金属部件与热固性树脂部件的接合方法、以及在该方法中所使用的金属部件、热固性树脂部件及热塑性树脂片与流程

本发明涉及一种金属部件与热固性树脂部件的接合方法、以及在该方法中所使用的金属部件、热固性树脂部件及热塑性树脂片。

背景技术

迄今为止，在汽车、铁路车辆、飞机等领域都要求实现轻量化。例如，在汽车领域，通过使用高张力钢材料来使钢板减薄的作法正在推进，且使用铝合金来作为钢的代替材料，进而对于树脂材料的使用也正得到推进。在这样的领域中，对金属部件与树脂部件的接合技术的开发不仅是对于车身的轻量化而言是重要的，从实现接合部件的高强度化、高刚性化以及提高生产性的观点来看，对上述接合技术的开发也是重要的。

迄今为止，作为金属部件与树脂部件的接合方法，已提出了所谓的摩擦搅拌接合(fsw：frictionstirwelding)方法。摩擦搅拌接合方法是这样的，即：如图7所示，使金属部件511与树脂部件512重合，并边使旋转工具516旋转边将该旋转工具516按压在金属部件511上而产生摩擦热，利用该摩擦热使树脂部件512熔融后，再使熔融的树脂部件512固化，从而将金属部件511与树脂部件512接合起来(例如专利文献1)。不过，当作为树脂部件使用了热固性树脂部件时，由于该树脂部件不会因热而熔融，因而无法实现接合。这成为一个问题。

专利文献1：日本公开专利公报特开2014－208461号公报

技术实现要素：

－发明所要解决的技术问题－

本发明的目的在于提供一种金属部件与树脂部件的接合方法，即使当作为树脂部件使用了热固性树脂部件的情况下，该接合方法也能够实现树脂部件与金属部件之间的接合。

－用以解决技术问题的技术方案－

本发明涉及一种金属部件与热固性树脂部件的接合方法，该金属部件与热固性树脂部件的接合方法是使热塑性树脂介于金属部件与热固性树脂部件之间。

－发明的效果－

根据本发明的接合方法，能够实现金属部件与热固性树脂部件之间的接合。

附图说明

图1是示出摩擦搅拌接合装置的部分结构之一例的示意图，该摩擦搅拌接合装置适用于本发明所涉及的金属部件与热固性树脂部件的接合方法。

图2是本发明的接合方法中所使用的作为按压部件的旋转工具之一例的前端部的放大图。

图3是用来说明本发明的预热工序之一例的剖视简图。

图4是用来说明本发明的按入搅拌工序、搅拌维持工序和保持工序之一例的剖视简图。

图5是用来说明实施例中的接合强度的测量方法的简图。

图6示出实施例所得到的接合体的接合温度与接合强度之间的关系。

图7是用来说明现有技术中的金属部件与树脂部件的接合方法的剖视简图。

具体实施方式

[金属部件与热固性树脂部件的接合方法]

本发明所涉及的金属部件与热固性树脂部件的接合方法是：使热塑性树脂介于金属部件与热固性树脂部件之间，利用该热塑性树脂的熔融及固化，来实现金属部件与热固性树脂部件之间的接合。本发明所涉及的金属部件与热固性树脂部件的接合方法只要是利用金属部件与热固性树脂部件之间的热塑性树脂的熔融及固化实现接合即可，并没有特别加以限定。

作为本发明的接合方法，使用了例如热压式接合方法。热压式接合方法是一种边利用按压部件施加压力，边利用按压部件或其它部件施加热的方法。作为热压式接合方法的具体示例，能够列举出：例如，摩擦搅拌接合方法、超声波加热接合方法、激光加热接合方法、电阻加热接合方法、感应加热接合方法等。优选的是利用按压部件从金属部件侧局部地施加热和压力的方法，更优选采用摩擦搅拌接合方法。

摩擦搅拌接合方法是这样的，即：如下文所详细叙述的那样，使金属部件与树脂部件重合，并边使作为按压部件的旋转工具旋转，边将该旋转工具按压在金属部件上而产生摩擦热，利用该摩擦热使树脂部件软化及熔融后，再使树脂部件固化，从而将金属部件与树脂部件接合起来。

超声波加热接合方法是这样的，即：使金属部件与树脂部件重合，并边利用按压部件对金属部件进行加压，边使按压部件及金属部件产生超声波振动，利用由该振动产生的树脂部件及金属部件的摩擦热使树脂部件软化及熔融后，再使树脂部件固化，从而将金属部件与树脂部件接合起来。

激光加热接合方法是这样的，即：在使金属部件与树脂部件重合，并利用按压部件的加压束缚住该金属部件和该树脂部件的状态下，通过向金属部件照射激光而产生热，利用该热使树脂部件软化及熔融后，再使树脂部件固化，从而将金属部件与树脂部件接合起来。作为激光器，能够使用yag激光器、光纤激光器或者半导体激光器等。

电阻加热接合方法是这样的，即：在使金属部件与树脂部件重合，并利用按压部件的加压束缚住该金属部件和该树脂部件的状态下，通过使电流直接在金属部件中流动而产生热，利用该热使树脂部件软化及熔融后，再使树脂部件固化，从而将金属部件与树脂部件接合起来。

感应加热接合方法是这样的，即：在使金属部件与树脂部件重合，并利用按压部件的加压束缚住该金属部件和该树脂部件的状态下，借助电磁感应作用在金属部件中产生感应电流，利用该电流产生的热使树脂部件软化及熔融后，再使树脂部件固化，从而将金属部件与树脂部件接合起来。

