含有中子吸收剂混合物的核燃料的制作方法

背景技术：

核反应堆从核链反应(即核裂变)产生能量，其中自由中子被诸如铀-235(²³⁵u)的核燃料中的易裂变原子的核吸收。当自由中子被吸收时，易裂变原子分裂成更轻的原子，并释放出更多的自由中子被其它易裂变原子吸收，导致核链反应。从核链反应释放的热能通过本领域技术人员熟知的许多其它过程转化为电能。

适于燃烧具有低裂变物质含量水平(例如，低至天然铀的水平)的核燃料的核动力反应堆的出现已经产生了许多新的可燃核燃料来源。这些来源包括来自其它反应堆的废物或回收铀。这不仅从成本节约的角度来看是有吸引力的，而且基于将废铀实质上回收到燃料循环的能力也是有吸引力的。

技术实现要素：

此类核燃料经常被包装在可被添加并从反应堆芯中去除的燃料棒束中。为了维持发电，插入新鲜的燃料棒束以替代已经燃烧超过其使用寿命的废燃料棒束。当插入新鲜的反应堆燃料棒束时，可能会出现局部的功率尖峰。期望降低这些功率尖峰以维持在整个发电循环中更接近均匀的发电。中子吸收剂(其在本文中还可被称为“毒物”、“可燃毒物”、“吸收剂”、“可燃性吸收剂”等)可连同易裂变物质一起被包含在燃料棒束中以通过吸收一些自由中子来减少核链反应，由此降低这些功率尖峰。然而，由于核反应堆的目标是发电，因此一般来说可能不期望降低反应性。因此，即使随着燃料棒束耗尽并且添加新鲜的燃料棒束，实现在整个发电循环中相对均匀的发电也是一种不变的平衡做法。

因此，本公开的目的是提供一种核燃料棒束，其具有实现低反应性影响并提高卸料燃耗(dischargeburnup)，同时维持反应堆芯的正常操作期间的低功率影响(和相关参数)的布置和组成。根据本发明的燃料设计的一些实施方案的特征在于在加拿大氘铀(candu)核反应堆燃料(其可包括canflex燃料)的内部区域中以及在非candu燃料组件的燃料元件中使用中子吸收剂材料的独特组合和分布。

在本公开的一些实施方案中，提供了一种用于核反应堆的燃料棒束，并且包括一种燃料元件，所述燃料元件含有选自由u-233、u-235、pu-239和pu-241组成的群组的至少一种易裂变材料并且含有选自由gd、dy、hf、er和eu组成的群组的至少两种中子吸收剂；其中所述至少一种易裂变材料和所述至少两种中子吸收剂在所述燃料元件中均匀混合。

本发明的一些实施方案提供了一种用于核反应堆的燃料元件，所述燃料元件包含选自由u-233、u-235、pu-239和pu-241组成的群组的至少一种易裂变材料并且含有选自由gd、dy、hf、er和eu组成的群组的至少两种中子吸收剂；其中所述至少一种易裂变材料和所述至少两种中子吸收剂在所述燃料元件中均匀混合。

在本发明的一些实施方案中，提供了一种用于核反应堆的燃料棒束，并且包括：包括内部元件和外部元件的多个燃料元件。其中所述内部元件中的至少一个包含易裂变材料和至少两种中子吸收剂的均匀混合物。

通过考虑具体实施方式和附图，本公开的其它方面将变得显而易见。

附图说明

图1是采用图2-6的任何燃料棒束的核反应堆的示意图。

图2是根据本公开的核燃料棒束的第一构造的横截面视图，其显示了燃料棒束中许多可能的燃料和吸收剂布置。

图3是根据本公开的核燃料棒束的第二构造的横截面视图，其也显示了燃料棒束中许多可能的燃料和吸收剂布置。

图4是根据本公开的核燃料棒束的第三构造的横截面视图，其也显示了燃料棒束中许多可能的燃料和吸收剂布置。

图5是根据本公开的核燃料棒束的第四构造的横截面视图，其也显示了燃料棒束中许多可能的燃料和吸收剂布置。

图6是例示不同吸收剂的反应性衰减特征的图。

图7是例示各种吸收剂混合物的加燃料影响和卸料燃耗的增益的图。

具体实施方式

在详细解释本公开的任何构造之前，应当理解，本公开的应用并不限于以下描述中陈述的或附图中例示的部件的构造和布置的细节。本公开能够有其它构造并且能够以各种方式被实践或实施。

