专利名称：具有抗紫外线引起的劣化性的荧光体，以及图像质量不易随时间劣化的气体放电显示设备的制作方法
背景技术：
(1)发明领域本方面涉及一种锰活化的硅酸锌荧光体，并且尤其涉及用于防止荧光体被紫外线劣化，以及防止使用该荧光体的气体放电显示设备图像质量随时间而劣化的技术。
(2)相关技术描述通常将锰活化的硅酸锌荧光体用作荧光灯和等离子显示面板(此后称之为“PDPs”)的绿光发射材料。该绿光发射材料使用紫外线作为激发光源。由于其高色纯度和高发光效率，该锰活化的硅酸锌荧光体尤其常用于气体放电显示设备，例如PDPs。
锰活化的硅酸锌荧光体的母体(硅酸锌)用通式Zn2SiO4表示。所述锰活化的硅酸锌荧光体的化学组成由Zn1.9Mn0.1SiO4表达。然而，实际上该锰活化的硅酸锌荧光体是与相对于化学计量组成过量的硅一起使用来获得高发光效率，如Phosphor Handbook中所述(此后称之为“文献1”，Keikotai Dogakukai编辑(Phosphor Society)，Ohmsha出版，1987年12月25日，P219-220)。
同时，通过配制并混合硅源(例如二氧化硅)、锌源(例如氧化锌)和锰源(例如碳酸锰)来制备锰活化的硅酸锌荧光体，从而如文献1所述，该硅成分相对于化学计量组成在某种程度上过量，并且在约1200℃的自然气氛或还原气氛中进行热处理(焙烧法)。
由于在如此高温气氛中实施热处理，所以锌成分容易从表面升华。因此，相对于整个颗粒中的化学组成，硅在包括荧光体颗粒表面和该表面附近的区域(此后将该区域称之为“表面区域”)变得过量。相信在该表面区域的部分硅是以二氧化硅形式存在。
此外，该锰活化的硅酸锌荧光体有一个问题需要解决，即，发光效率可能会随着时间而降低，取决于其被使用的方式。为解决这一问题，日本特许公报H06-62944(此后称之为“文献2”)公开了用于在荧光体颗粒表面形成氮化硅化合物层的方法。
除了文献2，日本早期公开专利申请No.2002-309248(此后称之为“文献3”)试图通过调节整个荧光体颗粒中的组成比例(更具体而言，整个颗粒中的Mn/Zn原子比和Zn/Si原子比)来增强对随时间劣化的抑制性。
文献2所公开的方法在使用具有由汞产生的较长波长的紫外线的情况下(例如荧光灯的情况)是有效的。然而，在将具有短波长和高能量的紫外线用作激发光时，例如PDPs的情况，该方法不能充分地减少随时间的劣化。
文献2所公开的方法还有另一个问题，即如果在荧光体颗粒表面形成了不同于锰活化的硅酸锌荧光体以外的化合物层，光发射所产生的紫外线(激发光)和可见光可能将被该化合物层所吸收，如此极大地恶化了发光效率。
与此同时，本发明人制备了几种根据文献3的荧光体试验模型，对于每一种模型均改变了整个荧光体颗粒中的组成比例，并且发明人发现很难减少随时间的劣化而且文献3的荧光体不实用。
通过锐意研究，本发明人发现下列事实(1)在荧光体颗粒中，该颗粒的表面区域对光发射做出主要贡献。
(2)在整个荧光体颗粒中的组成比例并不必然等于颗粒表面区域的组成比例。
换言之，发明人发现简单地调节整个颗粒中的元素组成比例并不足以控制和稳定该颗粒的微粒表面区域(其对光发射做出贡献)的元素组成比例。
发明概述本发明的第一个目的是解决上述问题，并因此提供一种锰活化硅酸锌荧光体，其中发射光的亮度维持在传统水平并且减缓了荧光体随时间的劣化。本发明的第二个目的是提供一种气体放电显示设备，其中亮度保持在传统水平并且荧光体不易随时间而劣化。
通过一种锰活化的硅酸锌荧光体实现第一个目的，其中0＜β-α≤0.5和1.7≤β，此处α值是荧光体颗粒的表面区域中锌原子数和硅原子数之比，该表面区域包括荧光体颗粒表面及其附近，并且β值是荧光体颗粒的整体中锌原子数和硅原子数之比。
看似荧光体随时间的劣化是由于表面区域中的锌成分在吸收真空紫外线时升华、蒸发、或消失，而表面区域中的Zn/Si比例降低。为减弱荧光体随时间的劣化，表面区域的组成，即表面区域的元素组成比率，是重要的。