下面，利用附图来详细说明采用了摩擦搅拌接合方法的本发明的接合方法。不过，显而易见的是，只要利用金属部件与树脂部件之间的热塑性树脂的熔融及固化来实现接合，则即使采用上述的其它接合方法也能够获得本发明的效果。要注意的是：附图中示出的各种要素仅是为了便于理解本发明而示意性地示出的，尺寸比及外观等有可能与实物不同。需要说明的是，本说明书中直接或间接使用的“上下方向”、“左右方向”及“表里方向”相当于与附图中的上下方向、左右方向及表里方向相对应的方向。只要没有特别说明，在这些附图中同一符号表示同一部件、同一部位、同一尺寸或同一区域。

[利用摩擦搅拌接合方法来接合金属部件与树脂部件的方法]

对本发明的接合方法(摩擦搅拌接合方法)进行详细的说明。

(1)接合装置

首先，图1是示意地示出摩擦搅拌接合装置的部分结构之一例的图，该摩擦搅拌接合装置适用于实施本发明的接合方法。图1中示出的摩擦搅拌接合装置1构成为用来将金属部件11与树脂部件12摩擦搅拌接合起来的装置，摩擦搅拌接合装置1具备作为按压部件的圆柱状旋转工具16。

如图1所示，相对于以金属部件11位于上方、树脂部件12位于下方的方式使金属部件11与树脂部件12夹着热塑性树脂(未图示)重合而成的工件10而言，旋转工具16一边被未图示的驱动源驱动而如箭头a1所示的那样绕着该旋转工具16的中心轴线x(参照图2)旋转，一边如箭头a2所示的那样朝下方移动。此时，旋转工具16在金属部件11表面的按压区域p(按压预定区域)施加压力。通过该旋转工具16的按压产生摩擦热，该摩擦热传导至热塑性树脂，使得热塑性树脂软化及熔融，然后熔融树脂固化。其结果是，金属部件11与树脂部件12接合在一起。

图2是旋转工具16的前端部的放大图。在图2中，右半边示出旋转工具16的外观，左半边示出旋转工具16的截面。如图2所示，圆柱状旋转工具16在前端部(在图2中为下端部)具有销部16a和肩部16b。肩部16b是包括旋转工具16的圆形前端面的、旋转工具16的前端部分。销部16a是在旋转工具16的中心轴线x上从旋转工具16的圆形前端面朝外侧(在图2中为下侧)突出设置的、直径比肩部16b的直径小的圆柱状部分。在刚开始使旋转中的旋转工具16与工件10接触而按压在工件10上时，销部16a用来对旋转工具16进行定位。

旋转工具16的材料和各部位的尺寸主要根据旋转工具16所按压的金属部件11的金属种类来设定。例如，在金属部件11由铝合金制成的情况下，旋转工具16由工具钢(例如skd61等)制成，肩部16b的直径d1被设定为10mm，销部16a的直径d2被设定为2mm，销部16a的突出长度h被设定为0.5mm。此外，在例如金属部件11由钢制成的情况下，旋转工具16由氮化硅、pcbn(聚晶立方氮化硼)等制成，肩部16b的直径d1被设定为10mm，销部16a的直径d2被设定为3mm，销部16a的突出长度h被设定为0.5mm。当然，这些说明仅是示例，本发明不受限于这些说明。例如，肩部16b的直径d1通常为5～30mm，优选的是5～15mm，但并不限于此。

在旋转工具16的下方布置有直径与旋转工具16的直径相等或大于旋转工具16的直径的圆柱状托件17，该托件17被布置成与旋转工具16同轴。相对于上述工件10而言，托件17受未图示的驱动源驱动而如箭头a3所示的那样朝上方移动。最迟在旋转工具16开始按压工件10之前，托件17的上端面就会抵接在工件10的下表面(更详细而言是树脂部件12的下表面)上。而且，托件17将工件10夹在其与旋转工具16之间，在旋转工具16进行按压的按压期间，也就是说在摩擦搅拌接合过程中，托件17抵抗上述按压力，从工件10的下方支承该工件10。需要说明的是，没有必要一定要使托件17朝箭头a3方向移动，也可以采用将工件10放置在托件17上，然后使旋转工具16朝箭头a2的方向移动的方法。

摩擦搅拌接合装置1安装在由多关节机器人等构成的、未图示的驱动控制装置上。而且，由上述驱动控制装置适当地控制旋转工具16和托件17的坐标位置、及旋转工具16的转速(rpm)、加压压力(n)、加压时间(秒)等。需要说明的是，摩擦搅拌接合装置1具备隔离部件、夹钳等夹具，上述夹具用来预先将工件10固定，并且防止在利用旋转工具16进行按压时金属部件11浮起来，但在图1中省略了其图示。

(2)热塑性树脂

热塑性树脂50(参照图3)是实现金属部件11和树脂部件12之间的接合的、所谓的中间黏接层。利用所施加的热使热塑性树脂50熔融，然后经由冷却使其固化，从而来实现金属部件11与树脂部件12之间的接合。

热塑性树脂50只要介于金属部件11与树脂部件12之间，则可以具有任意形态。热塑性树脂例如可以具有片的形态、形成在金属部件表面上的膜的形态、形成在树脂部件表面上的膜的形态、或者这些形态的复合形态。片的形态指的是既不附着在金属部件上，也不附着在树脂部件上，可独立地成为构成对象的薄板形状，并且可以是通过对热塑性树脂进行热压而形成的。形成在金属部件表面或树脂部件表面上的膜的形态指的是附着在金属部件表面或树脂部件表面上而形成的薄膜形状，并且可以是通过将热塑性树脂的溶液或分散液涂布在该表面上再进行干燥而形成的。热塑性树脂具有复合形态指的是热塑性树脂以上述形态中的两种以上的形态介于金属部件11与树脂部件12之间。图3是用来说明后述预热工序之一例的剖视简图，是按照箭头方向观看图1中的x－x剖面时得到的剖视图。

