一种测量单微粒中铀同位素比值的方法
【专利摘要】本发明提供了一种测量单微粒中铀同位素比值的方法，该方法包括：步骤S1，制备含铀微粒样品；步骤S2，利用扫描电子显微镜和X射线能量色散谱仪在所述含铀微粒样品中寻找鉴别含铀微粒；步骤S3，找到所述含铀微粒后，利用微操作系统将所述含铀微粒转移到样品带上；步骤S4，再利用热电离质谱仪对所述样品带进行同位素分析并得出所述含铀微粒中铀同位素比值。与现有技术相比，本发明提供的测量单微粒中铀同位素比值的方法，无需辐照、冷却和蚀刻，可大幅缩减微粒分析的测量周期，提高分析效率。
【专利说明】—种测量单微粒中铀同位素比值的方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及核保障【技术领域】，特别涉及一种测量单微粒中铀同位素比值的方法。【背景技术】
[0002]微粒同位素分析是核保障监督的重要技术方法之一，为确定未申报的核材料或核活动提供了一种有效途径。任何核生产和核实验活动，不管其保护措施如何，都会在相应的环境中留下痕迹；通过在核设施内部或其周边收集环境样品进行微粒同位素分析，即可获得采样点附近重要的核活动信息。该技术增强了探知未申报核活动的能力，加强了保障体系的有效性。
[0003]微粒分析流程包括微粒回收、鉴别、定位(转移)和同位素分析等步骤。在诸多微粒同位素分析技术中，最为成熟的是裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)和二次离子质谱(SMS)这两种方式。其中，由于HMS测量的高精密度，FT-HMS得到了广泛的认可。FT-HMS通过裂变径迹(FT)完成铀微粒寻找和定位，再由热电离质谱(HMS)进行同位素测量，FT是检测含235U等可被热中子诱发裂变核素的有效方法，将样品微粒涂在载体上，表面覆盖固体径迹探测器，然后其放入反应堆中进行热中子辐照，含铀微粒中的235U受热中子轰击后产生诱发裂变，裂变碎片打在径迹探测器上，形成径迹。经冷却后，将固体径迹探测器进行蚀刻处理，得到径迹团，径迹团的中心就是样品中含铀微粒的所在位置。随后需要在光学显微镜下，通过玻璃纤维针、金属细针或光学微夹钳等工具来拾取微米级的微粒，将其挑至TIMS的样品带上，涂覆石墨等还原剂，由HMS完成同位素测量。
[0004]FT-HMS联合工作的模式相互弥补了各自方法的不足。但是手工微粒挑取、转移，费时费力，微粒易丢失，效率较低。而且由于要经过反应堆辐照、探测器蚀刻、微粒转移和TIMS测量等诸多步骤，导致测量周期相对较长。
【发明内容】
[0005]本发明的目的是克服以上现有技术的缺陷，提供一种测量单微粒中铀同位素比值的方法，该方法无需辐照、冷却和蚀刻，可大幅缩减微粒分析的测量周期，提高分析效率。
[0006]为实现上述目的，本发明提供了一种测量单微粒中铀同位素比值的方
[0007]法，该方法包括:步骤SI,制备含铀微粒样品；
[0008]步骤S2，利用扫描电子显微镜和X射线能量色散谱仪在所述含铀微粒样品中寻找鉴别含铀微粒；
[0009]步骤S3，找到所述含铀微粒后，利用微操作系统将所述含铀微粒转移到样品带上；
[0010]步骤S4,再利用热电离质谱仪对所述样品带进行同位素分析并得出所述含铀微粒中铀同位素比值。
[0011]进一步，所述步骤SI包括通过超声振荡或者负压撞击方式将含铀微粒回收至碳片形成样品。[0012]进一步，所述通过超声振荡方式将含铀微粒回收至碳片形成样品具体为，将吸附有含铀微粒的核孔膜浸入有机溶剂中，通过超声仪的超声波产生振动使得含铀微粒与核孔膜脱离，悬浮于有机溶液中形成微粒的悬浮液，再将该悬浮液滴至碳片上，待有机溶剂挥发后，得到含铀微粒的样品。
[0013]进一步，所述通过负压撞击方式将含铀微粒回收至碳片形成样品具体为，通过抽气的方式将核孔膜上的含铀微粒抽起并撞击到碳片上，微粒便吸附于碳片之上，完成含铀微粒样品的制备。