这是因为杂质很容易被形成于荧光体颗粒表面的SiO2(此后称之为“二氧化硅”)所吸收，并且由于在吸收紫外线时的离子轰击作用，物理劣化开始于荧光体颗粒表面。本发明人发现了上述事实。
发明人也发现在传统的锰活化硅酸锌荧光体的表面区域中，Zn/Si比率小，这意味着Si的比率大，该Zn/Si容易随着光发射而改变，从而容易引起劣化。
因此，发明人相信为了减缓荧光体随时间的亮度劣化，重要的是要在离子轰击影响了表面区域的情况下稳定表面区域的Zn/Si比率，并且使表面区域的结构不易劣化。
如上所述，通过满足0＜β-α≤0.5，表面区域中的Zn/Si比率(α)接近于整个颗粒中的Zn/Si比率(β)，并且从荧光体颗粒的表面至中心的浓度梯度变小。因此抑制了由于扩散现象引起的表面Zn/Si比例变化。因此，荧光体颗粒的表面区域组成，即元素组成比率变得稳定。换言之，荧光体颗粒的元素组成比例的局部时延变化(local time-lapse change)变得更小。
而且，通过满足1.7≤β，换言之，通过获得接近于2(其为化学计量组成比率)的β值，该组成变得均匀。因此，荧光体能够抵抗劣化过程并且表面区域中的Zn/Si比例更加稳定。
获得接近于化学计量组成比率的β值并不为亮度劣化过程引入任何因素。所以，此对于减弱荧光体随时间的劣化而又保持其亮度是很有效的。
在此，优选通过使用AlKαX射线辐射的X射线光电子分光光谱来获得α值，和通过感应耦合等离子原子发射光谱来获得β值。
如上所述定义了获得α和β值的方法。可通过固定该测量方法来改进α和β值的准确性，并且因此改进上述效果的可重现性。
在此，表面区域是从表面至多4nm深度的区域。
为改进上述效果的可重现性，可通过限定α值使其对应于在吸收真空紫外线时锌成分(其是荧光体随时间而劣化的起因)显著升华、蒸发或消失的范围。
在此，优选β-α≤0.3。
由于具有所述关系，表面区域中的Zn/Si比率(α)进一步接近于整个颗粒中的Zn/Si比率(β)，并且从荧光体颗粒的表面至中心的浓度梯度变得更小。从而抑制了由于扩散现象引起的表面Zn/Si比率变化。因此，荧光体颗粒的表面区域组成变得稳定。换言之，荧光体颗粒的元素组成比例的局部时延变化进一步减小。
在此，优选β≤2.0。
由于具有所述关系，β值进一步接近2(化学计量组成比率)，该组合物变得更加均匀。因此，荧光体更加能够抵抗劣化过程并且表面区域中的Zn/Si比例更加稳定。
通过气体放电显示设备实现第二个目的，该设备包括绿色荧光体，其中该绿色荧光体包含许多荧光体颗粒，至少一些荧光体颗粒是锰活化的硅酸锌颗粒，并且β-α≤0.5和1.7≤β，其中α值是每一个锰活化的硅酸锌荧光体颗粒的表面区域中锌原子数和硅原子数之比，该表面区域包括锰活化的硅酸锌荧光体颗粒的表面和其附近，并且β值是锰活化硅酸锌荧光体颗粒的整体中锌原子数和硅原子数之比。
在具有所述结构的该气体放电显示设备中，即使长时间开动该显示设备，也不容易引起图像质量(例如绿光的亮度)的劣化，因为该显示设备使用了具有抗随时间劣化性的荧光体。
附图简要说明根据与阐述本发明特定实施方案的相应附图相结合的下列说明，将使本发明的这些和其它目的、优势和特征变得明显。
在附图中附
图1是根据本发明实施方案的PDP示意图。
附图2是根据本发明实施方案的荧光体颗粒示意图。
附图3显示了根据本发明实施方案的荧光体颗粒焙烧过程的温度条件。
附图4显示了分别使用根据本发明实施方案的荧光体颗粒和传统荧光体颗粒的PDPs驱动测试结果。
优选实施方案的说明结构1.结构附图1是作为根据本发明实施方案的气体放电显示设备实施例的PDP示意图。
PDP100是交流电型(AC型)PDP。该PDP100包括前板90和后板91。这些板的主表面彼此相对。
前板90包括前侧玻璃基板101、显示电极102、介电层106、和保护层107。