热塑性树脂的种类并没有被特别加以限定，能够使用具有热塑性的所有聚合物。其中，优选使用在汽车领域中使用的热塑性聚合物，特别优选使用具有官能团的热塑性聚合物。由于介于金属部件与树脂部件之间的热塑性树脂具有官能团，因而当接合时在热塑性树脂与树脂部件12之间以及热塑性树脂与金属部件11之间相互作用便会增强，从而能够进一步提高接合强度。

热塑性聚合物所具有的优选的官能团是含有从由氧原子、氮原子、氟原子及硫原子构成的群中选出的一种以上的原子的官能团。更优选的官能团至少含有氧原子和/或氮原子，进一步优选至少含有氧原子。

作为这种官能团的具体示例，能够列举出：例如，羧基(－cooh)、羟基(－oh)、酰胺键(－co－nh－)、酯键(－co－o－)、醚基(－o－)、硫醚基(－s－)、羧酸酯基(carboxylategroup)(－coor(式中，r是碳原子数为1～3的烷基))、氟原子(－f)、氨基甲酸酯键(－nh－co－o－)及碳酸酯基(－o－co－o－)。官能团也可以是从由上述这些官能团构成的群中选出的一种以上的官能团。优选的官能团是从由羧基(－cooh)、羟基(－oh)、酰胺键(－co－nh－)、酯键(－co－o－)构成的群中选出的一种以上的官能团。更优选的官能团是从由羧基(－cooh)、羟基(－oh)、酰胺键(－co－nh－)构成的群中选出的一种以上的官能团。更进一步优选的官能团是从由羧基(－cooh)、羟基(－oh)构成的群中选出的一种以上的官能团。最优选的官能团是羧基(－cooh)。需要说明的是，酯键不包含羧基、羧酸酯基、氨基甲酸酯键及碳酸酯基。

所述官能团构成热塑性聚合物的主链和/或支链的至少一部分即可。

一般而言，热塑性聚合物在其主链和/或支链上除了含有所述官能团外，还含有氢原子。由此，在热塑性聚合物的该氢原子与金属部件表面的金属氧化物的氧原子之间就会经由氢键产生相互作用。另一方面，一般而言构成树脂部件的后述热固性树脂至少具有氢原子及氧原子，因而在这些原子与热塑性聚合物的官能团之间也会经由氢键产生相互作用。上述结果是，可实现金属部件11与树脂部件12之间的接合。

作为具有官能团的热塑性聚合物的具体示例，能够列举出例如酸改性聚烯烃、热塑性环氧聚合物、聚酰胺、含醋酸乙烯酯的聚合物(vinylacetate-containingpolymer)、聚酯、聚(甲基)丙烯酸烷基酯、聚碳酸酯、聚氨酯、聚醚、液晶聚合物、含氟聚合物。热塑性聚合物并不一定要具有官能团，例如，热塑性聚合物也可以是聚烯烃。热塑性聚合物也可以将上述列举出的两种以上的聚合物组合起来使用。从进一步提高接合强度的观点出发，优选的热塑性聚合物是酸改性聚烯烃、热塑性环氧聚合物、聚酰胺、含醋酸乙烯酯的聚合物及它们的混合物。从同一观点出发，更优选的热塑性聚合物是酸改性聚烯烃、热塑性环氧聚合物、聚酰胺及它们的混合物。从同一观点出发，更进一步优选的热塑性聚合物是酸改性聚烯烃、热塑性环氧聚合物及它们的混合物。从同一观点出发，最优选的热塑性聚合物是酸改性聚烯烃。

酸改性聚烯烃是在支链上具有羧基的热塑性聚合物。酸改性聚烯烃指的是聚烯烃的酸改性物。作为酸改性聚烯烃的具体示例，能够列举出含羧基单体和烯烃类单体的共聚物。作为含羧基单体能够列举出碳原子数(亦包含羧基的碳原子)为3～8、优选的碳原子数为3～6的不饱和羧酸，作为其具体示例能够列举出丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、马来酸酐、富马酸、柠康酸、柠康酸酐等。作为烯烃类单体能够列举出碳原子数为2～8、优选的碳原子数为2～4的不饱和烃，作为其具体示例能够列举出乙烯、丙烯、丁烯等。相对于构成酸改性聚烯烃的所有单体而言，含羧基单体的比例在10摩尔％以上，特别优选为10～90摩尔％，更优选为30～70摩尔％。在本说明书中，只要没有对碳原子数做特别说明的，则在该化合物具有羧基的情况下亦包含该羧基的碳原子数。

热塑性环氧聚合物是在支链上具有羟基的热塑性聚合物。热塑性环氧聚合物是二环氧化合物和二醇化合物(diolcompound)的加聚反应产物。二环氧化合物只要是在一个分子中具有两个环氧基的化合物即可，并没有被特别加以限定。优选的二环氧化合物为芳香族二环氧化合物。作为芳香族二环氧化合物的具体示例，能够列举出例如双酚a二缩水甘油醚、双酚f二缩水甘油醚、溴化双酚a二缩水甘油醚、氢化双酚a二缩水甘油醚、双酚s二缩水甘油醚、双酚af二缩水甘油醚、4,4'-二羟基联苯二缩水甘油醚等。二醇化合物只要是在一个分子中具有两个羟基的化合物即可，并没有被特别加以限定。优选的二醇化合物为脂肪族二醇化合物。作为脂肪族二醇化合物能够列举出碳原子数为2～6、优选的碳原子数为2～4的饱和脂肪族二醇化合物，作为其具体示例，能够列举出例如乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、2,3-丁二醇等。二环氧化合物及二醇化合物能够分别单独使用、或者将两种以上组合起来加以使用。

