沸石材料在从液体料流中去除汞(+2)离子中的用图_3

文档序号:9400617阅读:来源:国知局
g沸石/lg NH4N03,提供沸石的铵形式以用于测试。实施例4,UZM-4(2. 11)
[0047] 硅铝酸盐溶液通过借助高速顶部搅拌器合并35.35g A1(0H)3(26.9% A1)和 551.93g ETMA0H(20%aq.)而制备。在 25 分钟搅拌之后,加入 262.72g Ludox AS-40(胶 体二氧化硅,40% Si02),得到半透明溶液,然后任其再混合40分钟。然后,将硅铝酸盐反应 混合物在l〇〇°C下陈化2天以形成澄清溶液。然后,将该Si/Al = 4. 83溶液的313. 70g部 分与另外的150. 41g ETMA0H(20%aq.)合并,并在顶部搅拌下混合20分钟。在连续的顶 部搅拌下,通过一次倾倒加入5.33g KC1溶解于25g H20中的溶液,得到澄清溶液。在再均 化45分钟之后,通过旋转蒸发去除过量水至氏0/^1 = 10。将透明凝胶密封于高压釜中并 在100°C下静态蒸煮12天。产物通过离心分离、用去离子水洗涤且在室温下干燥。产物通 过粉末x-射线衍射鉴定为UZM-4。通过ICP分析,得到Si/Al = 2. 11。一部分固体通过在 75°C下三阶段NH4N03交换1. 5小时而铵交换,目标为在8重量% NH4N03交换溶液中lg沸石 /lg NH4N03,提供沸石的铵形式以用于测试。
[0048]实施例 5, UZM-5
[0049]在 4 升烧杯中,将 244. 3 克 A1 (0H)3(26. 9 % A1)溶解于 3133. 2g TEA0H(35 % ) 中,同时用机械混合器混合15分钟,并加入19升(5加仑)反应器的调配槽中。然后,将 3023. 0g Ludox AS-40胶体二氧化硅(40% Si02)加入TEA0H-A1溶液中,将反应搅拌30分 钟,然后加入6000g去离子水。将反应混合物栗入19升(5加仑)反应器中,并在搅拌下在 95°C下加热24小时。然后,将所得硅铝酸盐溶液冷却至80°C,并转移至调配槽中。单独地, 将 50. 31g Na0H(99% )和 230. 24g TMA0H*5H20(50% TMA0H 固体)溶解于 1318 克去离子 水中。然后,将该TMA0H - NaOH溶液快速加入TEA-Al-Si溶液中,并在调配槽中搅拌10分 钟。然后,将反应混合物转移至19升(5加仑)反应器中并在125°C下且同时在150rpm下 搅拌而蒸煮145小时。最终产物通过过滤分离、用去离子水洗涤且在100°C下干燥。产物 通过粉末x-射线衍射鉴定为UZM-5。元素分析显示出Si/Al比为5. 69。UZM-5使用如下 程序煅烧:在流动的干N2中等变升温1°C /min至350°C,保持1小时,等变升温1°C /min至 525°C,保持1小时,将气氛转换为流动的干空气,保持5小时,恢复至室温。煅烧的材料使 用100g UZM-5、100g NH4N03、1000g去离子水,在75°C下搅拌3小时而离子交换,进行3次。 沸石的铵形式用于测试。
[0050]实施例 6, UZM-10
[0051] 硅铝酸盐溶液通过首先混合16. 4g三仲丁醇铝(95% )与168. 08g四乙基氢氧 化铵(35% )而制备。在剧烈搅拌下,直接加入3. 76g四甲基氯化铵(97% )。然后,加入 100. 〇g胶体二氧化硅Ludox AS-40(40% Si02)。将反应混合物用高速机械搅拌器均化1小 时,加入85g去离子水。然后,将混合物转移至特氟隆瓶(置于95°C烘箱中18小时)。将 一部分所得硅铝酸盐溶液175. 05g置于高速机械搅拌器下。在连续搅拌下,逐滴加入1. 24g 氯化钾溶解于4. 2g去离子水中的溶液。将反应混合物均化1小时。然后,将反应混合物分 配至几个衬有特氟隆的高压釜中并在各种温度和时间下在自生压力下静态蒸煮。固体产物 通过离心回收、用去离子水洗涤且在95°C下干燥。在135°C下蒸煮4天的来自高压釜的产 物通过粉末x-射线衍射鉴定为UZM-10。元素分析显示出产物包括如下摩尔比:Si/Al = 6. 13, K/A1 = 0. 31,C/N = 5. 76, N/A1 = 0. 87。该产物在流动空气下在600°下煅烧4小 时。该煅烧的产物1.23g用1M见1以03在75°下而离子交换两次,进行1小时。提供沸石 的铵形式以用于测试。