前侧玻璃基板101是前板90的基座，并且显示电极102形成于前侧玻璃基板101之上。
显示电极102包括透明电极103、黑色电极膜104、和总线电极105。
黑色电极膜104的主要成分是氧化钌，其呈现黑色。这就防止了从玻璃后侧观看时的外部光的反射。
总线电极105主要由具有高导电性的银组成，并减少了显示电极102的电阻值。
总线电极105在其一端有端子108。端子108用于将电极105连接至驱动电路(未示出)。
而且，用介电层106和保护层107覆盖显示电极105和前侧玻璃基板101。
后板91包括后侧玻璃基板111、地址电极112、介电层113、阻隔肋114、和在每相邻的两个阻隔肋114之间的沟槽(此后称之为“阻隔肋通道”)表面上形成的荧光体层115。
下列荧光体作为上述荧光体层115的发光材料的例子。
蓝色荧光体BaMgAl10O17:Eu绿色荧光体Zn2SiO4:Mn红色荧光体YBO3:Eu如图1所示，将前板90与后板91重合在一起，并用形成于其边缘的密封玻璃190进行密封。
在放电空间116中，于500-600托(66.5-79.8kPa)压力下封入由例如He、Xe和Ne的稀有气体构成的放电气体(惰性气体)。
一条地址电极112在放电空间116之上与相邻的一对显示电极102(X电极和Y电极)交叉穿越之处是对图像显示作出贡献的单元。
为在这样的PDP100中执行地址放电，在X电极与地址电极112(其穿越将被点亮的单元)之间施加电压，此后，通过对穿越该单元的X电极和Y电极施加脉冲电压来进行持续放电。
在PDP100的放电空间116中，通过持续放电产生紫外线。在荧光体层115将所产生的紫外线(具有约146nm中心波长的谐振线)转换为可见光，从而点亮该单元并且显示图像。
2.实施方案中PDP100的特征在实施方案的PDP100中，包含于荧光体层115中的绿色荧光体颗粒组合物不同于传统的PDP。
更具体而言，如附图2所示符合0＜β-α≤0.5和1.7≤β，此处α值是荧光体颗粒的表面区域中锌原子总数量和硅原子总数量之比(此后称之为“表面Zn/Si比率”)，并且β值是整个荧光体颗粒中锌原子的总数量和硅原子的总数量之比(此后称之为“总Zn/Si比率”)。
在此，表面区域是从颗粒表面至多4nm深度的区域。
至于传统技术中的绿色荧光颗粒，其总Zn/Si比率为1.92，且表面Zn/Si比率为0.91。因此，上述比率之差约1.01。相反，本实施方案中的绿色荧光颗粒中，总Zn/Si比率为1.91，且其表面Zn/Si比率为1.90。其差额小至约0.01。
3.测定表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率的基础本发明人假定形成于传统绿色荧光体表面的SiO2(此后称之为“二氧化硅”)加速了该劣化过程。
换言之，本发明人假定因为二氧化硅存在于荧光体颗粒表面，放电空间中的杂质在荧光体颗粒表面被吸收，并且由于离子轰击作用，该物理劣化开始于荧光体颗粒表面。
因此，发明人创造了在表面区域和其内部之间没有太大组成差别的荧光体颗粒。然而，他们发现所创造的荧光体颗粒具有低的初始发光效率。
若初始发光效率就不满足制备标准，则没有必要使由随时间劣化引起的亮度下降达到最小化。
相反，若荧光体颗粒中的硅比率得以增大，则在该表面上将硅以二氧化硅形式分离出该荧光体，但抗劣化性低，尽管改善了发光效率。
在荧光体传统制备方法中，焙烧温度需要低于1200℃来符合0＜β-α≤0.5和1.7≤β，即制备在表面区域和内部没有太大组成差别的荧光体颗粒。
若焙烧温度降低，则可假定包含于该荧光体中的Mn的化合价增高。换言之，二价锰增多且三价锰减少。因此，荧光体结晶度降低。
然而，现在已认可二价锰对光发射做出主要贡献，并且越高的结晶度可带来越高的发光效率。因此，低温焙烧温度引起发光效率的降低。
