一种单颗粒铀同位素比的测定方法
【专利摘要】本发明涉及一种采用质谱法测定物质性质的方法。为解决现有分析方法不适于颗粒中铀同位素的快速分析，提高分析设备的便携性，本发明提供了一种单颗粒铀同位素比的测定方法，该方法包括如下步骤：（一）以扫描电子显微镜寻找含铀颗粒，以取样针吸附含铀颗粒，并将含铀颗粒转移至导电胶上；（二）以激光电离质谱仪作为测定设备，采用激光束扫描以寻找含铀颗粒，获得的分析数据经数据处理得到铀同位素比。综上所述，本发明的单颗粒铀同位素比的测定方法操作简单快捷、分析周期短、效率高、测定结果的精密度较好，所采用的设备价格相对低廉、体积较小、便携性好，具有较宽的适用范围和较好的经济性。
【专利说明】一种单颗粒铀同位素比的测定方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及一种采用质谱法测定物质性质的方法，特别涉及一种单颗粒铀同位素比的测定方法。
【背景技术】
[0002]环境中的微粒或颗粒物，无论其源于自然过程或人工产生，其中都包含了大量信息，通过对其形貌、元素及同位素组成的分析，即可推断出其中隐含的丰富信息。对于人为制造的颗粒而言，通过这些性质往往能够判断其加工工艺、用途、来源等信息；而对于天然形成的颗粒，可根据这些性质推断地质年龄、形成机理、地质演变过程、矿物储量等。
[0003]在核保障及核法证学领域中，更为关心颗粒中铀同位素组成(或铀同位素比，SP235U/238U)。在核保障中，微粒同位素分析技术可提供隐匿核活动的判据；在核法证学中，该技术既可用于判断核材料的用途，亦可通过对附着在核材料之上的微粒推断其来源，辅助判定核材料的贩运路线等。
[0004]当今最为成熟的微粒同位素分析技术是裂变径迹-热电离质谱(FT-HMS)和二次离子质谱(SMS)。其中，FT-HMS应用最为广泛，国际原子能机构(IAEA)每年有超过70%的微粒样品都是通过该方法进行分析的。但FT-HMS制样过程较为繁琐，且依靠反应堆辐照，耗时长，分析效率较低；而SIMS存在着仪器设备运行成本高昂等不利因素。随着技术的不断发展，激光质谱，包括激光烧蚀电感耦合等离子体质谱(LA-1CP-MS)和激光电离质谱(LIMS)，以其制样简便快捷、不易沾污，可实现快速微区分析、表面分析和原位分析的特点，在该领域中的应用前景逐步被肯定。经过多年研究，将LA-1CP-MS用于微粒同位素分析的技术日趋成熟，但LA-1CP-MS所采用的仪器设备结构复杂，因此难以实现便携应用。虽然LIMS的分析能力还不能与LA-1CP-MS媲美，但其仪器结构简单，便于小型化，因此有望在便携和快速分析领域得到广泛应用。然而，目前并未发现LIMS被应用于颗粒中铀同位素的成熟分析方法。
[0005]由于核保障及核法证学领域往往对分析速度要求较高，需要对颗粒中铀同位素组成进行及时分析，但由于现有的分析技术均不适于便携和快速分析，因此可以考虑设计一套应用LIMS的分析方法以实现对颗粒中铀同位素组成的快速分析。
【发明内容】
[0006]为解决现有分析方法不适于颗粒中铀同位素的快速分析，提高分析设备的便携性，本发明提供了一种单颗粒铀同位素比的测定方法。
[0007]该方法包括如下步骤:
[0008](一)含铀颗粒的回收和转移
[0009]以超声振荡法回收样品中的颗粒，并将颗粒转移至碳片上；采用X射线能量色散谱仪(EDX)配合扫描电子显微镜(SEM)在碳片上寻找含铀颗粒，找到含铀颗粒后，利用微操作系统控制取样针移动将单个含铀颗粒吸附于取样针尖端，然后将含铀颗粒转移并粘附至导电胶上；
[0010](二)含铀颗粒的定位和铀同位素比的测定
