一种脉冲萃取柱有机相着火事故源项估算方法与流程

本发明属于核与辐射应急技术领域，具体涉及一种脉冲萃取柱有机相着火事故源项估算方法。

背景技术：

核燃料在反应堆中使用时，由于易裂变核素的消耗、裂变产物及重核素的生成，引起燃料反应性的变化，最终使反应堆不再能维持临界，因此核燃料使用到一定程度必须更换。经反应堆辐射后卸下的燃料也称为乏燃料或辐照过的燃料。由于乏核燃料中包含有大量的放射性核素，因此具有很强的放射性，因此必须妥善处理。乏燃料的处理主要包括:储存、运输、后处理、深地质处置等过程。

乏燃料后处理是实现核燃料的回收利用和妥善处置的重要环节。普雷克斯流程(purex)是用磷酸三丁酯萃取法从辐照核燃料中回收铀、钚的一种化工过程，是现今最有效、最成功的后处理流程。在乏燃料后处理设施中溶剂萃取系统、溶剂净化系统及设备室含有大量的有机溶剂，均有潜在的有机相溶剂着火事故隐患。在铀、钚共去污系统中，裂变产物放射性活度浓度最高处为脉冲萃取柱，该设备中溶剂泄漏着火时从燃烧的溶剂中释放出的放射性核素量最大，其主要燃烧物质为磷酸三丁脂-煤油的混合溶液。核应急工况时，需要对该事故进行源项估算，以为应急响应和应急决策提供输入条件。

技术实现要素：

针对现有技术中所存在的问题，本发明的目的在于提供一种脉冲萃取柱有机相着火事故源项估算方法，通过分析乏燃料后处理设施中脉冲萃取柱所处环境特点及可用状态参数，基于脉冲萃取柱有机相(磷酸三丁脂-煤油混合溶液)的着火规律，提出合理的估算方法，为应急响应和应急决策提供输入条件。

为达到以上目的，本发明采用的一种技术方案是：一种脉冲萃取柱有机相着火事故源项估算方法，所述方法包括以下步骤：

(1)判断脉冲萃取柱是否发生着火事故，如果发生着火事故，则启动计算；

(2)获取工艺参数；

(3)根据脉冲萃取柱质量在线监测装置和集水坑液位报警装置数据估算当前泄漏的溶剂质量mf,0和燃烧池表面积spool；

(4)计算当前时间步燃料燃烧产生的第x种烟气质量mx,a,t；

(5)计算第x种烟气经过排风管道的过滤器过滤与管道沉降，当前时间步第x种烟气的剩余质量mx,a,t,j；

(6)计算烟气经过排风管道的过滤器过滤与管道沉降，当前时间步第x种烟气已释放的活度ax,t及当前时间步所有种烟气的总释放活度at；

(7)判断燃料是否燃尽，如果未燃尽，则计算当前时间步设备室内剩余可用氧气质量及初始可用氧气质量返回步骤(4)重新计算；

(8)如果燃料燃尽，则计算所有时间步有机相着火释放的总活度a，计算结束。

进一步的，所述步骤(1)中的一个实施例为手动启动计算。

进一步的，所述步骤(1)中的另一个实施例为通过工艺过程监测仪表的漂移行为及设备室气溶胶放射性升高现象探测到脉冲萃取柱发生燃烧而自动启动计算。

进一步的，所述步骤(2)中工艺参数包括固定工艺参数、实时工艺参数和实时监测参数。

进一步的，所述固定工艺参数包括设备室高度、设备室容积，所述实时工艺参数包括磷酸三丁酯的体积分数、当前工艺流程脉冲萃取柱有机溶剂的初始质量，所述实时监测参数包括设备室入口风流量、出口风流量。

进一步的，所述步骤(3)中当前泄漏的溶剂质量mf,0和燃烧池表面积spool的计算方法为：

mf,0＝mo-ml

其中，m0为当前工艺流程脉冲萃取柱有机溶剂的初始质量,m1为脉冲萃取柱当前剩余有机溶剂质量，ρf为有机溶剂的密度，hpool为燃烧池高度。

进一步的，所述步骤(4)的具体步骤包括：

(41)计算燃料质量损失速率m"t

其中，t为当前时间步，hc为燃烧对流热流密度，hf为燃烧辐射热流密度，hr为表面辐射热流密度，hl为燃料蒸发潜热，tt为当前时间步溶液温度，cf(tt)为燃料热容，tb为燃料沸点，t∞为无限空间温度，为硝酸盐溶液质量占比；

