用于中子射线减速材料的氟化物烧结体及其制造方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及氟化物烧结体及其制造方法，更具体地，涉及具有适合用来抑制中子射线等各种放射线的放射速度的减速材料的致密构造的用于中子射线减速材料的氟化物烧结体及其制造方法。
【背景技术】
[0002]氟化钙(CaF2)单晶体，氟化镁(MgF2)单晶体等氟化物比较广泛地应用在光学领域中。氟化物被使用在光学领域以外的情况极少，(CaF2)单晶体由于其高的耐等离子体性，有时候被用于半导体制造工艺中。有将其应用到硅片的等离子体蚀刻处理炉内的对耐等离子最有要求的部件的情况，例如，连结板或者天花板等的设计。但是由于CaF2单晶体是是极其高价的，所以尚未有在实际的制造线中使用的报告。
[0003]CaF2单晶体，氟化锂(LiF)或者氟化铝(AlF3)单晶体很少作为放射线之一的中子射线的遮蔽物使用。
[0004]放射线在宇宙中大量存在，但是在地球上受地球的磁场、大气圈的影响，其大部份都被遮断，只有极微量存在。例如人工是通过原子炉内的原子核反应来发生中子射线等放射线。
[0005]放射线可以分为阿尔法(α)射线、贝塔(β)射线、伽马(γ)射线、艾克斯⑴射线以及中子射线等，按照这个顺序，穿透物质的能力(穿透力)逐渐增大。
[0006]放射线中穿透力最大的中子射线根据能量水平被进一步细分。其中一例如下所示。括号内表示各种中子射线所具有的能量水平，其数值越大表示穿透力越大。
[0007]从穿透力小的一方开始排序，分类为低温中子(?0.002eV)、热中子(?0.025eV)、超热中子(?IeV)、低速中子(0.03?10eV)、中速中子(0.1?500keV)、高速中子(500keV以上)。但括号内的能量数值不是严密的，有关中子射线的分类存在诸多说法。例如，还有的说法是把上述中速中子的能量范围内的40keV以下作为超热中子能量。
[0008]有效利用中子射线的代表是应用在医疗领域。对恶性肿瘤细胞照射中子射线进行破坏的放射线治疗近年来正在急速普及。现在的放射线治疗，处在为了获得充分的医疗效果，而不得不一定程度使用高能量中子射线的状况。在使用高能量中子射线照射时，对患者的患部以外的部位(健康部位)的影响无法避免，并伴随副作用。因此，现状是放射线治疗只限定为对重度患者适用。
[0009]对正常细胞照射高能量放射线，会伤害DNA，引起皮肤炎症和放射性贫血、白血球减少等副作用。进而，在治疗后过一段时间以后，发生晚期障碍，也有在直肠和膀胱发生肿瘤，出血的情况发生。
[0010]为了不产生这样的副作用和晚期障碍，正在研宄将放射线精确地照射肿瘤的方法。其实例有，只对肿瘤部分准确地进行立体照射高线量的“强度调制放射线治疗法(IMRT) ”，或者与患者呼吸和心脏跳动等体内活动相配合进行放射线照射的“动体追迹放射线治疗法”，或者集中地照射治疗效果高的重粒子射线和阳子射线等的“粒子射线治疗法”等。
[0011]在这样的放射线治疗中使用较多的中子的半衰期为887.0±2.0秒(约15分)，很短，在短时间内崩坏放出电子和中微子，变为阳子。另外，中子不带有电荷，因此在与原子核撞击时容易被吸收。这种吸收中子的情况被称为中子俘获，利用该性质应用到医疗领域的应用实例是近年来正在引人注目的“硼中子俘获疗法(Boron Neutron Capture Therapy:以下称为BNCT)。
[0012]这个方法首先使硼在患者的恶性肿瘤细胞上反应，在该肿瘤部分形成反应生成物(硼化合物)，对该反应生成物照射对健全部位影响少的中子射线(主要有超热中子射线和热中子射线构成)。因此只在形成所述硼化合物的很微小的范围内发生核反应，只灭死肿瘤细胞。
[0013]这个方法在大约60年前被提出，由于对患者的健全部位的影响小等，从很久以前起就被作为优异的放射线治疗方法而引起注目，各国都在研宄。但是，在中子射线发生装置、进行对治疗有效的中子射线的选择、选定的装置(减速装置)，避免对患者的健全部位的影响(其中必要条件之一是仅在肿瘤部份形成硼化合物)等，许多方面都存在开发课题。