聚酰胺是在主链上具有酰胺键的热塑性聚合物。聚酰胺是二羧酸化合物与二胺化合物的缩聚反应产物或环状氨基化合物的开环聚合物。作为前者的缩聚反应产物的反应单体也可以同时使用环状氨基化合物。二羧酸化合物只要是在一个分子中具有两个羧基的化合物即可，并没有被特别加以限定。优选的二羧酸化合物为脂肪族二羧酸及芳香族二羧酸。脂肪族二羧酸能够列举出碳原子数为3～12、优选的碳原子数为4～10的饱和脂肪族二羧酸，作为其具体示例能够列举出：例如，丙二酸、琥珀酸、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸。芳香族二羧酸的碳原子数优选为8～12，作为该芳香族二羧酸的具体示例能够列举出：对苯二甲酸、间苯二甲酸、1,8-萘二甲酸等。二胺化合物只要是在一个分子中具有两个氨基的化合物即可，并没有被特别加以限定。优选的二胺化合物为脂肪族二胺及芳香族二胺。脂肪族二胺能够列举出碳原子数为2～12、优选的碳原子数为4～10的饱和脂肪族二胺，作为其具体示例能够列举出：例如，乙二胺、丙二胺、1,3-丙二胺、1,4-丁二胺、戊二胺、己二胺、壬二胺、2-甲基-1,5-戊二胺(2-methyl-1,5-pentandiamine)等。芳香族二胺能够列举出碳原子数为6～12、优选的碳原子数为6～8的芳香族二胺，作为其具体示例能够列举出：例如，邻苯二胺、间苯二胺、对苯二胺、间苯二甲胺等。环状氨基化合物能够列举出碳原子数为4～14的环状氨基化合物，作为其具体示例能够列举出：例如，ε-己内酰胺、十一烷内酰胺、十二内酰胺等。二羧酸化合物、二胺化合物及环状氨基化合物能够分别单独使用、或者将两种以上组合起来加以使用。作为聚酰胺的优选的具体示例能够列举出：例如，pa6、pa66、pa11、pa12、pa6t、pa9t、mxd6。

含醋酸乙烯酯的聚合物是在支链上具有酯键的热塑性聚合物。含醋酸乙烯酯的聚合物是醋酸乙烯酯和烯烃类单体的共聚物。作为烯烃类单体能够列举出碳原子数为2～8、优选的碳原子数为2～4的不饱和烃，作为其具体示例能够列举出乙烯、丙烯、丁烯等。相对于构成含醋酸乙烯酯的聚合物的所有单体而言，醋酸乙烯酯的比例在10摩尔％以上，特别优选为10～90摩尔％，更优选为30～70摩尔％。

聚酯是在主链上具有酯键的热塑性聚合物。聚酯是二醇化合物与二羧酸化合物的缩聚反应产物或者一羟基一元羧酸化合物(monohydroxymonocarboxylicacidcompound)的缩聚反应产物。作为前者的缩聚反应产物的反应单体也可以同时使用一羟基一元羧酸化合物。二醇化合物只要是在一个分子中具有两个羟基的化合物即可，并没有被特别加以限定。二醇化合物能够列举出碳原子数为2～10的二醇化合物，作为其具体示例能够列举出：例如，乙二醇、1,4-丁二醇、1,3-丙二醇、1,4-环己烷二甲醇等。二羧酸化合物只要是在一个分子中具有两个羧基的化合物即可，并没有被特别加以限定。二羧酸化合物能够列举出碳原子数为4～14的二羧酸化合物，作为其具体示例能够列举出：例如，对苯二甲酸、2,6-萘二甲酸等。一羟基一元羧酸化合物只要是在一个分子中具有一个羧基及一个羟基的化合物即可，并没有被特别加以限定。一羟基一元羧酸化合物能够列举出碳原子数为2～8的一羟基一元羧酸化合物，作为其具体示例能够列举出：例如乳酸。

聚(甲基)丙烯酸烷基酯是在支链上具有羧酸酯基的热塑性聚合物。作为烷基能够列举出碳原子数为1～3的烷基。作为聚(甲基)丙烯酸烷基酯的优选的具体示例能够列举出：例如，聚(甲基)丙烯酸甲酯(pmma)、聚(甲基)丙烯酸乙酯等。

聚碳酸酯是在主链上具有碳酸酯基的热塑性聚合物。聚碳酸酯是双酚a与光气或碳酸二苯酯的聚合物。

聚氨酯是在主链上具有氨基甲酸酯键的热塑性聚合物。聚氨酯是例如二醇化合物与二异氰酸酯化合物的聚合物。

聚醚是在主链上具有醚键的热塑性聚合物，也可以具有硫醚键以取代醚键、或者具有醚键和硫醚键。聚醚还可以具有羰基。作为聚醚的优选的具体示例能够列举出：例如，聚苯醚(ppe)、聚缩醛(pom)、聚苯硫醚(pps)、聚醚醚酮(peek)等。

液晶聚合物是在主链上具有酯键的热塑性聚合物。

作为能够用作热塑性聚合物的聚烯烃能够列举出：乙烯、丙烯、丁烯等烯烃类单体的均聚物或者共聚物。

从进一步提高接合强度的观点出发，优选的热塑性聚合物是在支链上具有所述官能团的聚合物。更优选的热塑性聚合物是所述官能团中一价官能团作为支链直接与主链的碳原子结合的聚合物。作为这样的热塑性聚合物能够列举出：例如，酸改性聚烯烃、热塑性环氧聚合物。

热塑性聚合物的分子量只要确保该热塑性聚合物在接合时能够熔融即可，并没有被特别限定住，例如，只要是确保熔点为140～350℃、特别是为140～300℃那样的分子量即可。

在热塑性树脂中，也可以进一步含有例如碳纤维及玻璃纤维等填充物、增塑剂等添加剂。

热塑性树脂优选的是当以上述的任意形态加以使用时，热塑性树脂以10～600μm的厚度、特别优选以100～550μm的厚度介于金属部件11与树脂部件12之间。若热塑性树脂太厚，便难以熔融，从而无法充分地用于接合。若热塑性树脂太薄，则熔融量不足，从而无法充分地用于接合。当热塑性树脂以上述形态中的复合形态被加以使用时，所述热塑性树脂的总厚度只要在上述范围内即可。