(42)计算当前时间步燃料燃烧质量mt与燃料燃烧所消耗的氧气质量

mt＝m"t·δt·spool

其中，δt为当前时间步时长，为单位质量燃料燃烧所消耗的氧气质量；

(43)计算燃烧产生的总热量qt和下一时间步溶液温度tt+1

qt＝amtht

其中，a为释热效率，ht为燃料燃烧热，mroom为设备室所有设备质量(含地面、墙面等铁质)，cs(tt)为钢铁热容；

(44)计算当前时间步燃料燃烧的质量分数ωt

其中，mf,t为当前时间步初始剩余燃料质量，

如果当前时间步燃料燃烧所消耗的氧气质量大于当前剩余可用氧气质量则令当前时间步燃料燃烧所消耗的氧气质量等于当前剩余可用氧气质量即

(45)计算当前时间步产生的第x种烟气质量mx,a,t，

mx,a,t＝mx,t·ωt·γx

其中，mx,t为当前时间步第x种放射性核素的剩余质量，γx为第x种放射性核素的烟气产生率。

进一步的，所述步骤(5)的具体步骤包括：

(51)计算烟气在经过第j个过滤器前剩余的烟气质量

其中，mx,a,t,j-1为第x种烟气经过第j-1个过滤器后剩余的烟气质量，ζx,j为第x种烟气在第j段管道中单位路径沉积率，lj为第j个过滤器前的管道长度；

(52)计算第j个过滤器过滤的第x种烟气质量δmx,a,t,j

其中，为第j个过滤器对第x种烟气的过滤效率；

(53)计算经过第j个过滤器后剩余的烟气质量mx,a,t,j

其中，ωx为第x种放射性核素在其氧化物烟气中质量分数；

(54)计算对于第j个过滤器剩余的有效过滤质量mp,t,j

其中，mp,t-1,j为对于第j个过滤器前一个时间步剩余的有效过滤质量，为第j个过滤器过滤的所有烟气质量；

若过滤器剩余的有效过滤质量mp,t,j小于等于过滤的烟气质量，则将过滤的烟气质量置为过滤器剩余的有效过滤质量mp,t,j，且该过滤器失效；

(55)经过总共j个过滤器过滤与管道沉降，当前时间步第x种烟气的剩余质量为mx,a,t,j。

进一步的，所述步骤(6)中当前时间步第x种烟气已释放的活度ax,t及当前时间步所有种烟气的总释放活度at的计算方法为：

ax,t＝axmx,a,t,j

其中，ax为第x种放射性核素的放射性比活度，1≤x≤x。

进一步的，所述步骤(7)中当前时间步设备室内剩余可用氧气质量及初始可用氧气质量的计算方法为：

对于有机溶剂，当空气中氧气含量达到η时便无法燃烧，故假设排出的空气氧气含量均为η，

其中，为前一个时间步设备室内剩余可用氧气质量，vin为入口风流量，ρin为进气密度，vroom为设备室空气体积。

进一步的，所述步骤(8)中有机相着火释放的总活度a的计算方法为：

其中，0＜t≤tt,tt为有机相着火燃烧总时间。

本发明的有益效果在于：本方法通过分析乏燃料后处理设施中脉冲萃取柱所处环境特点及可用状态参数，基于脉冲萃取柱有机相(磷酸三丁脂-煤油混合溶液)的着火规律，提出合理的估算方法，为应急响应和应急决策提供输入条件。

附图说明

图1为本发明所述一种脉冲萃取柱有机相着火事故源项估算方法的流程图。

具体实施方式

为使本发明解决的技术问题、采用的技术方案和达到的技术效果更加清楚，下面将结合附图对本发明实施例的技术方案作进一步的详细描述。显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，均属于本发明保护的范围。

图1为本发明所述一种脉冲萃取柱有机相着火事故源项估算方法的流程图，所述方法包括以下步骤：

(1)判断脉冲萃取柱是否发生着火事故，如果发生着火事故，则启动计算。

在启动模块中，无接口函数，由手动启动或者通过工艺过程监测仪表的漂移行为(脉冲萃取柱质量和集水坑液位报警装置)和设备室气溶胶放射性升高现象探测到脉冲萃取柱发生燃烧而启动。

(2)获取工艺参数

获取的工艺参数主要包括固定工艺参数、实时工艺参数和实时监测参数。

固定工艺参数包括设备室高度、设备室容积等，实时工艺参数包括磷酸三丁酯的体积分数、当前工艺流程脉冲萃取柱有机溶剂的初始质量等，实时监测参数包括设备室入口风流量、出口风流量等。