[0014]可以说现在这些大多数课题都没有充分解决，还没有作为一般治疗方法达到普及。尚未达到普及的大的要因之一可以举出，就中子射线的发生装置来说，在过去大多数情况下，是附随设置在已经设立的原子炉上，研宄、开发、临床全部都在那个场所进行，没有实现适合医疗用途的状况。要想根本改善这个状况，医疗用专用的中子射线发生装置的开发、实用化是必须的，在我国有2、3个装置生产企业担负着这个期待，正在开发这种中子射线发生装置。
[0015]除了小型且高性能的中子射线发生装置的开发外，没有达到普及的另一个大的要因在于关于减速系装置也同样地要求高性能化，小型化这一点，这点是为实现实用化的另一个大课题。
[0016]为了有效地利用中子射线作为医疗用的粒子射线，中子射线的线种选定也是重要的，其中一例如下所示。
[0017]从医疗效果方面来看，通过除去对健全的身体组织带来坏影响的高能量中子射线，另外，减少医疗效果差的极低能量的中子射线(例如，热中子射线和低温中子射线)，提高相同效果的高中子射线(例如，中速中子射线中的低能量部份和超热中子射线)的比例，能够形成令人期待的医疗用粒子射线。
[0018]超热中子射线及中速中子射线内的低能量部分，对患者体内组织的深入性高，比如脑肿瘤情况时也不必要开颅手术，或者在其他内脏器官的剖腹手术不容易实施的情况下，也不需要进行剖腹手术，对患部有效的照射是可能的。
[0019]另一方面，使用热中子射线等能量极低的中子射线时，由于深入性低的缘故，需要开颅或者剖腹手术，对患者的负担也加大。
[0020]为了安全并且有效地利用放射线，适宜地选定减速材料并进行配置是必要的。为了有效利用放射线中穿透力最高的中子射线，把握各种物质对中子射线的减速性能，进行有效的减速是重要的。
[0021]使用回旋加速器等加速器所产生的中子射线，其大部分是高能量中子射线，对其使用减速材料，首先极力除去将对身体带来坏影响程度的高能量中子射线(例如高速中子射线和中速中子射线内的高能量部分等)。
[0022]为了确保上述医疗效果高的中子射线的必要量，并且去掉对身体带来坏影响的高能量中子射线使其完全没有，需要难易程度高的减速控制。一般情况下，如果要确保医疗效果高的中子射线的必要量，必然包含着高能量中子射线，从而需要在下一个减速步骤中极力除去该高能量中子射线。
[0023]作为上述硼中子俘获疗法(BNCT)的方式之一，有以京都大学为中心的小组近年来所开展的方法(非专利文献I及非专利文献2)。该方式不是在已经存在的原子炉上附带中子射线发生装置，而是设置专用的回旋加速器作为中子射线发生装置，采用医疗专用的中子射线发生装置。
[0024]但是，该回旋加速器的小型化不够充分，是很大的加速器。另外，为了安全且有效地利用该回旋加速器所产生的放射线(主要是中子射线)，在作为放射线用遮蔽物所选定的减速材料中使用铅(Pb)、铁(Fe)、铝(Al)、聚乙烯以及含有氟化钙(CaF2)和氟化锂(LiF)的聚乙烯。
[0025]这些减速材料的减速性能不能说是充分的，具体后述，但是用这些减速材料的组合进行减速后所得到的中子射线，设定为得到最适合BNCT治疗的超热中子射线的必要线量的条件时，成为对健全组织带来坏影响的高速中子射线大量混入的构成。
[0026]另外，为了进行必要的减速，减速材料的厚度变得非常厚，换言之，减速装置就非常大，所以就有不能充分实现装置整体小型化的课题。该BNCT在向一般医院普及时，装置整体的小型化是必须条件，所以为了实现加速器的小型化和减速装置的小型化，减速性能优异的减速材料的开发成为当务之急。
[0027]以下就对于治疗效果的提高和BNCT装置的小型化来说重要的减速材料的选定进行详述。就BNCT而言，除去高速中子射线等高能量中子射线，以超热中子射线为主体，对患部照射含有少量热中子射线的中子射线是必要的。
[0028]具体地，在照射时间为I小时程度时所必要的超热中子射线和热中子射线量的基准大致为lX109[n/cm2/sec]。为此在生成中子射线的对电极上使用铍(Be)时，从中子射线发生源的加速器所射出的射线束的能量，据说大约需要5?lOMev。
[0029]接着对使用加速器的BNCT用中子射线照射场的各种减速材料的粒子射线种类的选择进行记述。