热塑性树脂的布置及尺寸(厚度以外的尺寸)只要可实现金属部件与树脂部件之间的接合即可，并没有被特别加以限定，一般而言只要热塑性树脂50存在于金属部件11与树脂部件12之间的接合预定区域即可。一般而言，在摩擦搅拌接合法中，热塑性树脂50的布置及尺寸(厚度以外的尺寸)只要是如图3所示的那样可确保热塑性树脂50将树脂部件12的金属部件侧表面121的至少正下方区域112覆盖住即可。具体而言，当将旋转工具16的直径设为d1时，一般来说热塑性树脂50是直径为d1～2×d1、优选的直径为1.1×d1～1.5×d1的圆形片，热塑性树脂50是以其中心位于旋转工具的轴上的方式加以使用的。正下方区域112指的是树脂部件12的金属部件侧表面121的、位于旋转工具16的正下方的区域。

(3)金属部件

作为构成金属部件11的金属，能够使用熔点高于构成热塑性树脂50的热塑性聚合物的熔点的任意金属。其中又优选使用在汽车领域中使用的以下金属及合金：

铝及铝合金(5000系列、6000系列)；

钢；

镁及其合金；

钛及其合金。

在图1等中，本发明所使用的金属部件11具有呈近似平板状的整体形状，但并不局限于此，只要至少与树脂部件12重合的部分呈近似平板状即可，金属部件11可以为任意形状。金属部件11的与树脂部件12重合的部分的两面通常都由平面构成。

金属部件11的与树脂部件12重合的近似平板状部分的厚度t(接合处理前的厚度；参照图3)一般为0.5～4mm，但并不局限于此。

(4)树脂部件

树脂部件12是通过加热而固化的热固性树脂部件，即是由热固性树脂构成的固化物。固化指的是形成了三维网眼结构。热固性树脂指的是具有通过加热而固化的特性的树脂。

作为热固性树脂能够列举出：例如，热固性环氧树脂、热固性酚醛树脂、热固性三聚氰胺树脂及热固性脲醛树脂。从进一步提高接合强度的观点来看，优选的热固性树脂为热固性环氧树脂。

热固性环氧树脂包含环氧树脂及固化剂。

环氧树脂只要是具有两个以上环氧基的化合物即可，并没有被特别加以限定。作为环氧树脂能够列举出：例如，双酚a型、双酚f型、溴化双酚a型、氢化双酚a型、双酚s型、双酚af型、联苯型那样的具有二苯基(bisphenylgroup)的环氧化合物、聚亚烷基二醇型环氧化合物、亚烷基二醇型环氧化合物、具有萘环的环氧化合物、具有芴基的环氧化合物等双官能缩水甘油醚型环氧树脂；苯酚酚醛清漆型(phenolicnovolactype)、邻甲酚酚醛清漆型、三羟基苯基甲烷型、四羟苯基乙烷型(tetraphenylolethanetype)那样的多官能缩水甘油醚型环氧树脂；二聚酸那样的合成脂肪酸缩水甘油酯型环氧树脂；四缩水甘油4,4-二氨基二苯甲烷(tgddm)、四缩水甘油基间苯二甲胺、三缩水甘油基对氨基苯酚(triglycidyl-p-aminophenol)、n,n-二缩水甘油基苯胺那样具有缩水甘油氨基(glycidylaminogroup)的芳香族环氧树脂；具有三环癸烷骨架的环氧化合物(例如，利用使双环戊二烯和间甲酚那样的甲酚类或苯酚类聚合后使环氧氯丙烷反应的制备方法获得的环氧化合物)等。还能够列举出：例如，东丽精细化工有限公司制造的flep10那样的在环氧树脂主链上具有硫原子的环氧树脂。环氧树脂能够分别单独使用、或者将两种以上组合起来加以使用。在这其中亦优选双酚a型环氧树脂和/或双酚f型环氧树脂。此外，双酚a型环氧树脂和/或双酚f型环氧树脂的量优选的是在环氧树脂中大于0质量份且小于等于100质量份，更优选的是大于0质量份且小于等于70质量份。在本发明中，双酚a型环氧树脂及双酚f型环氧树脂的含量即为添加量。

作为可与环氧树脂一起包含在热固性环氧树脂中的固化剂，能够列举出多胺、酸酐或者它们的混合物。作为多胺并没有被特别限定住，作为其具体示例能够列举出：例如邻苯二胺、间苯二胺、对苯二胺、间苯二甲胺、二氨基二苯甲烷、二氨基二苯砜、二氨基二乙基二苯基甲烷(diaminodiethyldiphenylmethane)等芳香族多胺；乙二胺、丙二胺、丁二胺、二亚乙基三胺、三亚乙基四胺、四亚乙基五胺、五亚乙基六胺、六亚甲基二胺、三甲基六亚甲基二胺(trimethylhexametylenediamine)、1,2-丙二胺、二氨基二丙胺、甲基亚氨基丙二胺、日本杜邦公司产品mpmd等脂肪族多胺；n-氨乙基哌嗪、3-丁氧基异丙胺等在主链上具有醚键的单胺、由suntechnochemical公司的产品jeffamineedr148代表的具有聚醚骨架的二胺；异佛尔酮二胺、1,3-环己二甲胺、1-环己胺基-3-氨基丙烷、3-氨甲基-3,3,5-三甲基环己胺等脂环族多胺；由mitsuichemicals的产品nbda代表的具有降冰片烷骨架的二胺；在聚酰胺分子末端具有氨基的聚酰胺-胺；2,5-二甲基-2,5-己二胺、薄荷烯二胺(menthenediamine)、1,4-双(2-氨基-2-甲基丙基)哌嗪、在骨架上具有聚丙二醇(ppg)的suntechnochemicals公司的产品jeffamined230、jeffamined400等。作为酸酐能够列举出：例如偏苯三酸酐、均苯四酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、甲基六氢邻苯二甲酸酐、纳迪克酸酐、甲基纳迪克酸酐、四氢邻苯二甲酸酐、甲基四氢邻苯二甲酸酐、十二烯基琥珀酸酐(dsa)等。

