一种重水反应堆的含氚重水生产氦-3的系统和方法与流程

1.本发明涉及核技术应用技术领域，特别是涉及一种重水反应堆的含氚重水生产氦-3的系统和方法。


背景技术：

2.氦-3的用途十分广泛，例如，氦-3用于核聚变反应堆的能源燃料，产生高效的核电，不会产生废物，其放射性也可忽略不计，将有可能成为解决今后地球人类长期能源发展需求的重要原料。氦-3用于制造氦-3中子探测器；氦-3中子探测器在国防、工业、环保、低温等方面有着重要的应用。氦-3是一种非常理想核磁共振成像样品，用于现代临床医学和化学产物结构分析时具有其它同位素无法比拟的优势。此外氦-3还可应用于考古、地质、水文等领域同位素质谱学研究，用于搜索宇宙中的暗物质，用于制造核武器原料，作为激光放大器的工质，作为表面探针，以及研究太阳活动等等。然而氦-3作为自然界中氢的两种稳定同位素之一，在自然界中的存量极少，自然氦气中的原子丰度仅为0.000137％，远远不能满足当前应用和研究的需求。
3.秦山三期重水反应堆机组是从加拿大引进的candu-6型反应堆，总装机容量2
×
728mwe，用重水作慢化剂和冷却剂。重水在反应堆运行过程中受到中子的辐照生成氚，反应式为：2h+n
→3h。与轻水反应堆相比，重水反应堆机组会产生更多的以dto形式存在的氚。慢化剂系统是重水反应堆机组中氚的主要来源，每台机组装量为262吨，在正常运行期间，90％以上的慢化剂重水停留在反应堆堆芯受到中子的照射而产生氚，从而使得慢化剂重水产生的氚占到了整个电厂氚产生量的97％。慢化剂系统重水中的氚浓度变化公式为：a
t
＝3.42
×
10
12
〔1-e-1.99
×
10-9t
〕(bq/kg)，其中t为反应堆满功率运行时间。
4.重水反应堆核电站每年会产生大量的氚。氚是一种低毒性核素，它发射最大能量为18kev的β粒子，半衰期为12.3年，辐射的射程短，对人体的外照射危害很小。单体形态的氚分子如ht、dt、t2被肺脏组织吸收的量低于千分之一，而且通过皮肤的量也很少，因此对人体危害甚微。但氚的氧化物，如hto、dto、t2o等较同等数量的单体形态氚分子有更大的危害。含氚水蒸气几乎百分之百地被肺脏组织及皮肤所吸收，并分布于全身而造成内照射。氚在体内的有效半衰期为12天。核电站排出的氚通过呼吸、皮肤渗透以及食用蔬菜、肉类和动物制品、海产品进入体内，对人体构成内照射产生全身均匀性影响。因而减少氚的排放量显得十分重要，而减少氚的排放，根本性的措施就是降低机组冷却剂和慢化剂的氚比活度。


技术实现要素：

5.基于此，有必要针对重水反应堆机组的高氚重水，提供一种在重水反应堆生产氦-3的系统和方法。
6.为了解决上述目的，本发明提供如下技术方案：
7.一种重水反应堆的含氚重水生产氦-的系统，包括重水精馏系统、气体回收系统和气体净化系统；所述重水精馏系统与气体回收系统连接，所述气体回收系统与气体净化系
统连接。
8.工作原理：重水反应堆机组的含氚重水(d2o和dto)在重水精馏系统中经过气液传质交换，得到浓缩高氚重水送往气体回收系统；浓缩高氚重水在气体回收系统中发生β衰变，产生的氦-原料气送往气体净化系统；氦-原料气在气体净化系统中经过杂质气体去除、氦-和氦-气体分离级氢气去除(dt、t和d)，得到高纯高丰度的氦-气体。
9.进一步地，所述重水精馏系统包括进料箱、一级重水精馏塔、二级重水精馏塔、三级重水精馏塔、真空泵a、脱氚后重水储罐、再沸器a、热交换器a、热交换器b、再沸器b、热交换器c和再沸器c；所述一级重水精馏塔底部分别与二级重水精馏塔顶部和脱氚后重水储罐连接，所述二级重水精馏塔底部与三级重水精馏塔顶部连接，所述进料箱与二级重水精馏塔连接；所述一级重水精馏塔顶部设有热交换器a和真空泵a，所述一级重水精馏塔底部设有再沸器a，所述二级重水精馏塔顶部设有热交换器b，所述二级重水精馏塔底部设有再沸器b，所述三级重水精馏塔顶部设有热交换器c，所述三级重水精馏塔底部设有再沸器c。