[0011]将粘附有单个含铀颗粒的导电胶置于激光电离质谱仪(LIMS)样品腔内，调节参数，待其稳定后开始测定；测定时，采用激光束对含铀颗粒在导电胶上的大致位置进行扫描以寻找粘附在导电胶上的含铀颗粒；当激光电离质谱仪接收到含铀信号时(表明激光束已经定位于含铀颗粒所在位置)，固定激光束位置，待接收信号稳定后，记录分析数据，经数据处理完成铀同位素比的测定。
[0012]所述取样针优选为钨针。
[0013]所述取样针尖端曲率半径优选为400nm。
[0014]本发明的单颗粒铀同位素比的测定方法采用了扫描电子显微镜与激光电离质谱仪相结合的方法，并通过微操作控制针尖吸附和导电胶粘附的方式完成单个含铀颗粒的寻找、转移、固定和测定。其中，采用导电胶粘附的方式起到了可靠的固定作用，确保了含铀颗粒在转移和测定过程中不会发生丢失；同时明显缩短了含铀颗粒挑取所耗时间，提高了操作效率。
[0015]通过对50个含铀颗粒的对比分析试验可知，本发明的单颗粒铀同位素比的测定方法的分析周期仅为4天，而采用裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)测定的分析周期超过了 10天，由此证明了本发明的测定方法在快速分析方面所具有的优势。
[0016]综上所述，本发明的单颗粒铀同位素比的测定方法操作简单快捷、分析周期短、效率高、测定结果的精密度较好，所采用的设备价格相对低廉、体积较小、便携性好，具有较宽的适用范围和较好的经济性。
【具体实施方式】
[0017]下面结合具体实施例对本发明的实施方式做进一步的说明。
[0018]实施例1
[0019]采用本发明的单颗粒铀同位素比的测定方法对浓缩铀颗粒样品( 235U/238U标称值为0.582)的铀同位素比进行测定，所回收的浓缩铀颗粒样品粒径约为40μπι，测定时激光束能量约为1.2毫焦耳，激光频率约为20Hz。经校正后的测定结果为:235U/238U=0.591，相对标准偏差为3.7%，与浓缩铀颗粒样品标称值一致性较好。
[0020]实施例2
[0021]采用本发明的单颗粒铀同位素比的测定方法对天然铀颗粒样品( 235U/238U为
7.25X IO-3, GBW04205)的铀同位素比进行测定，所回收的天然铀颗粒样品粒径约为50 μ m，测定时激光束能量约为1.2毫焦耳，激光频率约为20Hz。经校正后的测定结果为:235U/238U=7.06 X 10_3，相对标准偏差为17.1%，由于天然铀浓度很低，因此应当认为该测定结果与天然铀颗粒样品的铀同位素比一致性较好。
【权利要求】
1.一种单颗粒铀同位素比的测定方法，其特征在于该方法包括如下步骤: (一)含铀颗粒的回收和转移 以超声振荡法回收样品 中的颗粒，并将颗粒转移至碳片上；采用X射线能量色散谱仪配合扫描电子显微镜在碳片上寻找含铀颗粒，找到含铀颗粒后，利用微操作系统控制取样针移动将单个含铀颗粒吸附于取样针尖端，然后将含铀颗粒转移并粘附至导电胶上； (二)含铀颗粒的定位和铀同位素比的测定 将粘附有单个含铀颗粒的导电胶置于激光电离质谱仪样品腔内，调节参数，待其稳定后开始测定；测定时，采用激光束对含铀颗粒在导电胶上的大致位置进行扫描以寻找粘附在导电胶上的含铀颗粒；当激光电离质谱仪接收到含铀信号时，固定激光束位置，待接收信号稳定后，记录分析数据，经数据处理完成铀同位素比的测定。
2.如权利要求1所述的单颗粒铀同位素比的测定方法，其特征在于:所述取样针为钨针。
3.如权利要求1所述的单颗粒铀同位素比的测定方法，其特征在于:所述取样针尖端曲率半径为400nm。
【文档编号】G01N27/64GK103901095SQ201410113474
【公开日】2014年7月2日 申请日期:2014年3月25日 优先权日:2014年3月25日
【发明者】王凡, 张燕, 赵永刚, 郭冬发, 谭靖, 谢胜凯, 李金英, 鹿捷 申请人:中国原子能科学研究院