热固性酚醛树脂包含苯酚和/或其衍生物、以及甲醛。

热固性三聚氰胺树脂包含三聚氰胺和/或其衍生物、以及甲醛。

热固性脲醛树脂包含尿素和/或其衍生物、以及甲醛。

在图1等中，树脂部材12具有呈近似平板状的整体形状，但并不局限于此，只要在为了进行接合而与金属部件11重合时，位于金属部件11正下方的部分呈近似平板状即可，树脂部材12可以为任意形状。树脂部材12的位于金属部件11正下方的部分的两面通常都由平面构成。

树脂部件12的位于金属部件11正下方的部分的厚度t(接合处理前的厚度；参照图3)一般为2～10mm，特别优选为2～5mm，但并不局限于此。

树脂部件12中还可以含有例如增强纤维、填充材料、稳定剂、阻燃剂、着色剂、发泡剂等添加剂。

树脂部件12可以利用热压釜成型法、手糊工成型法(handlay-up)、rtm法(resintransfermolding，树脂传递模塑成型法)、长丝缠绕法(filamentwinding)等成形法制得。

树脂部件12还能够通过下述方法获得，即：利用注射成形法、冲压成形法等成形法成形出包含热固性树脂及所希望的添加剂的混合物后，将其保持在高温下并使其充分地固化，就能够获得树脂部件12。

(5)接合方法

本发明所涉及的利用摩擦搅拌接合方法的金属部件与树脂部件的接合方法至少包括以下步骤，即：

使金属部件11与树脂部件12夹着热塑性树脂50重合的第一步骤；以及

边使旋转工具16旋转，边将该旋转工具16按压在金属部件11上而产生摩擦热，利用该摩擦热使热塑性树脂50软化及熔融后，再使其固化，从而将金属部件11与树脂部件12接合起来的第二步骤。

在第一步骤中，如图1所示，使金属部件11与树脂部件12在所希望的接合部位夹着热塑性树脂50(在图1中未图示)重合。

在第二步骤中，优选至少进行按入搅拌工序c2，在该按入搅拌工序c2中，将旋转工具16按入金属部件11内，使旋转工具16进入到未抵达金属部件11与热塑性树脂50的交界面13的深度。

在第二步骤中，优选在所述按入搅拌工序c2之前进行预热工序c1，但并不是一定要进行该预热工序c1。在该预热工序c1中，在仅使旋转工具16的前端部与金属部件11的表面部接触的状态下使旋转工具16旋转。

在所述按入搅拌工序c2之后，优选进行搅拌维持工序c3，但并不是一定要进行该工序。在该搅拌维持工序c3中，使旋转工具16在进入到未抵达交界面的深度的位置处继续进行旋转动作。

在本发明中各个工序可以通过控制旋转工具的按压力(加压压力)及按压时间来实施，还可以通过控制旋转工具在按压方向上的移动量(与接合部件接触后插入到接合部件中的插入量)及其移动时间来实施。

以下，详细说明这些工序。

(预热工序c1)

预热工序c1是这样的工序，即：通过使旋转工具16与托件17相互接近，从而如图3所示，在仅使旋转工具16的前端部与金属部件11的表面部(在图示的例子中为上表面部)接触的状态下使旋转工具16旋转。在预热工序c1中，使旋转工具16在第一加压压力(例如900n)下以规定转速(例如3000rpm)旋转第一加压时间(例如1.00秒)。

具体而言，在预热工序c1中，通过旋转工具16的按压，在金属部件11的表面部(在图示的例子中为上表面部)产生摩擦热。摩擦热传导至金属部件11的内部，从而金属部件11的按压区域p(由旋转工具16进行按压的按压区域)的范围以及按压区域p附近的范围被预热。这样一来，在接下来的按入搅拌工序c2中，就能容易地将旋转工具16按入金属部件11中。

预热工序c1的第一加压压力和第一加压时间是基于如上所述的使旋转工具16容易按入的观点、和使树脂部件12容易软化、熔融以及生产性的观点来设定的，该第一加压压力和该第一加压时间的值取决于例如旋转工具16的转速、金属部件11的厚度和材料的种类等而发生变化。例如，在使用厚度大于等于1mm小于等于2mm的铝合金制金属部件11的情况下，优选预热工序c1中的第一加压压力大于等于700n小于1200n。优选第一加压时间大于等于0.5秒小于2.0秒。优选旋转工具的转速大于等于2000rpm小于等于4000rpm。

(按入搅拌工序c2)

在按入搅拌工序c2中，通过使旋转工具16与托件17相互接近，从而如图4所示那样，将旋转工具16按入金属部件11内。在预热工序c1后接着进行按入搅拌工序c2的情况下，通过使旋转工具16与托件17进一步相互接近，从而如图4所示那样，将旋转工具16按入金属部件11内。由此，使旋转工具16进入到未抵达金属部件11与热塑性树脂50的交界面13的深度。此时，可以使金属部件11上的旋转工具正下方部朝热塑性树脂50侧突出变形(未图示)。

详细而言，在按入搅拌工序c2中，使旋转工具16在比第一加压压力大的第二加压压力(例如1500n)下以规定转速(例如3000rpm)旋转比第一加压时间短的第二加压时间(例如0.25秒)。