作为锐意研究的结果，发明人发现即使焙烧温度高，通过在不将外部空气引入焙烧炉的情况下降低温度，也可能制备出符合0＜β-α≤0.5和1.7≤β的荧光体颗粒，即在表面区域和内部没有太大组成差别的荧光体颗粒。
该制备方法能够增加二价锰的比例来提高初始亮度，并且制备出可抑制由紫外线引起的随时间劣化的荧光体。
4.绿色荧光体颗粒制备方法(1)材料混合过程可使用高纯度氧化锰(纯度不低于99％)作为ZnSiO4:Mn的锰源材料(此后称之为“Mn材料”)。
除了直接使用氧化锰的方法，也可用间接方法，其中可将高纯度氢氧化锰、碳酸锰、硝酸锰、卤化锰、草酸锰、或类似物(纯度不低于99％)用作初始材料，并且可通过包括于制备方法中的焙烧过程间接获得氧化锰。
可使用高纯度氧化锌(纯度不低于99％)作为ZnSiO4:Mn的锌源材料(此后称之为“Zn材料”)。
如上所述，除了直接使用氧化锌的方法，也可用间接方法，其中可将高纯度氢氧化锌、碳酸锌、硝酸锌、卤化锌、草酸锌、或类似物(纯度不低于99％)用作初始材料，并且可通过包括于制备方法中的焙烧过程间接获得氧化锌。
可使用高纯度二氧化硅(纯度不低于99％)作为ZnSiO4:Mn的硅源材料(此后称之为“Si材料”)。
同样，可使用硅的氢氧化物，例如硅酸乙酯，其可通过水解硅的烷氧化合物而获得。
以下是该荧光体的每一种材料的具体混合量MnCO30.10molZnO 1.90molSiO21.00mol可将工业上常用的V型混合器、搅拌器或类似物用于混合Mn材料、Zn材料、和Si材料。也可使用具有压碎功能的球磨机、振动器、喷射研磨器或类似物。
如上所述可获得该荧光体材料的混合粉末。
(2)焙烧过程附图3是用于焙烧过程中焙烧炉的温度曲线图例。在自然气氛下温度逐渐升高，并且在焙烧开始后6小时，温度达到1200℃的最高温度。然后在最高温度下进行焙烧4小时。
此后，在不将外部空气引入焙烧炉的情况下于12小时内逐渐降低温度，而不是在自然气氛下降低。
此处，将1200℃设为焙烧温度并且用6小时进行焙烧。然而，勿需指出的是根据每种材料颗粒的半径、二氧化硅(SiO2)形状等等，需要将该焙烧温度、焙烧时间等调节至最佳值。
严格的讲，为实现预定的总Zn/Si比率，需要将SiO2的配比从上述的1.00mol上调或下调。
而且，为实现表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之间的预定差值，需要修正焙烧过程中的焙烧温度和焙烧气氛。
附带而言，若在自然气氛下进行焙烧，需要设置低于1200℃的焙烧温度来减少表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之间的差值。在这种情况下，除了结晶度低以外，二价锰减少且三价锰增多。因此亮度变低。
作为锐意研究的结果，发明人发现该焙烧应当在不将外部空气引入焙烧炉的情况下进行，从而减少了表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之间的差值而又维持二价锰比例。
可通过上述方法制备本发明的锰活化的硅酸锌荧光体微粒。
5.荧光油墨制备方法首先混合30wt％的绿色荧光体(其中通过筛分或类似方法限制每个颗粒使其具有2μm的平均半径)、4.5wt％的乙基纤维素(分子量大约200,000)、和65.5wt％的溶剂(丁基二甘醇醋酸酯(butylcarbitol acetate))。
荧光体油墨的粘度优选地调节至约2000-6000cps的最终形式，致使该荧光体油墨牢固地粘附于阻隔肋114。
在通过弯月面法将该经修饰的荧光体油墨施加于阻隔肋通道之后，在500℃干燥并焙烧该荧光体油墨约10分钟，并形成荧光体层115。
当然，该荧光体油墨成分并不局限于上述物质。
此外，也可采用其它方法(例如管路喷射(linejet)法)来施加该荧光体油墨。
6.劣化评估试验本发明人做试验来评估根据本发明实施方案的锰活化的硅酸锌荧光体的劣化。
以下描述了试验细节。