[0014]进一步，所述步骤S2包括将有含铀微粒的碳片和样品带放入扫描电子显微镜的电镜腔中，调整好放大倍数后寻找微粒，利用扫描电子显微镜的背散射模式区别轻重元素形成的微粒，完成对含铀微粒样品中的微粒进行初步筛选，然后再用X射线能量色散谱仪对经过初步筛选后的微粒进行能谱分析并确认微粒中的含铀微粒。
[0015]进一步，所述步骤S3包括确认含铀微粒后，通过微操作系统控制极细的钨针，依靠静电吸附含铀微粒，将其挑起，随后转移至样品带上。
[0016]进一步，所述步骤S3和步骤S4之间还包括在所述样品带表面设置一层火棉胶薄膜。
[0017]进一步，所述在所述样品带表面设置一层火棉胶薄膜具体为，向放置有含铀微粒的样品带上滴加火棉胶与乙酸异戊脂的混合液，待乙酸异戊脂蒸发后，即可在样品带表面形成一层火棉胶薄膜。
[0018]本发明的有益效果是:本发明利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能量色散谱仪(EDX)和微操作系统(μ Μ)寻找、挑取、转移含铀微粒，无需辐照、冷却和蚀刻，可大幅缩减微粒分析的测量周期，提高分析效率。
【专利附图】
【附图说明】
[0019]图1为本发明的测量单微粒中铀同位素比值的测量方法流程图；
[0020]图2为本发明的测量方法中的含铀微粒挑取过程示意图。
【具体实施方式】
[0021]以下结合附图对本发明的技术方案和优点作更详细的说明。
[0022]如图1所示，是本发明提供的一种测量单微粒中铀同位素比值的测量方法流程图。该方法包括如下步骤:
[0023]步骤SI，制备含铀微粒样品。
[0024]含铀微粒样品的制备主要有两种方式，即通过超声振荡或者负压撞击方式将含铀微粒回收至碳片形成样品。第一种方式是将吸附有含铀微粒的核孔膜浸入有机溶剂中，通过超声仪的超声波产生振动使得含铀微粒与核孔膜脱离，悬浮于有机溶液中形成微粒的悬浮液，再将该悬浮液滴至碳片上，待有机溶剂挥发后，即可得到含铀微粒的样品。第二种方式是通过抽气的方式将核孔膜上的含铀微粒抽起并撞击到碳片上，微粒便吸附于碳片之上，从而完成含袖微粒样品的制备。
[0025]步骤S2，利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线能量色散谱仪(EDX)含铀微粒样品中寻找鉴别含铀微粒。[0026]将含铀微粒的样品即回收有含铀微粒的碳片和样品带放入扫描电子显微镜的电镜腔中，调整好放大倍数后寻找微粒，利用扫描电子显微镜的背散射模式区别轻重元素形成的微粒，完成对含铀微粒样品中的微粒进行初步筛选，然后再用X射线能量色散谱仪对经过初步筛选后的微粒进行能谱分析并确认微粒中的含铀微粒。其中样品带为铼带。如图2所示是含铀微粒挑取过程示意图，其中，图2 (a)是发现含铀微粒的电镜图，图2 (b)是电镜自动给出的粒径统计图，图2 (c)是铀微粒的能谱图。
[0027]步骤S3，找到含铀微粒后，利用微操作系统(μ Μ)将含铀微粒转移到样品带上。
[0028]确认含铀微粒后，通过微操作系统控制极细的钨针，依靠静电吸附含铀微粒，将其挑起，随后转移至样品带上。图2 (d)是用钨针挑起含铀微粒的电镜图，图2 (e)是用钨针转移含铀微粒的电镜图，图2 Cf)是将含铀微粒放置在样品带上的电镜图。
[0029]步骤S4，再利用热电离质谱仪对样品带进行同位素分析并得出含铀微粒中铀同位素比值。
[0030]为了增强样品电离效率，在对样品进行同位素分析前，向放置有含铀微粒的样品带上滴加火棉胶与乙酸异戊脂的混合液，待乙酸异戊脂蒸发后，在样品带表面形成一层火棉胶薄膜，之后取出样品带装入热电离质谱仪进行同位素分析并得出含铀微粒中铀同位素比值。[0031]利用上述方法和装置对一颗天然铀微粒样品(GBW04205)(粒径约为6 μ m)进行了同位素分析，其中，样品带的加热温度设定为1650°C，测量结果为:235U/238U为7.29 X IO-3,相对标准偏差为0.88%，与样品标称值一致性较好。上述方法和装置对一颗浓缩铀铀微粒样品(CRMU350)(粒径约为2μπι)进行了同位素分析，其中，样品带的加热温度设定为1650°C，测量结果为:23W238U为4.20 X 10_3，相对标准偏差为7.73%, 236U/238U为3.09X 10-3，相对标准偏差为11.70%，与样品标称值一致性较好。这里需要说明的是，通常情况下，微粒中含有四种铀的同位素234U、235U、236U和238U,样品中235U和238U的含量较高,所以235UZ238U测量相对容易，测量精密度高，相对标准偏差较小；而234U和236U很低，测量难度较高，所以测量的相对标准偏差较大。