(3)根据脉冲萃取柱质量在线监测装置和集水坑液位报警装置数据估算当前泄漏的溶剂质量mf,0(即燃料的初始质量)和燃烧池表面积spool，计算方法为：

mf,0＝mo-ml

其中，

m0为当前工艺流程脉冲萃取柱有机溶剂的初始质量，单位为kg；

m1为脉冲萃取柱当前剩余有机溶剂质量，单位为kg；

ρf为有机溶剂的密度，单位为kg/m³；

hpool为燃烧池高度，单位为m。

(4)计算当前时间步燃料燃烧产生的第x种烟气质量mx,a,t，具体步骤包括：

(41)首先结合热平衡公式与燃烧速率经验公式，并近似考虑硝酸溶液对燃烧速率的影响，计算燃料质量损失速率m"t，计算方法为：

其中，

t为当前时间步，无量纲；

hc为燃烧对流热流密度，单位为kw/m²；

hf为燃烧辐射热流密度，单位为kw/m²；

hr为表面辐射热流密度，单位为kw/m²；

hl为燃料蒸发潜热，单位为kj/kg；

tt为当前时间步溶液温度，单位为℃；

cf(tt)为燃料热容，单位为kj/(kg·℃)；

tb为燃料沸点，单位为℃；

t∞为无限空间温度，单位为℃；

为硝酸盐溶液质量占比，无量纲。

(42)继而可以得到当前时间步燃料燃烧质量mt与燃料燃烧所消耗的氧气质量计算方法为：

mt＝mt"·δt·spool

其中，

δt为当前时间步时长，单位为s；

为单位质量燃料燃烧所消耗的氧气质量，无量纲；

(43)则燃烧产生的总热量qt和下一时间步溶液温度tt+1为：

qt＝amtht

其中，

a为释热效率，为无量纲；

ht为燃料燃烧热，单位为kj/kg；

mroom为设备室所有设备质量(含地面、墙面等铁质)，单位为kg；

cs(tt)为钢铁热容，单位为kj/(kg·℃)；

(44)可得当前时间步燃料燃烧的质量分数ωt为：

其中，mf,t为当前时间步初始剩余燃料质量，单位为kg；

如果当前时间步燃料燃烧所消耗的氧气质量大于当前剩余可用氧气质量则令当前时间步燃料燃烧所消耗的氧气质量等于当前剩余可用氧气质量即

(45)计算当前时间步产生的第x种烟气质量mx,a,t

共有x种放射性物质产生的烟气及有机溶剂产生的烟气，其中第x+1项为溶剂燃烧产生烟气，无放射性，当前时间步产生的第x种烟气质量mx,a,t为：

mx,a,t＝mx,t·ωt·γx

其中，

mx,t为当前时间步第x种放射性核素的剩余质量，单位为kg；

γx为第x种放射性核素的烟气产生率，为无量纲。

(5)计算第x种烟气经过排风管道的过滤器过滤与管道沉降，当前时间步第x种烟气的剩余质量mx,a,t,j

由于燃烧产生的大量烟气会从排风管道排出，管道中有过滤器，烟气会有部分沉积在过滤器上，因此需要对在管道和过滤器中的沉积进行估算。此外，烟气有可能造成过滤器堵塞，因此也需要对过滤器进行估算。具体步骤包括：

(51)首先计算烟气在经过第j个过滤器前剩余的烟气质量

其中，

mx,a,t,j-1为第x种烟气经过第j-1个过滤器后剩余的烟气质量，单位为kg；

ζx,j为第x种烟气在第j段管道中单位路径沉积率，单位为m^-1；

lj为第j个过滤器前的管道长度，单位为m；

(52)计算第j个过滤器过滤的第x种烟气质量δmx,a,t,j

其中，为第j个过滤器对第x种烟气的过滤效率，为无量纲；

(53)计算经过第j个过滤器后剩余的烟气质量mx,a,t,j

其中，ωx为第x种放射性核素在其氧化物烟气中质量分数，为无量纲；

(54)计算对于第j个过滤器剩余的有效过滤质量mp,t,j

其中，mp,t-1,j为对于第j个过滤器前一个时间步剩余的有效过滤质量，单位为kg；为第j个过滤器过滤的所有烟气质量，单位为kg；

若过滤器剩余的有效过滤质量mp,t,j小于等于过滤的烟气质量，则将过滤的烟气质量置为过滤器剩余的有效过滤质量mp,t,j，且该过滤器失效。

经过总共j个过滤器过滤与管道沉降，当前时间步第x种烟气的剩余质量为mx,a,t,j。

(6)计算烟气经过排风管道的过滤器过滤与管道沉降，当前时间步第x种烟气已释放的活度ax,t及当前时间步所有种烟气的总释放活度at，计算方法为：

ax,t＝axmx,a,t,j

其中，1≤x≤x，ax为第x种放射性核素的放射性比活度，单位为bq/kg；

(7)判断燃料是否燃尽，如果未燃尽，则计算当前时间步设备室内剩余可用氧气质量及初始可用氧气质量返回步骤(4)重新计算。

对于有机溶剂，当空气中氧气含量达到η时便无法燃烧，故假设排出的空气氧气含量均为η，则当前时间步设备室内剩余可用氧气质量及初始可用氧气质量为：

其中，

为前一个时间步设备室内剩余可用氧气质量，单位为kg；

vin为进风流量，单位为m³/s；

ρin为进气密度，单位为kg/m³；

vroom为设备室空气体积，单位为m³。

(8)如果燃料燃尽，则计算有机相着火释放的总活度a，输出计算结果。

有机相着火释放的各放射性核素总活度ax为：

有机相着火释放的总活度a为：

其中，1≤x≤x，0＜t≤tt，tt为有机相着火燃烧总时间，单位为s。

本领域技术人员应该明白，本发明所述装置及方法并不限于具体实施方式中所述的实施例，上面的具体描述只是为了解释本发明的目的，并非用于限制本发明。本领域技术人员根据本发明的技术方案得出其他的实施方式，同样属于本发明的技术创新范围，本发明的保护范围由权利要求及其等同物限定。