放废物或模拟高放废物0重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。
实施例15：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按P2O545重量份、Fe2O3 23重量份、B2O32.5重量份、CeO2 9重量份、ZrO2 19重量份、Na2CO3 5重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料77重量份、高放废物或模拟高放废物23重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体。
实施例16～21：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按P2O5 30～60重量份、Fe2O3 10～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份的配比取各原料，经混合、预烧和球磨后得到的基材原料粉料；再按基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比混合后，经球磨、压力下成型和烧结后得到的固化体；各实施例中各原料的具体重量份用量见下表：
实施例23：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按(NH4)H2PO4 30重量份、Fe2O3 7重量份、H3BO3 1.5重量份、CeO2 3重量份、ZrO2 5重量份、Na2CO3 1.3重量份的配比取各原料；其它同实施例13～22中任一，省略。
实施例24：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按(NH4)H2PO4 62重量份、Fe2O3 29重量份、H3BO3 4.5重量份、CeO2 11重量份、ZrO2 26重量份、Na2CO3 9重量份的配比取各原料；其它同实施例13～22中任一，省略。
实施例25：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按(NH4)H2PO4 30～62重量份、Fe2O3 7～29重量份、H3BO3 1.5～4.5重量份、CeO2 3～11重量份、ZrO2 5～26重量份、Na2CO3 1.3～9重量份的配比取各原料；其它同实施例13～22中任一，省略。
实施例26～32：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体，是：按(NH4)H2PO4 30～62重量份、Fe2O3 7～29重量份、H3BO3 1.5～4.5重量份、CeO2 3～11重量份、ZrO2 5～26重量份、Na2CO3 1.3～9重量份的配比取各原料；其它同实施例13～21中任一，省略；各实施例中各原料的具体重量份用量见下表：
实施例33：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤为：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O530重量份、Fe2O3 10重量份、B2O3 1重量份、CeO2 3.5重量份、ZrO2 6重量份、Na2CO3 1.5重量份取各原料；
b、混合：将原料投入球磨机中球磨3h(充分混合均匀)；
c、预烧：将球磨后的物料在550℃的温度下预烧6h(小时)；
d、球磨：将预烧后的物料于球磨机中球磨3h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料45重量份、高放废物或模拟高放废物55重量份的配比取磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物；
b、混料：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物投入球磨机中球磨3h(充分混合均匀)；
c、成型：取球磨后的粉料(根据需要取一定量)，在40MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将坯体置于高温炉中以1℃/min的速率升温至850℃并保温16h，然后自然炉冷，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
实施例34：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤为：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O5 60重量份、Fe2O3 35重量份、B2O3 4重量份、CeO2 14重量份、ZrO2 32重量份、Na2CO3 8重量份取各原料；
b、混合：将原料投入球磨机中球磨5h(充分混合均匀)；
c、预烧：将球磨后的物料在700℃的温度下预烧2h(小时)；
d、球磨：将预烧后的物料于球磨机中球磨5h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料100重量份、高放废物或模拟高放废物0重量份的配比取磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物；
b、混料：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物投入球磨机中球磨5h(充分混合均匀)；
c、成型：取球磨后的粉料(根据需要取一定量)，在60MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将坯体置于高温炉中以4℃/min的速率升温至1400℃并保温6h，然后自然炉冷，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
实施例35：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤为：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O5 45重量份、Fe2O3 22重量份、B2O3 2.5重量份、CeO28.8重量份、ZrO219重量份、Na2CO3 4.8重量份取各原料；
b、混合：将原料投入球磨机中球磨4h(充分混合均匀)；
c、预烧：将球磨后的物料在630℃的温度下预烧4h(小时)；
d、球磨：将预烧后的物料于球磨机中球磨4h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料74重量份、高放废物或模拟高放废物26重量份的配比取磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物；
b、混料：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物投入球磨机中球磨4h(充分混合均匀)；
c、成型：取球磨后的粉料(根据需要取一定量)，在50MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将坯体置于高温炉中以2.5℃/min的速率升温至1150℃并保温11h，然后自然炉冷，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
实施例36：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，步骤为：
(1)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料：
a、配料：以P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2、Na2CO3为原料，按P2O5 30～60重量份、Fe2O310～35重量份、B2O3 1～4重量份、CeO2 3.5～14重量份、ZrO2 6～32重量份、Na2CO3 1.5～8重量份取各原料；各原料的具体重量份用量可以同实施例13～22中任一，省略；
b、混合：将原料投入球磨机中球磨3～5h(充分混合均匀)；
c、预烧：将球磨后的物料在550～700℃的温度下预烧2～6h(小时)；
d、球磨：将预烧后的物料于球磨机中球磨3～5h，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料；
(2)制备磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体：
a、配料：按磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料45～100重量份、高放废物或模拟高放废物0～55重量份的配比取磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物；
b、混料：将磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷基材原料粉料和高放废物或模拟高放废物投入球磨机中球磨3～5h(充分混合均匀)；
c、成型：取球磨后的粉料(根据需要取一定量)，在40～60MPa压力下成型为坯体；
d、烧结：将坯体置于高温炉中以1～4℃/min的速率升温至850～1400℃并保温6～16h，然后自然炉冷，即制得磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体。
实施例37：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，按(NH4)H2PO4 30重量份、Fe2O37重量份、H3BO3 1.5重量份、CeO2 3重量份、ZrO2 5重量份、Na2CO3 1.3重量份的配比取各原料，其它同实施例33～36中任一，省略。
实施例38：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，按(NH4)H2PO4 62重量份、Fe2O329重量份、H3BO3 4.5重量份、CeO2 11重量份、ZrO2 26重量份、Na2CO3 9重量份的配比取各原料，其它同实施例33～36中任一，省略。
实施例39：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，按(NH4)H2PO4 46重量份、Fe2O318重量份、H3BO3 3重量份、CeO2 7重量份、ZrO2 15重量份、Na2CO3 5.1重量份的配比取各原料，其它同实施例33～36中任一，省略。
实施例40：
一种磷酸锆钠-独居石玻璃陶瓷固化体的制备方法，按(NH4)H2PO4 30～62重量份、Fe2O3 7～29重量份、H3BO3 1.5～4.5重量份、CeO2 3～11重量份、ZrO2 5～26重量份、Na2CO31.3～9重量份的配比取各原料，各原料的具体重量份用量同实施例26～32中任一；其它同实施例33～36中任一，省略。
上述实施例13～40中：所述高放废物是含钚或/和超铀元素的高放废物。
上述实施例中：所述模拟高放废物是化学性质与含钚或/和超铀元素的高放废物相似的放射性废物或非放射性废物。
上述实施例13～40中：所述球磨机是行星式球磨机，也可以是其它现有球磨设备。
上述实施例13～40中：步骤(1)a中所述的原料还可以是在预烧温度下能分解为P2O5、Fe2O3、B2O3、CeO2、ZrO2和/或Na2O的其它原料。
上述实施例中：所采用的各原料均为市售产品。
上述实施例中：所述重量(质量)份可以均是克或千克。
上述实施例中：各步骤中的工艺参数(温度、时间、压力等)和各组分用量数值等为范围的，任一点均可适用。
本发明内容及上述实施例中未具体叙述的技术内容同现有技术。
本发明不限于上述实施例，本发明内容所述均可实施并具有所述良好效果。