本发明属于医用放射性诊断核素领域，具体涉及一种轰击100Mo靶件的方法和高纯度99mTc及其生产方法和应用。
背景技术：
99mTc是世界上使用量最大的医用放射性诊断核素，占到了总用量的80％以上。现在的99mTc主要由反应堆生产，该方法需要使用高浓度的235U靶件，但在生产过程中235U只有极少部分被利用，并且会产生大量裂变放射性废物，造成环境污染，燃料元件和靶件的制备辐照、靶件的切割、化学处理等都会增加成本，使放射性核素生产成本高、售价高。加速器生产是另外一种99mTc生产方式，现在研究最广泛的是使用能量为20MeV左右的质子束轰击100Mo(p，2n)99mTc反应直接生成99mTc。虽然采用这种方法能够在不需要高浓度的235U靶件的基础上获得99mTc，并且产生的放射性废物少，但是由于99mTc的半衰期仅有6.01h，其使用地点被限制在产地附近。另外，在质子束轰击Mo靶件的过程中，会生成97mTc、96Tc和95Tc等放射性核素，这些核素无法通过化学方式与99mTc分离，会随着99mTc一起进入患者体内，造成额外的吸收剂量。
技术实现要素：
本发明的目的是为了克服现有技术中采用加速器生产99mTc时存在使用地点被限制在产地附近且纯度较低的缺陷，而提供一种轰击100Mo靶件的方法和高纯度99mTc及其方法和应用。
具体地，本发明提供了一种轰击100Mo靶件的方法，其中，该方法包括采用能量为40-80MeV的质子束轰击100Mo靶件。
本发明还提供了一种生产高纯度99mTc的方法，其中，该方法包括采用能量为40-80MeV的质子束轰击100Mo靶件，使得所述质子束中的质子与所述靶件中的100Mo原子反应生成99Mo，接着进行静置以使得所述99Mo衰变成99mTc。
本发明还提供了由上述方法生产得到的高纯度99mTc。
此外，本发明还提供了上述高纯度99mTc在核医学上的应用。
本发明的发明人经过深入研究之后发现，采用能量为40-80MeV的质子束轰击100Mo靶件，能够增加粒子能量，使得100Mo原子反应生成99Mo，99Mo经静置之后会衰变成99mTc，可见，采用本发明提供的方法能够间接得到99mTc。采用本发明提供的方法同样不需要裂变法生产99mTc时使用的高浓度235U靶件，与使用能量为20MeV的质子束轰击100Mo靶件直接生成99mTc相比，由于99Mo的半衰期为65.98h，远大于99mTc的半衰期(6.001h)，因此，能够运输到更远的地方，拓宽了使用地点。此外，由于本发明提供的方法能够在前期(静置之前)实现将质子束轰击产物中的99Mo与杂质Tc核素(97mTc、96Tc、95Tc等)的分离，去除了杂质，因此能够使最终获得的99mTc具有更高的纯度，以上几种杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量，在核医学上极具应用前景。
附图说明
图1为本发明提供的轰击100Mo靶件和生产高纯度99mTc的方法的流程示意图。
具体实施方式
下面将更详细地描述本发明的优选实施方式。虽然以下描述了本发明的优选实施方式，然而应该理解，可以以各种形式实现本发明而不应被这里阐述的实施方式所限制。
本发明提供的轰击100Mo靶件的方法包括采用能量为40-80MeV的质子束轰击100Mo靶件。
根据本发明，为了保证质子束轰击后靶件的比活度，优选地，质子束的流强在250μA以上且轰击时间大于6h；更优选地，质子束的流强为250-2500μA且轰击时间为6-12h。
本领域技术人员公知，质子束由质子组成，而靶核外面有电子，会对质子起到阻止作用。根据本发明，不同质子束的能量应当选用不同厚度的100Mo靶件，优选地，所述100Mo靶件的厚度为2.23-8.47mm，更优选地，所述100Mo靶件的厚度与质子束能量的关系满足关系，其中，B(v)为阻止系数且β＝v/c，c为真空中的光速，K为密度效应修正项，I为所述靶件的靶核的平均激发能，me和m分别为所述靶件中电子和质子的质量，z和Z分别为所述质子和所述靶件的靶核的原子序数，N和e分别为所述靶件的原子核密度和一个电子所带的电量，v为所述质子的能量为E时的速度，R(E)为所述100Mo靶件的厚度，R(14)为能量为14MeV时质子束穿透所述100Mo靶件的穿透深度。这样能够更好地利用100Mo。
