一种用于退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类的测量装置和方法

本发明涉及反应堆退役废物放射性测量分析，具体为一种用于退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类的测量装置和方法。

背景技术：

1、反应堆工程退役和一般设施拆除不同，其最大特点是经过几十年运行的反应堆已成为很强的放射源，各部位都受过不同程度的中子活化和放射性核素污染，甚至生物屏蔽内也有很强的放射性。在对其整体拆除后，需要对结构组件等废弃物中的多种核素进行分析，以便按照放射性水平(高、中、低)进行分类处理、处置。当前标准的放射性分析流程主要是根据核素种类的不同，可采用放射性射线(一般为γ射线)直接测量；可采用化学手段进行分离纯化后进行射线(β或α)测量。分析过程具有流程繁琐，分析周期长(单个样品需要7天左右)、样品损失率高，人力、物力成本高等缺点。反应堆退役亟需一套能应用于固体放射性废物中多种放射性核素同时快速分析的手段，即样品经过简单处理后可进行分析测量，且样品的消耗量和产生的次级有害物少。

技术实现思路

1、为了解决上述问题，本发明提供了一种用于退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类的测量装置和方法，以便对退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类的测量，实现对放射性核素的在线测定分析。

2、为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：

3、一种用于退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类的测量装置，其特征在于：包括激光光源、真空获取系统8、激光剥蚀靶室2、质量流量计控制气流模块3、电感耦合等离子体发生模块10、前端离子传输控制7、反射式质量分析器9、微通道板探测器、前置放大器、数据采集卡以及基于电脑终端的在线分析软件、风冷水冷系统；

4、所述激光光源包括纳秒激光器1、飞秒激光器6以及纳秒激光器供电4和飞秒激光供电5；所述真空获取系统8包括三级真空获取的三个分子泵和两个机械泵，所述激光剥蚀靶室2为纳秒结合飞秒激光击打靶材产生待离化气溶胶的装置，所述质量流量计控制气流模块为控制载气、辅助气、冷却气的模块；所述电感耦合等离子体发生模块，是装置的离化源，所述反射式质量分析器是离子飞行实现不同质荷比时间分辨的装置，所述微通道板探测器是离子获取信号的探测装置，经电感耦合等离子体离化后的分子此时一般处于一价离子的状态，离子通过所述前端四极杆离子传输控制，达到引出加速后经过反射式质量分析器推斥电场区，推斥又经反射器反射，最后离子打在微通道板探测器上形成电信号输出，电信号经前置放大器、数据采集卡以及电脑终端采集形成谱图，根据测量值以及反应堆运行史利用模拟蒙特卡洛方法模拟计算活度浓度实现在线快速分析；所述风冷水冷系统中风冷为电感耦合等离子体光室和分子泵的温度控制所需要，另外光室内会产生有毒氮化物，风冷有抽气作用，水冷为给采样锥冷却和电感耦合等离子体供电模块所需要，另外激光器需要单独水冷配给。

5、优选地，所述装置内的激光剥蚀电感耦合反射式飞行时间谱仪用于反应堆放射性废物在线测定。

6、优选地，装置实验时，所述前级进样区真空度小于2×10-3pa，所述自由飞行区的真空度小于1×10-3pa，因为锥口敞开需要用等离子体堵住采样锥，才能保证真空度。

7、优选地，所述激光剥蚀靶室2使用的激光可以是纳秒紫外脉冲激光或是飞秒红外脉冲激光；靶室每次可以一次放置八个样品进行分析，样品台采用的电动转动位移台通过上位机控制。

8、优选地，所述电感耦合等离子体的环境温度随输出功率增加而增加，该光室温度控制在50摄氏度内，电感耦合等离子体发生模块还需要伴随着水冷进行冷却。

9、优选地，所述装置所需的电感耦合等离子体的载气、冷却气、辅助气三路气通过质量流量计控制模块组控制，合适的载气流速对离化离子量有着重要的关系，质量流量计精细的控制载气的进样量，即保证了等离子体内的离化，又保证了电感耦合等离子体内中心通道的形成以便进入质量分析器内。

