一种镁硅基热电材料及其制备方法
【技术领域】
[0001]本发明涉及热电材料技术领域，提供了一种镁硅基热电材料及其制备方法，可实现反应过程可控及可复制性高。
【背景技术】
[0002]在制备镁硅基热电材料的过程中存在着各种各样的困难。这些困难很大程度上影响了镁硅基热电材料的实际应用。这些困难主要是由于以下原因造成的:(l)Mg元素属于较活泼的化学元素，其熔点为650°C。制备Mg2SixSni x热电材料过程中的加热温度较高，这使得Mg元素挥发严重。同时，Si元素的熔点(1414°C)远高于Mg元素，而Sn元素的熔点(232°C)又远小于Mg元素的熔点。这造成了难以对整个制备过程进行控制，进而降低了其重复性。另一方面，在制备过程中，Mg元素极易和环境中的0元素发生反应，生成MgO。MgO的电导率很低，其混入基体材料中使得基体材料的导电性大大降低；同时，MgO的热导率大约为30W/m*K，远大于基体材料的热导率，因此，MgO的混入很大程度上影响了基体材料的热电性能。(2)Mg2SixSni x块体的成型性较差。这主要是因为其内部晶粒间的强度较低，容易发生断裂。镁硅基热电材料是很有潜力的一种热电材料。但因为硅的熔点远远大于镁的熔点，导致制备试样的过程中会有氧化镁的产生，这致使反应可控性和重复性较为困难。
【发明内容】
[0003]为了解决以上问题，本发明提供一种镁硅基热电材料及其制备方法，所述镁硅基热电材料为Mg2SixSni x热电材料，x=0.35-0.5 ;所述制备方法为一步合成法，使用MgH2代替Mg粉与Si粉、Sn粉进行反应，反应过程可控，可复制性高。
[0004]为了实现上述目的，本发明的技术方案如下:
一步合成法制备热电材料M&SL xSnx的工艺步骤为:①将18!12与Sn粉、Si粉分别按照化学计量比进行称重(x=0.35-0.5)和混粉，混粉分两次进行，每次15min (球料比为10:1)②所述混粉结束后，将粉体装入石墨模具，放入真空度低于0.1Pa的FAPAS炉20min升温到510K，保温20min ;④继续lOmin升温到773K，保温25min ;⑤继续15min升温到1023K，同时匀速加压至60MPa，保温保压烧结15min ;⑥匀速降压，自然冷却，即可获得所述热电材料 Mg2SilxSnx。
[0005]有益效果
本发明提供的制备方法，反应时间短，有效避免了单质Mg活泼易氧化的缺点，同时降低了后期致密化的温度和加热时间，有利于制备出具有纳米结构的Mg#、xSnx热电材料，同时改善了材料的热电性能。
【具体实施方式】
[0006]实施例1
一步合成法制备热电材料Mg2Sia4Sna6，①将MgH；^ Sn粉、Si粉分别按照化学计量比进行称重和混粉，混粉分两次进行，每次15min (球料比为10:1)②所述混粉结束后，将粉体装入石墨模具，放入真空度低于0.1Pa的FAPAS炉；(D 20min升温到510K，保温20min ;@继续lOmin升温到773K，保温25min ;⑤继续15min升温到1023K，同时匀速加压至60MPa，保温保压烧结15min ;⑥匀速降压，自然冷却，即可获得所述热电材料1&51。.45%6。经测试，当测试温度在775K时，ZT_=1.29，说明材料的热电性能得到了有效的改善。
[0007]上述实施例，只是本发明的较佳实施例，并非用来限制本发明实施范围，故凡以本发明权利要求所述的构造、特征及原理所做的等效变化或修饰，均应包括在本发明权利要求范围之内。
【主权项】
1.一种镁娃基热电材料及其制备方法，所述镁娃基热电材料为Mg zSi^ri! ^所述制备方法为一步合成法。2.根据权利要求1所述的热电材料，其特征在于:所述镁娃基热电材料为MgzSi^ri! x，x=0.35?0.5ο3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于:所述制备方法包括:①将18!12与Sn粉、Si粉分别按照化学计量比进行称重和混粉；②将所述粉体装入石墨模具，放入电场激活压力辅助烧结炉(FAPAS)，进行高温合成反应并同时烧结。4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于:步骤①所述混粉分两次进行，每次15min，球料比为10:1。5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于:步骤②所述电场激活压力辅助烧结炉的真空度低于0.1Pa。6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，步骤②所述合成反应和烧结工艺参数为:? 20min升温到510K，保温20min ;②继续lOmin升温到773K，保温25min ;③继续15min升温到1023K，同时匀速加压至60MPa，保温保压烧结15min ;④匀速降压，自然冷却。
【专利摘要】本发明提供一种镁硅基热电材料及其制备方法，所述镁硅基热电材料为Mg2SixSn1-x，x=0.35~0.5；所述制备方法为一步合成法，在外加电场和外加压力作用下，利用促进MgH2粉与纳米Si粉、Sn粉粒子间的输运和反应化合，同步完成反应合成过程和粉体致密化过程，形成具有特殊纳米结构的Mg2Si1-xSnx热电材料。所述制备方法，反应时间短，同时降低了后期致密化的温度和加热时间，反应过程可控，可复制性高，有利于制备出具有纳米结构，氧含量低于0.05%的高纯纳米块体Mg2SixSn1-x材料。
【IPC分类】C04B35/622, C04B35/515
【公开号】CN105272253
【申请号】CN201510632448
【发明人】不公告发明人
【申请人】涂艳丽
【公开日】2016年1月27日
【申请日】2015年9月29日