如图1所示，本发明提供的生产高纯度99mTc的方法包括采用能量为40-80MeV的质子束轰击100Mo靶件，使得所述质子束中的质子与所述靶件中的100Mo原子反应生成99Mo，接着进行静置以使得所述99Mo衰变成99mTc。其中，所述质子束轰击的产物中包括99Mo以及杂质Tc核素(97mTc、96Tc、95Tc等)。所述质子束轰击的产物中99Mo的活度不低于100GBq。
其中，所述质子束的流强和轰击时间、100Mo靶件的厚度等已经在上文中有所描述，在此不作赘述。
根据本发明的一种优选实施方式，所述生产高纯度99mTc的方法还包括在所述静置之前，先将经质子束轰击之后的靶件进行纯化，以去除其中的杂质Tc核素，这样能够使得到的99mTc具有更高的纯度。其中，所述提纯的方法例如包括色谱柱法、化学沉积法和溶剂萃取法中的至少一种。根据本发明的一种具体实施方式，所述纯化的方法为将经质子束轰击之后的靶件溶解20-40％的H2O2中，再将溶液加热(至例如40-80℃)，蒸干，随后使其溶解在碱性溶液中，接着通过色谱柱法、化学沉积法或溶剂萃取法去除所述杂质Tc核素。其中，所述碱性溶液的具体实例包括但不限于：氢氧化钠、氢氧化钾、碳酸氢钠、碳酸氢钾和氨水中的至少一种。此外，所述碱性溶液的浓度可以为1-3mol/L。
根据本发明，所述生产高纯度99mTc的方法优选还包括将纯化之后的产物制成钼-锝发生器。其中，所述钼-锝发生器可以采用现有的常规方式形成，对此本领域技术人员均能知悉，在此不作赘述。
本发明对所述静置的条件没有特别的限定，只要能够使得99Mo衰变成99mTc即可，例如可以包括温度为室温；时间为6-24h。
本发明还提供了由上述方法生产得到的高纯度99mTc。
此外，本发明还提供了所述高纯度99mTc在核医学上的应用。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。
实施例11
该实施例用于说明本发明提供的轰击100Mo靶件的方法。
使用40MeV的质子束轰击厚度为2.67mm的100Mo靶件(其中100Mo的富集度为99.03％，100Mo靶件的厚度与质子束的能量满足关系)，使质子与100Mo原子反应生成99Mo，其中，质子束的流强为250μA，轰击时间为12h，经轰击之后质子束的能量衰减为14MeV。
实施例12
该实施例用于说明本发明提供的轰击100Mo靶件的方法。
使用80MeV的质子束轰击厚度为8.91mm的100Mo靶件(其中100Mo的富集度为99.03％，100Mo靶件的厚度与质子束的能量满足关系)，使质子与100Mo原子反应生成99Mo，其中，质子束的流强为250μA，轰击时间为12h，经轰击之后质子束的能量衰减为14MeV。
实施例13
该实施例用于说明本发明提供的轰击100Mo靶件的方法。
使用60MeV的质子束轰击厚度为5.41mm的100Mo靶件(其中100Mo的富集度为99.03％，100Mo靶件的厚度与质子束的能量满足关系)，使质子与100Mo原子反应生成99Mo，其中，质子束的流强为250μA，轰击时间为12h，经轰击之后质子束的能量衰减为14MeV。
实施例14
该实施例用于说明本发明提供的轰击100Mo靶件的方法。
按照实施例1的方法轰击100Mo靶件，不同的是，100Mo靶件的厚度为5.00mm，经轰击之后质子束的能量衰减为14MeV。
实施例15
该实施例用于说明本发明提供的轰击100Mo靶件的方法。
按照实施例1的方法轰击100Mo靶件，不同的是，质子束的流强为250μA，轰击时间为6小时，经轰击之后质子束的能量衰减为14MeV。
实施例21
该实施例用于说明本发明提供的高纯度99mTc及其生产方法和应用。
将实施例11获得的轰击后的100Mo靶件溶解在浓度为30wt％的H2O2中，再将溶液加热，蒸干，随后加入2mol/L的NaOH，得到Na2MoO4，待用。
将提纯后的Na2MoO4用色谱柱吸附，即制成钼-锝发生器，通过色谱柱法去除其中的Tc杂质。之后在室温下静置24h，以使得其中的99Mo衰变成99mTc，再提取(具体方法和工艺如下：选用无机离子交换剂作为吸附剂，吸附剂填充到色谱柱中，利用吸附剂对MoO4-吸附容量高，TcO4－吸附容量低的差异，用盐水溶液洗脱99mTc(TcO4-)，实现Mo和99mTc分离)钼-锝发生器里面的99mTc，其纯度为99.932％，可见杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量，在核医学上极具应用前景。