10、优选地，所述装置内的前端离子传输控制，离子通过采样锥和截取锥过滤高压引出正离子，该部分正离子通过四极杆全通模式实现长距离传输，保证离子径迹不过于发散，并通过三组电极极片实现加速引出缩束，电极片和四极杆设计给出了合适的孔径、间距和电压大小实现了离子的高效传输，离子进入反射式质量分析器的前级，前级采用了平行板离子聚焦透镜将离子束垂直径迹方向聚焦，并以最小纵向束腰引入到质量分析器内，提高质量分辨率，达到1000以上的质量分辨率优选地，所述装置内的微通道板探测器都有特殊材料镀层，实现较高的离子信号响应增益。

11、优选地，所述装置水冷和风冷部分，水冷部分用于冷却采样锥和激光器以及电感耦合等离子体发生模块，风冷部分包含毒害气抽出、光室冷却和三级真空所需分子泵冷却。

12、优选地，所述装置的电脑终端处理并分析数据，实验测量得到的样品γ放射性活度浓度，以及实验得到不同核素的激光剥蚀离化的离子计数值，通过结合反应堆运行史通过蒙特卡洛方法模拟得到的中子能谱活化反应情况，计算得到非γ放射性核素活度浓度。

13、一种用于退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类的测量方法，其特征在于，包括如下步骤：

14、s1：准备待测样品

15、如果反应堆的放射性废物的表面光洁则只需切成小块直接进行激光剥蚀分析，如果表面不光洁使用压片机制作12mm直径的小药片作为待测样品；

16、s2：仪器开启

17、将实验装置中的前级进样区的真空度抽至小于1.2×10-3pa，将自由飞行区的真空度抽至小于8×10-4pa，开启反射式质量分析器的供电模块、激光器、电感耦合等离子体；

18、s3:测量系统的标定

19、利用离子的飞行时间正比于质荷比的二次根式的关系，使用已知质荷比的标准样品进行离化的飞行时间作为标准进行定标，将离子飞行时间转换为质荷比，完成质谱图质荷比标定和样品含量与信号强度的标定曲线；

20、s4:剥蚀放射性废物

21、将放射性样品表面处理光洁制成合适大小放入氩气氛围剥蚀池进行剥蚀，产生气溶胶并被载气载带进入电感耦合等离子体内，通过质量流量计精密控制三路气体调整火焰位置使得目标物离子尽可能多的依次通过采样锥和截取锥，保证前级进样区真空度小于2×10-3pa，所述自由飞行区的真空度小于1×10-3pa；

22、s5:采集

23、样品分子经电感耦合等离子体源离化，离子经过传输质量分析器在时间上分开后打在微通道板探测器上，离子形成电信号并输出，电信号经前置放大器、数据采集卡以及电脑终端采集形成谱图；

24、s6:数据在线分析

25、实验得到不同中子活化反应的母核的激光剥蚀离化的离子计数值(样品中目标物浓度10-5量级的可实现小于1min的在线快速分析)，结合反应堆运行的运行功率和时长等历史数据，通过蒙特卡洛方法模拟得到反应堆的中子能谱，并进行中子活化反应计算，采用测量得到的γ核素(如60co)的放射性活度浓度进行算法修正，最终计算得到非γ放射性核素(如55fe、63ni)的活度浓度。

26、本发明的有益效果为：

27、本发明中激光烧蚀飞行时间质量测量可以实现对固体样品的直接烧蚀、离化、全质量谱快速测量，具有样品处理简单，分析速度快，较高的灵敏度等特点。测量时，样品直接被脉冲激光剥蚀形成气溶胶颗粒，通过氩气的载带进入所形成的高温等离子体内进行离化，离子再通过飞行时间质量分析在时间上将不同质荷比的离子分开，达到样品中不同核素含量测量分析的目的。

28、本发明涉及反应堆退役、核辐射源项调查、反应堆中子活化产生放射性核素、反射式飞行时间质谱仪测量等技术领域，本发明包括装置的激光剥蚀靶室设计、电感耦合等离子体离子源设计、大气压进样离子传输前端设计、反射式质量分析器分辨能力、基于反应堆运行史的蒙特卡洛模拟计算程序。本发明所涉及的测量设备具有结构紧凑，集成化高，操作安全简单的特点；装置整体实现了模块化和100％国产化。装置设计具有便于维修维护的特点，在设备退役或者部件更新换代时进行替换和改装模块时较为简易。本发明测量方法具有快速、多核素同时测量等特点，本发明不仅可实现退役反应堆固体废物放射性水平快速分析与分类，还可以在一定精度上给出核素的活度浓度信息。