在按入搅拌工序c2中，加压压力大于预热工序c1中的加压压力，由此旋转工具16被按入金属部件11内。也就是说，旋转工具16较深地进入到金属部件11的内部。优选的是：通过按入该旋转工具16，在金属部件11的旋转工具正下方部，金属部件11与热塑性树脂50的交界面13朝托件17侧(在图4中为下侧)移动，该正下方部在热塑性树脂50内朝树脂部件12侧突出变形。由此，利用摩擦热，使得热塑性树脂50软化及熔融，该熔融树脂在树脂部件12的金属部件侧表面121按照从正下方区域112朝向其外周区域的方向流动。熔融树脂扩散成以旋转工具正下方区域为中心的近似圆形。其结果是，在经由冷却而固化后，在金属部件11与热塑性树脂50之间以及热塑性树脂50与树脂部件12之间的更广的区域产生相互作用，从而得以实现接合。

如果旋转工具16再进一步被按入(也就是说如果加压压力过高和/或加压时间过长)的话，旋转工具16的肩部16b就会超过上述交界面13。也就是说，旋转工具16贯穿金属部件11，旋转工具16的外周部便与热塑性树脂50及树脂部件12接触。这样一来，就会成为在金属部件11上形成有旋转工具16所通过的孔的开孔状态，从而会引起接合不良。

于是，在该按入搅拌工序c2中，在旋转工具16的肩部16b进入到未抵达上述交界面13的深度的时刻，就停止按入旋转工具16。换句话说，使旋转工具16进入到未抵达上述交界面13的深度。由此，在接下来的搅拌维持工序c3中，就会在靠近树脂部件12的基准位置产生摩擦热，大量的摩擦热传导至树脂部件12，从而热塑性树脂50的软化及熔融得到促进。

按入搅拌工序c2中的第二加压压力和第二加压时间是基于如上所述的避免金属部件11开孔的观点、以及尽量使旋转工具16靠近树脂部件12的观点来设定的，第二加压压力和第二加压时间的值取决于例如旋转工具16的转速、金属部件11的厚度和材料的种类等而发生变化。例如，在使用厚度大于等于1mm小于等于2mm的铝合金制金属部件11的情况下，优选按入搅拌工序c2中的第二加压压力大于等于1200n小于1800n。优选第二加压时间大于等于0.1秒小于0.5秒。优选旋转工具的转速大于等于2000rpm小于等于4000rpm。

(搅拌维持工序c3)

搅拌维持工序c3是这样的工序，即：通过使旋转工具16与托件17停止相互接近，从而同样如图4所示的那样，使旋转工具16在进入到未抵达上述交界面13的深度的位置(将该位置称为“基准位置”)处继续进行旋转动作。在搅拌维持工序c3中，使旋转工具16在比第一加压压力小的第三加压压力(例如500n)下以规定转速(例如3000rpm)旋转比第一加压时间长的第三加压时间(例如5.75秒)。

在搅拌维持工序c3中，由于加压压力小于预热工序c1中的加压压力(当然也小于按入搅拌工序c2中的加压压力)，因而旋转工具16基本上被维持在上述基准位置。因为旋转工具16在靠近该热塑性树脂50的基准位置处继续进行旋转动作，所以会产生大量的摩擦热，并且所产生的摩擦热中的大部分摩擦热会转移到热塑性树脂50。由此，热塑性树脂50就会越过按压区域p正下方的区域的范围而在较广的范围内充分地软化及熔融。

搅拌维持工序c3中的第三加压压力和第三加压时间是基于如上所述的在较广的范围内使树脂部件12充分软化、熔融以及生产性的观点来设定的，第三加压压力和第三加压时间的值取决于例如旋转工具16的转速、金属部件11的厚度和材料的种类等而发生变化。例如，在使用厚度大于等于1mm小于等于2mm的铝合金制金属部件11的情况下，优选搅拌维持工序c3中的第三加压压力大于等于100n小于700n。优选第三加压时间大于等于1.0秒小于20秒，特别优选大于等于3.0秒小于等于10秒。优选旋转工具的转速大于等于2000rpm小于等于4000rpm。

(保持工序c4)

可以在搅拌维持工序c3之后进行保持工序c4，也可以不进行保持工序c4。在该保持工序c4中，使上述旋转工具16停止旋转，并在该状态下使上述旋转工具16在规定的加压压力下保持规定的加压时间。

保持工序c4是这样的工序，即：同样如图4所示的那样，使旋转工具16停止旋转，并在该状态下使旋转工具16在规定的加压压力下保持规定的时间。在保持工序c4中，使旋转工具16在比第三加压压力大但比第二加压压力小的第四加压压力(例如1000n)下保持比第三加压时间短但比第二加压时间长的第四加压时间(例如5.00秒)。

在保持工序c4中，由于旋转工具16停止旋转，因而停止产生摩擦热。也就是说，作为摩擦搅拌接合的实质性动作结束，工件10开始冷却。在工件10的冷却期间，加压压力比按入搅拌工序c2中的加压压力小，但比搅拌维持工序c3中的加压压力大，因而已停止旋转的旋转工具16将金属部件11和树脂部件12夹紧在其与托件17之间。这样一来，在冷却期间金属部件11与树脂部件12之间的紧密接合力得以提高，从而冷却、固化结束后的接合强度得以提高。

保持工序c4中的第四加压压力和第四加压时间是基于如上所述的提高冷却期间的按压区域p正下方区域的紧密接合力的观点来设定的，第四加压压力和第四加压时间的值取决于例如金属部件11的材料的种类等而发生变化。例如，在使用铝合金制金属部件11的情况下，优选保持工序c4中的第四加压压力例如大于等于700n小于1200n。优选第四加压时间例如大于等于1秒。

在所述接合方法下，当将热塑性树脂50的熔点设为tm(℃)时，接合温度一般为tm-50～tm+150℃。从进一步提高接合强度的观点来看，接合温度优选按照热塑性树脂50的种类而设定在以下的范围内。