本文描述并说明了根据本公开的各种构造的许多核燃料设计。这些燃料可用于各种核反应堆，并且在本文中主要参考加压重水反应堆来描述。重水反应堆可具有例如在里面放置燃料的加压的水平管或垂直管。此类反应堆的一个实例是加拿大氘铀(candu)核反应堆，其一部分示意性地示于图1中。其它类型的反应堆可具有未加压的水平管或垂直管，如有孔的水平管或垂直管。

加压重水核反应堆只是可燃烧本公开的各种核燃料的其中一种类型的核反应堆。因此，此类反应堆在本文中仅通过举例方式进行描述，应当理解，本公开的各种燃料可在其它类型的核反应堆中燃烧。例如，核燃料设计还可用于轻水反应堆(lwr)如超临界水反应堆(scwr)、加压水反应堆(pwr)和沸水反应堆(bwr)，如将针对本公开的目的所描述的。

类似地，本文所述的各种燃料可以任何形式被放置在核反应堆内用于燃烧。仅举例来说，燃料可被加载至管中或者以其它形式设置(其每一种形式中通常被称为“针”或“元件”，为了简明起见，在本文中仅被称为“元件”)。用于本公开的一些构造中的元件的实例在图2-5中以22指示，具有圆形横截面，并且在下文更详细地加以描述。然而，元件22可具有其它横截面形状，如矩形或正方形横截面形状。在燃料被包含在管内的情况下，管可由锆、锆合金或在一些情况下具有低中子吸收特点的其他适合的材料或材料的组合制成，或包含锆、锆合金或在一些情况下具有低中子吸收特点的其他适合的材料或材料的组合。

多个元件可一起形成一个位于核反应堆内的燃料棒束。此类燃料棒束在图1中以14示意性地指示。燃料棒束可具有圆柱形的棒束几何形状(即，横截面)，如图2-5中所示的那些，或者可替代地具有正方形或矩形几何形状，如将与非candu反应堆(如具有nxn个燃料元件的轻水反应堆)一起使用的那些。每个棒束14的元件可在棒束中彼此平行地延伸。如果反应堆包括多个燃料棒束14，则棒束14可被端对端放置在压力管18内。在其它类型的反应堆中，燃料棒束14可根据需要以其它方式布置。压力管18、燃料棒束14和/或燃料元件22可被构造成各种形状和尺寸。例如，压力管18、燃料棒束14和燃料元件22可具有任何横截面形状(即除了图2-5中所示的圆形之外)和尺寸。作为另一实例，每个燃料棒束14内的燃料元件22可具有任何相对尺寸(即除了图2-5中所示的均一尺寸或两种尺寸之外)。

继续参考图1，当反应堆10在操作时，重水冷却剂26流过燃料棒束14，以冷却燃料元件并去除来自裂变过程的热量。如图2-5中所示，重水冷却剂26包含在压力管18内，并且占据燃料棒束14的燃料元件22之间的子通道。本公开的核燃料也适用于在其热传输和慢化剂系统中具有不同液体/气体组合的压力管式反应堆。在任何情况下，吸收来自核燃料的热量的冷却剂26均可将该热量传递至下游设备(例如，蒸汽发生器30)，以驱动原动机(例如，涡轮机34)以产生电能。

以举例方式参考图1-4，燃料元件22可包括一个或多个中央元件38(其也可包括一个或多个中央元件环或其它分组形式的中央元件)、从所述中央元件38径向向外放置的第一组多个元件42、从所述第一组多个元件42径向向外放置的第二环或第二组多个元件46，以及从所述第二组多个元件46径向向外放置的第三环或第三组多个元件50。在图5的构造中，燃料元件22还包括从第三组多个元件50径向向外放置的第四环或第四组多个元件52。中央元件38在本文中通常可被称为一个或多个内部元件，并且第一、第二、第三和/或第四(或更多)组多个元件42、46、50、54在本文中通常可称为外部元件。例如，图2-5分别例示用于candu设计的37元件燃料棒束、用于canflex设计的43元件燃料棒束、43元件canflex设计的变型和61元件canflex设计的变型。应当理解，在其它构造中，燃料棒束14可包括更少或更多个元件22，并且可包括以不同于图2-5中所示方式配置的元件22，如配置成用于非candu应用的正方形网格组件。燃料元件22还可在一个或多个平面中彼此平行地放置，可以是布置成具有块形或任何其它横截面形状的矩阵或阵列的元件，和呈任何其它图案化或无图案配置的元件。