10.进一步地，所述气体回收系统包括浓缩高氚重水储罐、传输泵和原料气体储罐，所述三级重水精馏塔底部出料口依次与传输泵和浓缩高氚重水储罐连接，所述浓缩高氚重水储罐的气体空间与原料气体储罐连接。
11.进一步地，所述气体净化系统包括活性碳柱、热扩散装置、顶部循环装置和产品气体储罐；所述原料气体储罐出口与活性炭柱入口连接，所述活性炭柱出口与热扩散装置入口连接，所述热扩散装置出口与顶部循环装置入口连接，所述顶部循环装置出口与产品气体储罐连接。
12.进一步地，所述热扩散装置包括一级热扩散柱、二级热扩散柱、三级热扩散柱、四级热扩散柱、转气泵、产品罐、废气收集箱和真空泵b；所述一级热扩散柱底部与活性炭柱出口连接，所述一级热扩散柱顶部与二级热扩散柱底部连接，所述二级热扩散柱顶部与三级热扩散柱底部连接，所述三级热扩散柱顶部与四级热扩散柱底部连接，所述四级热扩散柱顶部与顶部循环装置入口连接，所述四级热扩散柱与转气泵连接，所述顶部循环装置出口分别与废气收集箱和转气泵连接，所述转气泵与产品罐连接，所述产品罐依次与真空泵b和产品气体储罐连接。
13.本发明还提供一种重水反应堆的含氚重水生产氦-3的方法，包括如下步骤：
14.步骤1、将重水反应堆的含氚重水(d2o和dto)送往重水精馏系统，含氚重水(d2o和dto)在重水精馏系统中经过气液传质交换，得到浓缩高氚重水送往气体回收系统；
15.步骤2、浓缩高氚重水在气体回收系统中发生β衰变，产生的氦-3原料气送往气体净化系统；
16.步骤3：氦-3原料气在气体净化系统中去除杂质气体并经过气体分离和净化，得到高纯高丰度的氦-3。
17.本发明的有益技术效果：
18.本发明的重水反应堆的含氚重水生产氦-3的系统和方法，将重水反应堆的含氚重水经重水精馏系统处理，得到浓缩高氚重水送往气体回收系统；浓缩高氚重水在气体回收系统中发生β衰，产生的氦-3原料气送往气体净化系统；氦-3原料气在气体净化系统中经过分离和净化，得到高纯高丰度的氦-3气体。
附图说明
19.图1为重水反应堆的含氚重水生产氦-3的系统结构示意图；
20.图2为活性炭柱结构示意图；
21.图3为热扩散柱结构示意图；
22.图4为热扩散装置结构示意图。
23.图中，1、进料箱；2、一级精馏塔；3、二级精馏塔；4、四级精馏塔；5、真空泵a；6、脱氚后重水储罐；7、再沸器a；8、热交换器a；9、热交换器b；10、再沸器b；11、热交换器c；12、热扩散装置；13、活性炭柱；14、顶部循环装置；15、原料气体储罐；16、产品气体储罐；17、浓缩高氚重水储罐；18、传输泵；19、再沸器c；20、过滤网；21、一级热扩散柱；22、二级热扩散柱；23、三级热扩散柱；24、四级热扩散柱；25、转气泵；26、产品罐；27、电炉；28、废气收集箱；29、真空泵b；30、隔离阀a；31、隔离阀b；32、隔离阀c；33、隔离阀d；34、隔离阀e；35、隔离阀f；36、隔离阀g；37、隔离阀h；38、隔离阀i；39、隔离阀j；40、隔离阀k；41、活性炭；42、冷阱；43、电热丝；44、原料气体出口；45、原料气体进口；46、冷却水入口；47、冷却水出口；48、取样口；49、压力表。
具体实施方式
24.下面结合附图和实施例对本发明做进一步详细地描述。
25.实施例1
26.一种重水反应堆的含氚重水生产氦-3的系统，包括重水精馏系统、气体回收系统和气体净化系统；所述重水精馏系统与气体回收系统连接，所述气体回收系统与气体净化系统连接。
27.工作原理：重水反应堆机组的含氚重水(d2o和dto)在重水精馏系统中经过气液传质交换，得到浓缩高氚重水送往气体回收系统；浓缩高氚重水在气体回收系统中发生β衰变，产生的氦-3原料气送往气体净化系统；氦-3原料气在气体净化系统中经过杂质气体去除、氦-3和氦-4气体分离及氢气去除(dt、t2和d2)，得到高纯高丰度的氦-3气体。
