球状晶质二氧化硅粉末及其制造方法与流程

本发明关于球状晶质二氧化硅粉末及其制造方法。

背景技术：

1、二氧化硅粉末已广泛用作树脂的填充剂。特别地，球状二氧化硅粉末可对于树脂以良好的分散性进行高填充，故适合用作半导体元件的密封材料用的填料。就半导体元件的密封材料用的填料而言，为避免因回流焊时的温度变化、温度循环试验时的温度变化等而导致在密封材料发生翘曲、龟裂等，优选热膨胀率高。但是，采用作为球状二氧化硅粉末的制造方法之一的火焰熔融法制造的球状二氧化硅粉末为非晶质，所以有热膨胀率低的倾向。因此，尝试采用将球状非晶质二氧化硅粉末于高温下加热并予以结晶化，来提高热膨胀率、热传导率(例如专利文献1)。

2、已知晶质的二氧化硅粉末取决于压力、温度而会有不同的晶体结构。作为晶质二氧化硅粉末的晶体结构，例如有α-石英、白硅石(cristobalite)、鳞石英(tridymite)等。专利文献2中记载了具有选自α-石英、鳞石英及白硅石中的2种以上的晶形的二氧化硅粉末。

3、随着通讯领域的信息通讯量的增加，电子设备、通讯设备等中高频段的有效利用日益增加。随着高频段的应用，为了防止电路信号的传播损耗，需要介电损耗角正切低的材料。专利文献3中提出了通过将采用粉末熔融法得到的球状非晶质二氧化硅粉末以规定的温度及时间进行加热处理来制作介电损耗角正切减小的球状非晶质二氧化硅。

4、专利文献1：国际公开第2016/031823号

5、专利文献2：日本特开2005-231973号公报

6、专利文献3：日本特开2021-38138号公报

技术实现思路

1、本发明的课题在于提供能够给予线热膨胀系数高且介电损耗角正切低的树脂成型品的球状晶质二氧化硅粉末及其制造方法。

2、本发明人在获得如下见解后而完成本发明：通过使球状非晶质二氧化硅粉末结晶化，然后使其与酸接触并进一步进行加热处理，从而得到线热膨胀系数高且介电损耗角正切更为减小的球状晶质二氧化硅粉末，以及获得的球状晶质二氧化硅粉末在50℃～1000℃下脱离的水分子数为10μmol/g以下。

3、本发明具有以下的方案。

4、[1]一种球状晶质二氧化硅粉末，其中，在从25℃以30℃/min的条件升温至1000℃时，于50℃～1000℃脱离的水分子数为10μmol/g以下，粉末整体的10质量％以上为α-石英结晶。

5、[2]如[1]所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，采用x射线衍射法测定的粉末整体的结晶度为30～98％。

6、[3]如[1]或[2]所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，粉末整体的20～90质量％为α-石英结晶。

7、[4]如[1]至[3]中任一项所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，粉末整体的0～70质量％为白硅石结晶。

8、[5]如[1]至[4]中任一项所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，碱土金属元素的含量以氧化物换算计，小于10000μg/g。

9、[6]一种树脂组合物，其含有如[1]至[5]中任一项所述的球状晶质二氧化硅粉末、及树脂。

10、[7]一种球状晶质二氧化硅粉末的制造方法，包括：

11、(i)将球状非晶质二氧化硅粉末加热而得到球状晶质二氧化硅粉末；

12、(ii)使球状晶质二氧化硅粉末与酸接触；及

13、(iii)将已经过(ii)处理的球状晶质二氧化硅粉末于800～1400℃加热。

14、[8]如[7]所述的制造方法，其中，在(i)中将球状非晶质二氧化硅粉末与溶剂的混合物加热而得到球状晶质二氧化硅粉末。

15、根据本发明，能提供能够给予线热膨胀系数高且介电损耗角正切低的树脂成型品的球状晶质二氧化硅粉末及其制造方法。

技术特征：

1.一种球状晶质二氧化硅粉末，其中，在从25℃以30℃/min的条件升温至1000℃时，在50℃～1000℃脱离的水分子数为10μmol/g以下，粉末整体的10质量％以上为α-石英结晶。

2.根据权利要求1所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，采用x射线衍射法测定的粉末整体的结晶度为30～98％。

3.根据权利要求1或2所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，粉末整体的20～90质量％为α-石英结晶。

4.根据权利要求1或2所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，粉末整体的0～70质量％为白硅石结晶。

5.根据权利要求1或2所述的球状晶质二氧化硅粉末，其中，碱土金属元素的含量以氧化物换算计，小于10000μg/g。

6.一种树脂组合物，含有权利要求1或2所述的球状晶质二氧化硅粉末、及树脂。

7.一种球状晶质二氧化硅粉末的制造方法，包括：

8.根据权利要求7所述的球状晶质二氧化硅粉末的制造方法，其中，在(i)中将球状非晶质二氧化硅粉末与溶剂的混合物加热而得到球状晶质二氧化硅粉末。

技术总结
本发明提供能给予线热膨胀系数高且介电损耗角正切低的树脂成型品的球状晶质二氧化硅粉末及其制造方法。一种球状晶质二氧化硅粉末，其中，在从25℃以30℃/min的条件升温至1000℃时，在50℃～1000℃脱离的水分子数为10μmol/g以下，粉末整体的10质量％以上为α‑石英结晶。一种球状晶质二氧化硅粉末的制造方法，包括：(i)将球状非晶质二氧化硅粉末加热而得到球状晶质二氧化硅粉末，(ii)使球状晶质二氧化硅粉末与酸接触，和(iii)将已经过(ii)处理的球状晶质二氧化硅粉末在800～1400℃下加热。

技术研发人员：小林拓司,深泽元晴,冈部拓人
受保护的技术使用者：电化株式会社
技术研发日：
技术公布日：2024/3/31