本公开的各种核燃料可包括结合一种或多种其它材料使用(例如，共混)的易裂变材料，以及如下文将更详细描述的中子吸收剂。核燃料可呈颗粒形式、粉末形式或呈另一适合的形式或多种形式的组合。在一些构造中，本公开的燃料呈棒的形式，如压制成期望形式的燃料棒、包含在其它材料的基体内的燃料棒等。此外，由根据本公开的材料制成的燃料元件可包括管和棒的组合和/或其它类型的元件。

这些燃料元件22包含易裂变材料和/或易裂变材料和中子吸收剂的组合，其中一些元件22可具有与其它元件22不同的组成，如下文的各种构造中将描述的。1996年4月25日提交的加拿大专利申请号2,174,983描述了用于核反应堆的燃料棒束的实例。本文所述的易裂变材料可包括加拿大专利申请号2,174,983中的任何核燃料，该申请的内容通过引用并入本文。例如，核燃料包括各种铀同位素和/或钚同位素(如u-233、u-235、pu-239和/或pu-241)中的任一种或多种，并且可包括钍。在一些构造中，u-233、u-235、pu-239和/或pu-241中的一种或多种具有大于0.9wt％的浓缩度。更具体地，在一些构造中，u-233、u-235、pu-239和/或pu-241中的一种或多种具有约0.9wt％至约20wt％的浓缩度。在其它构造中，u-233、u-235、pu-239和/或pu-241中的一种或多种具有约0.9wt％至约5.0wt％的浓缩度。仅举例来说，对于轻水反应堆应用，u-233、u-235、pu-239和/或pu-241中的一种或多种可具有约5.0wt％至约20wt％的浓缩度。核燃料可包括一种或多种陶瓷燃料类型的铀氧化物、钚氧化物和/或钍氧化物。核燃料还可包括含有一种以上易裂变材料氧化物的混合物的混合氧化物(“mox”)燃料。作为实例，核燃料可包括钚氧化物和铀氧化物的混合物，并且在一些实施方案中还可包括钍。

燃料棒束14的特征在于在其一些燃料元件22(如具体地为其内部元件)中使用具有中子吸收剂材料混合物(或中子吸收剂混合物)的易裂变材料。易裂变材料可包括上述一种或多种易裂变材料。中子吸收剂材料混合物(或中子吸收剂混合物)包含两种或更多种中子吸收剂。两种或更多种中子吸收剂可包括钆(gd)、镝(dy)、铪(hf)、铒(er)和铕(eu)中的两种或更多种。在一些实施方案中，包含作为第一中子吸收剂的钆以及作为第二或更多中子吸收剂的镝、铪、铒和/或铕中的一种或多种的中子吸收剂混合物在各种应用中特别有效。在一些优选实施方案中，中子吸收剂混合物包含钆和镝。

根据本公开的具有易裂变材料与中子吸收剂混合物的燃料棒束14的各种构造呈现于表1、表2和表3中。在一些构造中，中子吸收剂混合物在新鲜燃料条件下占燃料部分(fuelmeat)的约1wt％至约30wt％(表1)。在一些更具体的构造中，中子吸收剂混合物在新鲜燃料条件下占燃料部分的约1wt％至约20wt％(表2和表3)。在一些轻水反应堆应用中，中子吸收剂混合物可在新鲜燃料条件下占燃料部分的约10wt％至约40wt％(表2)。含有易裂变材料与中子吸收剂混合物的内部元件的量对于37-61元件candu/canflex燃料棒束可以是约1至约11个元件，或者在非candu燃料组件中的多个燃料元件中可以是约1wt％至约10wt％(表1)。更具体地，内部元件的量可以是约1至约7个元件(对于37元件棒束)(图2)、约1至约8个元件(对于43元件棒束)(图3和图4)和约1至约11个元件(对于61元件棒束)(图5)(表2)。剩余的外部元件包括上述易裂变材料中的一种或多种，优选u-233、u-235、pu-239、pu-241和钍中的任一种。

对于轻水反应堆应用，一些或全部元件可包含上述易裂变材料与中子吸收剂混合物的组合(表2)。或者，对于在元件中具有颗粒的轻水反应堆应用，每个元件中的一些或全部颗粒可具有上述易裂变材料与中子吸收剂混合物的组合。

上述易裂变材料与中子吸收剂混合物的组合优选为均匀的组合或混合物，其具有在每个整个元件22中大体均匀分布的裂变材料和中子吸收剂混合物(或颗粒，对于采用颗粒形式的燃料的那些反应堆)。