28.进一步地，参见图1，所述重水精馏系统包括进料箱1、一级重水精馏塔2、二级重水精馏塔3、三级重水精馏塔4、真空泵a5、脱氚后重水储罐6、再沸器a7、热交换器a8、热交换器b 9、再沸器b10、热交换器c11和再沸器c19；所述一级重水精馏塔2底部分别与二级重水精馏塔3顶部和脱氚后重水储罐6连接，所述二级重水精馏塔3底部与三级重水精馏塔4顶部连接，所述进料箱1与二级重水精馏塔3连接；所述一级重水精馏塔2顶部设有热交换器a8和真空泵a5，所述一级重水精馏塔2底部设有再沸器a7，所述二级重水精馏塔3顶部设有热交换器b 9，所述二级重水精馏塔3底部设有再沸器b10，所述三级重水精馏塔4顶部设有热交换器c11，所述三级重水精馏塔4底部设有再沸器c19。
29.重水精馏塔工作原理：含氚重水(d2o和dto)在重水精馏塔中经过气液传质交换，重水(d2o)与氚化水(dto)之间存在一定的沸点差(约0.05℃)，沸点低的重水(d2o)进入气相，沸点高的氚化水(dto)进入液相，从而在重水精馏塔塔顶得到含氚量低的重水，在重水精馏塔塔底得到含氚量高的重水。
30.进一步地，参见图1，所述气体回收系统包括浓缩高氚重水储罐17、传输泵18和原
料气体储罐15，所述三级重水精馏塔4底部出料口依次与传输泵18和浓缩高氚重水储罐17连接，所述浓缩高氚重水储罐17的气体空间与原料气体储罐15连接。浓缩高氚重水在浓缩高氚重水储罐17中衰变产生氦-3气体，通过压缩机进入原料气体储罐15中。浓缩高氚重水储罐17中贮存的浓缩高氚重水，在发生氚衰变的同时会释放能量，进而引起重水的辐照分解，产生氘气和氧气。因此，浓缩高氚重水储罐17产生的气体为氘气、氧气、重水蒸汽和氦-3的混合物，还有机组上原有的少量氦-4(作为慢化剂覆盖气体系统的覆盖气)，后通过对这些气体进行净化和分离，生成氦-3。
31.进一步地，所述气体净化系统包括活性碳柱13、热扩散装置12、顶部循环装置14和产品气体储罐16；所述原料气体储罐15出口与活性炭柱13入口连接，所述活性炭柱13出口与热扩散装置12入口连接，所述热扩散装置12出口与顶部循环装置14入口连接，所述顶部循环装置14出口与产品气体储罐16连接。经顶部循环装置14处理后的气体进入产品气体储罐16进行储存，得到高丰度的氦-3气体。
32.进一步地，参见图2，所述活性碳柱13包括壳体、冷阱、电炉、活性炭和过滤网，所述壳体内放置活性炭，所述活性炭四周包裹电炉和冷阱(液氮n2)，所述壳体设有出口和入口，所述出口设有过滤网。
33.活性炭柱13工作原理：活性炭放置在中间的壳体中，四周有冷阱(液氮n2)和电炉包裹。冷阱投用后，活性炭柱13中的温度将降低至-196℃，原料气体储罐15中的原料气体(成分主要为d2、o2、n2、d2o、dto、氦-3、氦-4、dt、t2)进入活性炭柱13后，在低温情况下，o2、n2、d2o、dto被液化并吸附在活性炭中，氦-3、氦-4、dt、t2等其它气体进入下一级热扩散装置12继续处理。活性炭吸附饱和后，停运冷阱，投用电炉将吸附在里面的杂质气体加热汽化，汽化后的杂质气体经旁路排出。活性炭柱出口有过滤网，防止活性炭被带出
34.进一步地，参见图4，所述热扩散装置12包括一级热扩散柱21、二级热扩散柱22、三级热扩散柱23、四级热扩散柱24、转气泵25、产品罐26、废气收集箱28和真空泵b 29；所述一级热扩散柱21底部与活性炭柱13出口连接，所述一级热扩散柱21顶部与二级热扩散柱22底部连接，所述二级热扩散柱22顶部与三级热扩散柱23底部连接，所述三级热扩散柱23顶部与四级热扩散柱24底部连接，所述四级热扩散柱24顶部与顶部循环装置14入口连接，所述四级热扩散柱24与转气泵25连接，所述顶部循环装置14出口分别与废气收集箱28和转气泵25连接，所述转气泵25与产品罐26连接，所述产品罐26依次与真空泵b 29和产品气体储罐16连接。