[0052]实施例7, UZM-9
[0053] 硅铝酸盐反应混合物通过在剧烈搅拌下将530g A1 (0H) 3加入4477g TEA0H(35%)、2697g 去离子水和 4324g DEDMA0H(20%)中而制备。然后加入 3302g Hi-Sil 250(88%)二氧化硅。然后,制备含有溶解于1000g蒸馏水中的547. 98g TMA0H*5H20和 120. 91g NaOH的溶液,并将其在混合下缓慢加入硅铝酸盐调制物中。将混合物借助高速搅 拌器均化60分钟。然后,加入314g UZM-9晶种。将该混合物在19升(5加仑)搅拌反应 器中在105°C下结晶10天。固体产物通过过滤分离、用去离子水洗涤且在95°C下干燥。产 物通过粉末x-射线衍射鉴定为UZM-9。UZM-9产物的组成显示出通过元素分析确定的如下 摩尔比:Si/Al = 5. 19,Na/Al = 0. 34,N/A1 = 0. 66。一部分产物在空气流下在600°下煅 烧6小时。煅烧的UZM-9用1M见1以03在75°下而离子交换1. 5小时。将浆料过滤,固体用 去离子水洗涤。该程序重复3次。NH4-UZM-9的最终组成为Si/Al = 5. 5,Na/Al = 0. 001。 沸石的铵形式用于测试。
[0054]实施例 8, UZM-10
[0055] 硅铝酸盐溶液通过首先混合13. 88g异丙醇铝(98% )与420. 24g四乙基氢氧化铵 (35% )而制备。在剧烈搅拌下,直接加入7. 52g四甲基氯化铵(97% )。然后,加入200. 0g 胶体二氧化硅Ludox AS-40(40%Si02)。将反应混合物用高速机械搅拌器均化1小时。然 后,将混合物转移至特氟隆瓶(置于l〇〇°C烘箱中18小时)。将一部分所得硅铝酸盐溶液 128. 33g置于高速机械搅拌器下。在连续搅拌下,逐滴加入0. 50g氯化钾溶解于3. 0g去离 子水中的溶液。将反应混合物均化1小时。然后,将反应混合物分配至几个衬有特氟隆的 高压釜(在125°C下在自生压力下静态蒸煮)。固体产物通过离心回收、用去离子水洗涤且 在95°C下干燥。来自5天蒸煮的产物通过粉末x-射线衍射鉴定为UZM-10。元素分析显示 出产物包括如下摩尔比:Si/Al = 7. 11,K/A1 = 0? 34, C/N = 6. 21,N/A1 = 1. 22。该产物 在流动空气下在550°下煅烧6小时。然后,0.63g煅烧的材料用说见1以03在75°下而离 子交换两次,进行1小时。沸石的铵形式用于测试。
[0056] 实施例 9, UZM-12
[0057] 硅铝酸盐溶液通过在19升(5加仑)调配槽中将734. 4g A1 (0sec_Bu)3(97% )溶 解于5840.3g TEA0H(35%)而制备。向其中加入3473.3g胶体二氧化硅(Ludox AS-40, 40% Si02)。将反应混合物在调配槽中搅拌20分钟,然后将其转移至19升(5加仑)反应 器中。使反应混合物在两小时内达到98°C的温度,然后在该温度下蒸煮18小时。然后,将 所得硅铝酸盐溶液冷却至50°C,并转移回调配槽中。单独地,溶液通过将1047. 5g溴化己 烷双胺溶解于2000g去离子水中而制备。另一溶液通过将344. lg KBr溶解于558. 9g去离 子水中而制备。将溴化己烷双胺和溴化钾溶液合并以形成单一溶液。在剧烈搅拌下在调配 槽中将该合并的溶液加入硅铝酸盐溶液中,并在加入后进一步均化30分钟。然后,将反应 混合物转移回19升(5加仑)反应器中,在那里将其在两小时内加热至125°C并在该温度 下蒸煮76小时。产物通过离心分离且用去离子水洗涤。产物通过粉末x-射线衍射鉴定为 UZM-12。将一部分产物在流动的干空气中以如下的温度分布煅烧:使材料以1°C /min等变 升温至350°C,在350°C下保持1小时,进一步以1°C /min等变升温至550°C,保持5小时, 然后使材料冷却至100°C。将一部分煅烧的材料使用为10重量%各沸石和NH 4N03的溶液 而离子交换4次,每次在70°C下搅拌悬浮液3小时。元素分析显示出组成包括如下摩尔比: Si/Al = 6. 31和K/A1 = 0.
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