当使用酸改性聚烯烃时，接合温度优选为tm～tm+150℃，更优选为tm+20～tm+130℃，进一步优选为tm+70～tm+120℃。

当使用热塑性环氧聚合物时，接合温度优选为tm-50～tm+30℃，更优选为tm-10～tm+20℃。

当使用聚酰胺时，接合温度优选为tm+10～tm+70℃，更优选为tm+20～tm+60℃。

当使用含醋酸乙烯酯的聚合物时，接合温度优选为tm～tm+80℃。

接合温度指的是热塑性树脂50与树脂部件12之间的界面处的正下方区域112的最高温度，能够通过调节旋转工具16的按压力(加压压力)、按压时间及转速、或者旋转工具在按压方向上的移动量、其移动时间及转速来对接合温度进行控制。

就所述接合方法而言，说明了不使旋转工具在金属部件的接触面上沿面方向移动，而是点状地对金属部件与树脂部件进行接合的情况(点接合)，但显而易见的是，在边使旋转工具沿着上述面方向移动，边线状地对金属部件与树脂部件进行接合的情况(线接合)下，也能够获得本发明的效果。

实施例

[实施例1]

(金属部件)

作为金属部件，使用了6000系列铝合金制的平板状部件(纵长100mm×横长30mm×厚度1.2mm)。

(热固性树脂部件)

将双酚a型环氧树脂(ep-834，japanepoxyresinsco.,ltd.制造)、作为固化剂的邻苯二胺混合起来，制备出热固性环氧树脂组合物。在成形出该热固性环氧树脂组合物后，通过以230℃在模具内加以保持而使其充分固化，从而制造出树脂部件12(纵长100mm×横长50mm×厚度3mm)。

(热塑性树脂片)

使用了马来酸酐改性聚丙烯的聚合物片(modic：三菱化学公司制造，厚度500μm)。马来酸酐改性聚丙烯是丙烯与马来酸酐的共聚物(熔点143℃)。

热塑性树脂片是直径为12mm的圆形片，热塑性树脂片是以其中心位于旋转工具的轴上的方式加以使用的。

(旋转工具)

作为旋转工具使用了图2所示的旋转工具16。各部位的尺寸为d1＝10mm、d2＝2mm、h＝0.5mm，旋转工具为工具钢制的旋转工具。

(接合方法)

利用以下方法，制造了金属部件11与树脂部件12的接合体。

第一步骤：

使热塑性树脂片50介于金属部件11与树脂部件12之间，再如图1所示的那样使该金属部件11与该树脂部件12重合起来。

第二步骤：

如图3所示，在仅使旋转工具16的前端部与金属部件11的表面部接触的状态下使旋转工具16进行了旋转(预热工序c1：加压压力900n，加压时间1.00秒，工具转速3000rpm)。

接着，如图4所示，将旋转工具16按入金属部件11内，使旋转工具16进入到未抵达金属部件11与热塑性树脂50的交界面的深度(按入搅拌工序c2：加压压力1500n，加压时间0.25秒，工具转速3000rpm)。

接着，如图4所示，使旋转工具16在进入到未抵达交界面的深度的位置处继续进行了旋转动作(搅拌维持工序c3：加压压力500n，加压时间5.75秒，工具转速3000rpm)。

接着，将旋转工具16从接合体20中拔出，对接合体20进行了放置冷却。

在上述方法下，将热塑性树脂片50与树脂部件12之间的界面处的旋转工具正下方区域的最高温度作为接合温度进行追踪可知：该接合温度为223℃。

除了将接合温度设定成不同温度以外，利用与上述相同的方法制得了一些接合体。

[实施例2]

除了使用以下热塑性树脂片以及将接合温度设定成不同温度以外，利用与实施例1相同的方法制得了一些接合体。

(热塑性树脂片)

使用了热塑性环氧聚合物的聚合物片(nagasechemtexcorporation制造，厚度500μm)。热塑性环氧聚合物的熔点为260℃。

热塑性树脂片是直径为12mm的圆形片，热塑性树脂片是以其中心位于旋转工具的轴上的方式加以使用的。

[实施例3]

除了使用以下热塑性树脂片以及将接合温度设定成不同温度以外，利用与实施例1相同的方法制得了一些接合体。

(热塑性树脂片)

使用了聚酰胺的聚合物片(torayplasticsprecisionco.,ltd.制造，厚度500μm)。聚酰胺的熔点为220℃。

热塑性树脂片是直径为12mm的圆形片，热塑性树脂片是以其中心位于旋转工具的轴上的方式加以使用的。

[实施例4]

除了利用将热塑性树脂的溶液塗布在金属部件上并干燥使得干燥厚度为500μm而形成的膜取代热塑性树脂片、以及作为热塑性树脂使用了醋酸乙烯酯-丙烯共聚物(熔点165℃)以外，利用与实施例1相同的方法制得了一些接合体。

[接合强度]

如图5所示，将金属部件11与树脂部件12的接合体布置在夹具100内。夹具100构成为：通过将该夹具100往下方拉，从而朝向下方的力便作用在树脂部件12的上端部。将夹具100固定，并将金属部件11往上方拉，从而朝向下方的力便作用在树脂部件12的上端部，由此在不受树脂部件12的母材强度的影响的状况下测量了接合部的接合强度(最大剪切负载)。在图6中示出了接合温度与接合强度之间的关系。

－产业实用性－

本发明所涉及的接合方法对于在汽车、铁路车辆、飞机、家电产品等领域中金属部件与树脂部件之间的接合是有用的。

－符号说明－

1：摩擦搅拌接合装置

10：工件

11：金属部件

12：树脂部件

13：金属部件与热塑性树脂之间的交界面

16：旋转工具

17：托件

50：热塑性树脂(层)

100：用于测量接合强度的夹具

111：金属部件的树脂部件侧表面

p：按压区域(按压预定区域)

121：树脂部件的金属部件侧表面