实施例22
该实施例用于说明本发明提供的高纯度99mTc及其生产方法和应用。
将实施例12获得的轰击后的100Mo靶件溶解在浓度为30wt％的H2O2中，再将溶液加热，蒸干，随后加入2mol/L的NaOH，得到Na2MoO4，待用。
将提纯后的Na2MoO4用色谱柱吸附，即制成钼-锝发生器，通过色谱柱法去除其中的Tc杂质。之后在室温下静置24h，以使得其中的99Mo衰变成99mTc，再提取(具体方法和工艺与实施例1相同)提取钼-锝发生器里面的99mTc，其纯度为99.941％，可见杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量，在核医学上极具应用前景。
实施例23
该实施例用于说明本发明提供的高纯度99mTc及其生产方法和应用。
将实施例13获得的轰击后的100Mo靶件溶解在浓度为30wt％的H2O2中，再将溶液加热，蒸干，随后加入2mol/L的NaOH，得到Na2MoO4，待用。
将提纯后的Na2MoO4用色谱柱吸附，即制成钼-锝发生器，通过色谱柱法去除其中的Tc杂质。之后在室温下静置24h，以使得其中的99Mo衰变成99mTc，再提取(具体方法和工艺与实施例1相同)提取钼-锝发生器里面的99mTc，其纯度为99.936％，可见杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量，在核医学上极具应用前景。
实施例24
该实施例用于说明本发明提供的高纯度99mTc及其生产方法和应用。
按照实施例21的方法生产99mTc，不同的是，100Mo靶件的厚度为5.00mm。结果表明，最终获得的99mTc的纯度为99.933％，可见杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量，在核医学上极具应用前景。
实施例25
该实施例用于说明本发明提供的高纯度99mTc及其生产方法和应用。
按照实施例21的方法生产99mTc，不同的是，质子束的流强为250μA，轰击时间为6小时。结果表明，最终获得的99mTc的纯度为99.932％，可见杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量，在核医学上极具应用前景。
对比例1
该对比例用于说明参比的轰击100Mo靶件的方法和高纯度99mTc及其生产方法和应用。
使用20MeV的质子束轰击厚度为2.67mm的100Mo靶件(其中100Mo的富集度为99.03％)，直接生成含有99mTc的产物，其纯度为99.64重量％，明显低于采用本发明的方法获得的纯度，而且这里使用的必须是富集度高达99.03％的100Mo，成本很高，其中的97mTc、96Tc、95Tc等放射性核素无法通过化学方式与99mTc分离，如果100Mo的富集度降低，97mTc、96Tc、95Tc等放射性核素的含量将会急速上升，在后续使用过程中会随着99mTc一起进入患者体内，造成额外的吸收剂量，而本发明能够通过化学的方法分离97mTc、96Tc、95Tc等放射性核素，即使使用富集度较低的100Mo，纯度也不会下降。
从以上结果可以看出，采用本发明提供的方法轰击100Mo靶件并进而生产99mTc，一方面能够增加粒子能量，使最终间接获得的99mTc具有较高的纯度，另一方面不需要使用高浓度的235U靶件，并且由于99Mo的半衰期为65.98h，远大于99mTc的半衰期(6.001h)，能够运输到更远的地方，拓宽了使用地点。此外，由于本发明提供的方法能够在前期(静置之前)实现将质子束轰击产物中的99Mo与杂质Tc核素(97mTc、96Tc、95Tc等)的分离，去除了杂质，因此能够使最终获得的99mTc具有更高的纯度，以上几种杂质Tc核素不会随着99mTc一起进入患者体内而造成额外的吸收剂量。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合。为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外，本发明的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本发明的思想，其同样应当视为本发明所公开的内容。