35.进一步地，所述一级热扩散柱21、二级热扩散柱22、三级热扩散柱23和四级热扩散柱24的顶部均设有压力表，所述一级热扩散柱21与活性炭柱13连接的管路上设有隔离阀a30，所述一级热扩散柱21与二级热扩散柱22连接的管路上设有隔离阀b 31，所述二级热扩散柱22与三级热扩散柱23连接的管路上设有隔离阀c 32，所述三级热扩散柱23与四级热扩散柱24连接的管路上设有隔离阀d 33，所述四级热扩散柱24与顶部循环装置14连接的管路上设有隔离阀e 34，所述顶部循环装置14与转气泵25连接的管路上设有隔离阀f 35，所述四级热扩散柱24与转气泵25连接的管路上设有隔离阀g 36，所述转气泵25与产品罐26连接的管路上设有隔离阀h 37，所述产品罐26与产品气体储罐16连接的管路上设有隔离阀i 38，所述顶部循环装置14与废气收集箱28连接的管路上设有隔离阀j 39，所述真空泵b 29和产品气体储罐16连接的管路上设有隔离阀k 40。产品气体储罐26与真空泵b 29相连，在
将处理后的氦-3排往产品气体储罐之前，通过真空泵将里面的气体抽出。
36.热扩散装置12工作原理：参见图3，每一级热扩散柱由热扩散管作为冷壁、由电热丝作热壁和冷却水夹套组合组成。在流体混合物中，由于温度梯度引起不同分子的浓度梯度，这一现象称为热扩散。按照气体分子的经典动力学理论，把分子视为一种微粒，除了碰撞瞬间外，分子间的作用力可以忽略，视为弹性刚球体，做无规则的热运动。当有浓度梯度存在时，由于分子热运动，分子从浓度高的点向浓度低的点迁，从而产生热扩散效应。热扩散效应使轻同位素组成的气体分子(氦-3)向较热地方运动的速度比重的同位素(氦-4)快，结果导致在热的地方(热壁)浓集了轻的同位素(氦-3)，在冷的地方(冷壁)重同位素(氦-4)产生富集，从而实现同位素(氦-3)和(氦-4)的分离。
37.顶部循环装14工作原理：经过热扩散装置12处理后的气体，剩余的主要成分为氦-3、dt、t2。顶部循环装置14里装填的主要材料为靶管。靶管能将dt、t2等气体吸附在靶管壁上，这样，剩余的主要气体就是氦-3。
38.系统其它设备均为一般通用设备。
39.使用上述重水反应堆的含氚重水生产氦-3的系统生产氦-3，包括如下步骤：
40.步骤1、将重水反应堆的含氚重水(d2o和dto)送往重水精馏系统；
41.步骤2、启动重水精馏系统，将重水精馏系统置于正常模式运行；
42.步骤3、将一级重水精馏塔2的顶部压力调整为6-11kpa(绝对压力)，维持减压运行；
43.步骤4、将进料箱1进入二级重水精馏塔3的进料速率调整为30kg/h，将一级重水精馏塔和三级重水精馏塔的底部出料速率分别调整为28kg/h和2kg/h；
44.步骤5、含氚重水(d2o和dto)在重水精馏系统中经过气液传质交换，在三级重水精馏塔4底部出料口得到的浓缩高氚重水(大于等于400ci/kg)送入浓缩高氚重水储罐17储存；
45.步骤6、浓缩高氚重水在浓缩高氚重水储罐17中发生β衰变，产生的氦-3原料气进入浓缩高氚重水储罐17的气体空间；
46.步骤7、将浓缩高氚重水储罐1顶部排气通过压缩机送入原料气体储罐15中储存；
47.步骤8、监测进入原料气体储罐15中的气体流量和压力；
48.步骤9、待原料气体储罐15中的压力达到10mpa后启动下一步的操作；
49.步骤10、投运活性炭柱13，确认活性炭柱13温度降低至-196℃；
50.步骤11、将一至四级热扩散柱投入运行，确认热扩散柱电热丝投运，温度达到350℃；
51.步骤12、确认热扩散柱冷却水(7℃)进出口隔离阀开启；
52.步骤13、将顶部循环装置14投入运行，确认其进出口隔离阀开启；
53.步骤14、启动真空泵a 5对原料气体储罐15抽真空至10kpa(绝对压力)后，关闭原料气体储罐15至真空泵回路隔离阀，停运真空泵；
54.步骤15、将原料气体储罐15中的原料气体送入活性碳柱13后，依次进入一至四级热扩散柱和顶部循环装置14；
55.步骤14、开启转气泵25，将处理后的气体送入产品罐26中；
56.步骤15、分析产品罐26中氦-3气体的浓度(一般达到99.99％以上)，确认满足要
求；
57.步骤16、开启真空泵b 29，将产品罐26中氦-3气体送往产品气体储罐16。
58.以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。