[0030]从加速器射出的射线束冲击对电极(Be)，通过核反应产生主要是高速中子射线等的高能量中子射线。作为高速中子射线的减速方法，首先是使用非弹性散射截面积大的Pb和Fe等，一边抑制中子射线的衰减一边减速。通过该二种减速材料减速到一定程度(?IMeV程度)，然后，根据照射场所必需的中子射线能量进行减速、最适化。
[0031]作为减速到一定程度后的中子射线的减速材料，使用氧化铝(Al2O3)、氟化铝(AlF3)、CaF2、、黑铅、或者重水(D2O)等。通过将减速到IMeV附近的中子射线射入到这些减速材料，要求将其减速到适合BNCT的超热中子能量领域(4keV?40keV)。
[0032]以京都大学为中心的上述小组，使用Pb、Fe、Al、CaF2、聚乙烯以及含有LiF的聚乙烯作为减速材料。
[0033]这其中，聚乙烯和含有LiF的聚乙烯是为了防止高能量中子射线泄漏到照射场所以外，以将装置外部覆盖的方式设置的用来遮蔽的减速材料。
[0034]在这些减速材料中，使用Pb、Fe将高能量中子射线减速至一定程度(减速的前半阶段)是理想的，但关于在减速到一定程度后使用AlXaF2的后半阶段的减速，不能说是理想的。该减速到一定程度的射线种类当中，还残留很多对健全细胞有害的高能量中子射线。有必要除去这些高能量中子射线直到全部没有，同时使医疗效果高的超热中子射线等中能量水平的中子射线残留所需要的量，但是关于这一点可以说尚未充分达到。
[0035]即，前半阶段的减速所残留的高能量中子射线的大多数没有被后半阶段使用的减速材料(AlXaF2)遮断而是穿透了，将该中子射线就这样应用于治疗，对患者健全组织的坏影响就无法避免。
[0036]其原因是后半阶段的减速材料当中，CaF2对高能量中子射线的遮断性能不充分，有一部份没有被遮断而是穿透了。
[0037]与CaF2—起在后半阶段使用的含有LiF的聚乙烯，用于覆盖治疗室一侧的中子射线射出口以外的全部，为防止高速中子射线对患者的全身照射而设置，不作为射出口处的减速材料使用。
[0038]另外，作为前半阶段的减速材料的聚乙烯，与该后半阶段的含有LiF的聚乙烯同样地，用于覆盖除了治疗室一侧以外的装置外周的全部，是为了防止高速中子射线向装置周围泄漏而设置的。
[0039]因此，期待开发出一种能够代替后半阶段的CaF2，在抑制治疗所必要的中能量水平的中子射线衰减的同时，能够遮断高能量中子射线，并能够使其减速的优异的减速材料。
[0040]本发明的发明人根据各种调查、研宄，从上述被减速到一定程度的中子射线(?IMeV)中，以被认为治疗效果最高的超热中子射线为主体，着眼于MgF2系列烧结体作为为了得到具有最适合治疗的能量(4keV?40keV)分布的中子射线的减速材料。
[0041]MgF2€列烧结体除了 MgF 2烧结体外，还包括MgF 2-CaF2:元系烧结体、MgF2-LiF 二元系烧结体、MgF2-CaF2-LiF三元系烧结体等。到现在为止没有发现将MgF2作为中子射线减速材料使用的报告。更不用说，采用以18&烧结体和MgF 2_CaF2:元系烧结体为代表的MgF2系列烧结体作为中子射线减速材料的先例的报告就更没有了。
[0042]本发明涉及单自(与“单独”同义)的MgF2烧结体(以下，记为MgF 2烧结体)。
[0043]根据理化辞典，MgF2是熔点1248°C、沸点2260°C，密度3.15g/cm 3的立方晶系的被称为金红石构造的无色结晶。由于其单结晶体透明度高，在大致波长为0.2?7 μπι的广范围的波长领域内能够获得高的光透过性，且带隙宽，激光耐性高等，主要被作为准分子激光用的窗户材料使用。另外，MgF2-镀到透镜表面，用于内部保护和防止不规则反射等用途，任何一种都是光学用途。
[0044]这些用途中任一种都是将MgF2单晶体用于光学用途上的，单晶体在单结晶成长中需要长的时间，而且其结晶生长的控制难度高，是极其高价的。因此，从经济方面来说其用途受到限制。
[0045]另一方面，由于MgF2烧结体的多结晶构造，缺乏光穿透性，透明度低，所以不适合光学用途。
[0046]MgF2单晶体和烧结体除了光学用途以外的应用极少，以下记