[0032]综上所述，本发明利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能量色散谱仪(EDX)和微操作系统(PM)寻找、挑取、转移含铀微粒，无需辐照、冷却和蚀刻，可大幅缩减微粒分析的测量周期，提高分析效率。
[0033]以上所述仅为本实用发明的较佳实施例，对发明而言仅仅是说明性的，而非限制性的。本专业技术人员理解，在权利要求所限定的精神和范围内可对其进行许多改变，修改，甚至等效，但都将落入本实用发明的保护范围内。
【权利要求】
1.一种测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，该方法包括: 步骤SI，制备含铀微粒样品； 步骤S2，利用扫描电子显微镜和X射线能量色散谱仪在所述含铀微粒样品中寻找鉴别含铀微粒； 步骤S3，找到所述含铀微粒后，利用微操作系统将所述含铀微粒转移到样品带上； 步骤S4，再利用热电离质谱仪对所述样品带进行同位素分析并得出所述含铀微粒中铀同位素比值。
2.如权利要求1所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述步骤SI包括通过超声振荡或者负压撞击方式将含铀微粒回收至碳片形成样品。
3.如权利要求2所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述通过超声振荡方式将含铀微粒回收至碳片形成样品具体为，将吸附有含铀微粒的核孔膜浸入有机溶剂中，通过超声仪的超声波产生振动使得含铀微粒与核孔膜脱离，悬浮于有机溶液中形成微粒的悬浮液，再将该悬浮液滴至碳片上，待有机溶剂挥发后，得到含铀微粒的样品。
4.如权利要求2所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述通过负压撞击方式将含铀微粒回收至碳片形成样品具体为，通过抽气的方式将核孔膜上的含铀微粒抽起并撞击到碳片上，微粒便吸附于碳片之上，完成含袖微粒样品的制备。
5.如权利要求1所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述步骤S2包括将有含铀微粒的碳片和样品带放入扫描电子显微镜的电镜腔中，调整好放大倍数后寻找微粒，利用扫描电子显微镜的背散射模式区别轻重元素形成的微粒，完成对含铀微粒样品中的微粒进行初步筛选，然后再用X射线能量色散谱仪对经过初步筛选后的微粒进行能谱分析并确认微粒中的含铀微粒。
6.如权利要求1所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述步骤S3包括确认含铀微粒后，通过微操作系统控制极细的钨针，依靠静电吸附含铀微粒，将其挑起，随后转移至样品带上。
7.如权利要求1所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述步骤S3和步骤S4之间还包括在所述样品带表面设置一层火棉胶薄膜。
8.如权利要求7所述的测量单微粒中铀同位素比值的方法，其特征在于，所述在所述样品带表面设置一层火棉胶薄膜具体为，向放置有含铀微粒的样品带上滴加火棉胶与乙酸异戊脂的混合液，待乙酸异戊脂蒸发后，即可在样品带表面形成一层火棉胶薄膜。
【文档编号】G01N23/223GK103728327SQ201310700322
【公开日】2014年4月16日 申请日期:2013年12月18日 优先权日:2013年12月18日
【发明者】王凡, 张燕, 王晓明, 赵永刚, 王琛, 刘宇昂, 朱建锐 申请人:中国原子能科学研究院