评估荧光体的劣化的方法用具有146nm波长的真空紫外线(VUV)照射荧光体颗粒使其劣化。
测量每一个试验样品的亮度，并作为相对于传统荧光体(对比样品1，如后所述)的初始亮度100(判据)的相对亮度。
对于每一个试验样品，均测量初始状态下样品的相对亮度A，和用真空紫外线照射100小时后的该样品相对亮度B。亮度保持率(％)定义如下将亮度B除以亮度A并将该结果乘以100所获得的数值。
当该亮度保持率不低于80％(优选不低于85％)时，则判定该试验样品可有效地降低该PDP中荧光体随时间的劣化。
每一样品和试验结是详述表1显示了实际样品1-7和对比样品1-3中包括的每一个荧光体的组成，以及试验结果。
通过一一改变表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率制备得出以下试验样品，即实际样品和对比样品。
表1
实际样品1的组成与实施方案中所述的荧光体组成相同。对比样品1的组成与传统荧光体的组成相同。
实际样品1-7和对比样品1-3的每一个荧光体都是基于在材料混合过程的说明中所示的氧化锌和二氧化硅的比率和焙烧过程的说明中所示的焙烧条件制备而得。
如表1所示，对于每个实际样品1-7，表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差均等于或小于0.5，该总Zn/Si比率等于或大于1.7，并且亮度保持率等于或大于80％。
比较而言，对于每个对比样品1-2，尽管总Zn/Si比率等于或大于1.7，但是表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差大于0.5，并且亮度保持率小于80％。
同样，对于对比样品3，尽管表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差等于或小于0.5，但是该总Zn/Si比率小于1.7并且亮度保持率小于80％。
在实际样品1-7中，尤其对于实际样品2，其中表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差大于0.3，亮度保持率是80％。同时，对于每一个实际样品1和3-7，其中表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差等于或小于0.3并且总Zn/Si比率等于或大于1.7，其亮度保持率等于或大于85％。
因此，可通过设定表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差不超过0.3而改进亮度保持率。
如上所述，可通过设定表面Zn/Si比率和总Zn/Si比率之差等于或小于0.5并且总Zn/Si比率等于或大于1.7而获得不低于80％的高亮度保持率。
特别地，发现当总Zn/Si比率等于或小于2.0，初始亮度则不低于对比样品1初始亮度的90％。这就符合了初始性能标准。
7.对于实际装置的评估试验附图4显示了驱动PDPs时亮度保持率(％)随时间的变化。在其中一个PDPs中，通过使用实际样品1的荧光体形成荧光体层115，并且在另一个PDPs中，通过使用对比样品1的荧光体形成荧光体层115。
在该试验中，该PDPs仅静态地显示绿色。
如附图4所示，相对于传统PDP，在使用根据实施方案的绿色荧光体的PDP中，亮度随时间的劣化得以减少并且保持了高图像质量。
另一方面，在传统PDP中，亮度随时间的劣化率高并且每一个荧光体所实现的初始色平衡随着驱动时间而被破坏。这就引起所谓的烧灼(burn in)，其是这样一种现象特定色彩的余像(绿色被破坏的图像)看上去被烧灼似的。
用于劣化评估试验的测量方法详述(1)用于获得荧光体颗粒的表面区域中组成比率的方法使用AlKαX射线辐射的X射线电光子分光光谱来获得荧光体颗粒表面区域中的组成比率，即表面Zn/Si比率(该方法此后称之为“XPS方法”)。