参考图2的构造，显示了用于candu设计的37元件燃料棒束。在一种优选构造中，中央环38包含上述吸收剂和任一种或多种易裂变材料的均匀混合物，并且第一环42、第二环46和第三环50包含如上所述的任一种或多种易裂变材料。

如图3的构造，显示了用于canflex设计的43元件燃料棒束。在一种优选构造中，中央环38和第一环42包括具有上述吸收剂和任一种或多种易裂变材料的均匀混合物的一个或多个元件22，并且第二环46和第三环50包含如上所述的任一种或多种易裂变材料。

现在参考图4，显示了43元件canflex设计的一种变型。在一种优选构造中，中央环38包含上述吸收剂和任一种或多种易裂变材料的均匀混合物，并且第一环42、第二环46和第三环50包含如上所述的任一种或多种易裂变材料。

最后，参考图5，显示了61元件canflex设计的一种变型。在一种优选构造中，中央环38和第一环42包括具有上述吸收剂和任一种或多种易裂变材料的均匀混合物的一个或多个元件22，并且第二环46、第三环50和第四环52包含如上所述的任一种或多种易裂变材料。

表1

表2

表3

中子吸收剂混合物的目的主要是有效地同时控制以下设计参数：冷却剂空泡反应性、线性元件额定值(linearelementrating)、加燃料的影响和燃料燃耗。不同的中子吸收剂具有不同的损耗(depletion)特征。通过使用一种以上的中子吸收剂，将这些损耗特征组合，使得吸收剂可在燃料损耗期(fueldepletionperiod)的不同阶段工作。当燃料燃烧掉大约中燃耗(mid-burnup)时，第一中子吸收剂如钆通过提供燃料的额外反应性来帮助控制反应性。第二(或更多)中子吸收剂帮助降低冷却剂空泡反应性，直至卸料燃耗末期。钆一直被认为是用于短期反应性控制目的的有效吸收剂；然而，本申请发现，在特定环境中，如在具有比天然铀更硬化的中子能谱的candu型反应堆(和如上文所讨论的一些非candu反应堆)中，钆可用于较长期的反应性控制目的。

如图6和图7中所例示的，本文所公开的燃料设计实现了低反应性影响，并由此提高了卸料燃耗，同时维持在反应堆芯的正常操作期间的低功率影响和相关参数。从燃料的反应性衰减的方面来看，与dy+gd和单独的dy相比，借助于组合的易裂变材料和中子吸收剂材料的混合物使衰减曲线(图6)变得平滑。

此外，期望在诸如candu反应堆的加压重水核反应堆中降低冷却剂空泡反应性(cvr)，甚至提供负cvr。加拿大专利号2,097,412(其全部内容通过引用并入本文)提供了关于降低特别是在candu反应堆中的冷却剂空泡反应性的科学的有用背景。利用该发明，cvr也可被维持为负，而不会对卸料燃耗产生显著影响。使用单一可燃毒物来限制cvr的现有技术设计将会降低卸料燃耗。

先前，candu燃料通常不能实现高于大约10,000mwd/t的燃耗。这主要归因于在线加燃料期间高的加燃料影响(如功率峰值或高通道和棒束功率)，因为更高燃耗只能通过浓缩燃料设计实现。因此，高燃耗和低反应性影响是两个竞争性的设计特征。本文所公开的燃料旨在解决该问题，并且可将candu反应堆中的燃料燃耗提高最高达35,000mwd/t，并将lwr反应堆中的燃料燃耗提高最高达70,000mwd/t。仅举例来说，在一些实施方案中，本文所公开的燃料可将燃料燃耗提高至约7,000mwd/t至约30,000mwd/t(对于candu反应堆)和/或约30,000mwd/t至约60,000mwd/t(对于lwr反应堆)。

如上文所详细描述的，本文所公开的燃料还可被应用于诸如pwr的非candu反应堆，以实现具有降低的功率峰值或提高的燃料燃耗的燃料设计。高燃耗燃料使得能够更深度地燃烧易裂变材料，并由此使得能够实现中子的更有效利用。实现高燃耗燃料的主要经济效益包括反应堆中的高燃料停留时间(更少的燃料制造量，即其所需燃料是candunu中的1/3)、更少的待处置废物(需要更小的储存区域)和降低的扩散倾向。

因此，在一些实施方案中，本公开提供了一种燃料设计，其特征在于在candu燃料的内部区域中和非candu燃料组件的一些燃料元件中使用中子吸收剂材料的混合物。中子吸收剂混合物抑制堆芯的反应性，控制局部功率峰值和/或控制冷却剂空泡反应性。本公开的各种特征和优点阐述于所附权利要求中。