更具体地，在该XPS方法中将AlKα辐射用作激发X射线，并且测量光电子能量。
通过该XPS方法测得的能量值显示了关于存在于从该样品表面上至多有4nm深度的区域中的化学元素的信息。同样，关于包含在该被隔射物体中的每一种元素的相对灵敏度因子也是公知的。根据这些事实，从基于硅原子的2p轨道的光电子峰面积计算出荧光体颗粒表面区域中硅原子的相对数量。然后从基于锌原子的2p3轨道的光电子峰面积计算出与荧光体颗粒表面区域中锌原子的相对数量之比，即表面Zn/Si比率。
(2)用于获得整个荧光体颗粒中组成比率的方法使用感应耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)来获得整个荧光体颗粒中的组成比率，即总Zn/Si比率(该方法此后称之为“XPS方法”)。
更具体地，在ICP-AES中，用酸或碱溶解样品，而后在等离子体中通过喷雾将存在于溶液中的化学元素激发且原子化。该ICP-AES利用了上述方法中获得的每种元素在跃迁至更低能级时发出独特光的现象。
换言之，通过测量这种光的波长和强度获得该总Zn/Si比率。
滴定法、感应耦合等离子质谱分析法、荧光X射线法或类似方法也可替代ICP-AES用于获得整个荧光体颗粒中的组成比率。然而，不同方法获得不同数值。在该实施方案中，该总Zn/Si是基于ICP-AES测量结果。
同样，实施方案中表面Zn/Si是基于XPS方法测量结果。
补充说明在该实施方案中，用于活化每1mol荧光体的锰量是1.1mol。然而，该数量不局限于1.1mol，只要其是用于荧光体的正常数量。
通常，若锰数量不足，持续时间将会变长。相反，若锰过量，发光效率将会降低。因此，锰量应当处于上述问题不会出现的范围(优选每1mol荧光体0.01-0.2mol)。
在上述实施方案中，将PDP作为实施例并描述了用于该PDP的荧光体。然而，勿需指出的是，该实施例中所描述的荧光体可用于放电发光设备(例如荧光灯)来获得同样效果。
尽管通过参考相应附图的实施例详细描述了本发明，但需要指出的是各种各样的变化和修饰对于本领域熟练人员而言都是显而易见的。因此，除非这种变化和修饰脱离了本发明的范围，否则应当认为它们都被包含于其中。
权利要求
1.一种锰活化的硅酸锌荧光体，其中0＜β-α≤0.5和1.7≤β，其中α值是荧光体颗粒的表面区域中锌原子数和硅原子数的比率，该表面区域包括荧光体颗粒表面及其附近，并且β值是荧光体颗粒的整体中锌原子数和硅原子数的比率。
2.权利要求1的锰活化的硅酸锌荧光体，其中α值是通过使用AlKαX射线辐射的X射线光电子光谱来获得，并且β值是通过感应耦合等离子原子发射光谱来获得。
3.权利要求2的锰活化的硅酸锌荧光体，其中该表面区域是从表面至多4nm深度的区域。
4.权利要求3的锰活化的硅酸锌荧光体，其中β-α≤0.3。
5.权利要求4的锰活化的硅酸锌荧光体，其中β≤2.0。
6.一种包含绿色荧光体的气体放电显示设备，其中该绿色荧光体包含许多荧光体颗粒，至少一些荧光体颗粒是锰活化的硅酸锌颗粒，和0＜β-α≤0.5和1.7≤β，其中α值是每一个锰活化的硅酸锌荧光体颗粒的表面区域中锌原子数和硅原子数的比率，该表面区域包括锰活化的硅酸锌荧光体颗粒的表面和其附近，并且β值是锰活化硅酸锌荧光体颗粒的整体中锌原子数和硅原子数的比率。
全文摘要
一种根据本发明的锰活化的硅酸锌荧光体符合0＜β－α≤0.5和1.7≤β，此处α值是荧光体颗粒的表面区域中锌原子数和硅原子数的比率，该表面区域包括荧光体颗粒表面及其附近，并且β值是荧光体颗粒的整体中锌原子数和硅原子数的比率。
文档编号C09K11/57GK1702142SQ20051007595
公开日2005年11月30日 申请日期2005年5月26日 优先权日2004年5月26日
发明者长崎纯久, 白石诚吾, 坂井全弘 申请人:松下电器产业株式会社