一种超细铀金属粉制备装置与工艺的制作方法
【专利摘要】本发明公开了一种超细铀金属粉制备装置与工艺，涉及一种超细铀金属粉的粉末制造技术，基于UF6+6Na→U+6NaF的化学反应和化学气相沉积原理，通过向反应产物中通入冷却气体，快速冷却产物蒸汽的方式阻止反应生成的铀金属晶粒团聚，获得超细铀金属粉和氟化钠的固体混合物，再利用空气分离原理分离铀金属粉和氟化钠，得到纯铀金属粉。本发明的积极效果是：简化了传统的铀金属粉制造UF6—UF4—铀金属—铀金属粉的多步骤转化工艺。
【专利说明】一种超细铀金属粉制备装置与工艺
【技术领域】
[0001]本发明涉及粉末制造工艺的【技术领域】，具体涉及一种超细铀金属粉制备装置与工艺，用于实现超细铀金属粉制备。
【背景技术】
[0002]铀金属粉是先进核燃料氮化铀制造的关键原材料，也是聚变核材料氚优良的吸附剂和储存材料。
[0003]传统铀金属粉的制造工艺主要包括四种:(I)机械磨粉；(2)低温磨粉；(3)氢化一脱氢；(4)雾化法。机械磨粉法是美国研究试验堆低浓化实验项目中阿贡国家实验室使用的方法，原理简单粗暴，即用切割或磨削压制的设备直接将铀金属加工成铀粉，由于铀金属的硬度较高、化学性质活泼，所以这种采用机械加工的方法生产铀金属粉技术难度很高，很难得到很细的铀金属颗粒，一般只能生产I毫米左右量级的铀粉。优点是低设备成本、操作简单、快速设备工艺，缺点是粉末尺寸偏高，也容易引入杂质。低温磨粉是在材料塑性脆性转变温度下，使材料充分变脆至可以将大块金属磨削粉化，缺点与机械磨粉类似，但可以得到更小尺寸的铀金属粉末。氢化一脱氢法是传统的可制得高性能铀粉的方法，其原理是H2与U反应生成UH3, UH3在脱氢还原为U，反复上述过程，在此过程中完成铀金属的粉化，被充分活化的铀粉的平均粒度约为10?50 μ m。氢化一脱氢法的优点是粉末质量很好，缺点是经济性差、产量很低、生成的粉末尺寸和安全问题都与热氢的反应性和沾污有关，因此不适合于燃料制造工业生产。雾化法是目前工业规模制造金属粉的主流方法，基本原理是用一高速气流/液流将液态金属流粉碎成小液滴并凝固成粉末的过程。其核心是控制气体/液体对金属液流的作用过程，使流体的动能最大限度的转化为新生粉末表面能。雾化法可以得到高质量的粉末，但铀的雾化法研究较少，主要是其密度高、熔点高、化学性质活泼。韩国原子能研究所JAE HO YANG等在研制氮化铀燃料过程中，使用的铀金属粉采用离心雾化法工艺，该方法原理为用自熔铀电极为原料，边熔边滴边雾化的方法，雾化过程发生在兼做电极的高速旋转坩埚的离心散射上。对于金属铀的雾化法来说其缺点是，常规设计的雾化工艺需要把金属铀加热至很高温度约1200°C为液体，再用高压惰性气体将其冲击为小的液体颗粒，能耗和气体浪费严重。
[0004]在这些传统铀金属粉制造工艺中，都使用金属铀作为主原材料，按照当前低富集度铀化工工艺，铀金属粉的获得需要经过UF6—UF4—U— U粉三步转化，流程长而效率低。
[0005]本发明介绍了一种UF6直接还原制备铀金属粉的粉末制造技术，基于UF6+Na——U+6NaF的反应原理，结合化学沉积法特点，设计直接还原工艺的试验装置系统，通过快速冷却反应气体的方式阻止化学反应生成的铀金属晶粒团聚，可得到高质量铀金属粉。
【发明内容】
[0006]本发明的目的在于提出一种超细铀金属粉末制造装置和工艺，用于实现超细铀金属粉制备。
[0007]本发明采取以下技术方案:一种超细铀金属粉制备装置，其特征在于包括以下几部分:钠池、雾化系统、反应炉、冷凝塔、六氟化铀罐、惰性气体罐、缓冲容器、尾气吸收装置、空气分离系统；六氟化铀罐通过阀门与缓冲容器连接；惰性气体罐通过阀门与缓冲容器连接；缓冲容器通过阀门与钠池连接；缓冲容器通过阀门与反应炉顶部连接；钠池通过阀门与雾化系统连接；雾化系统与反应炉顶部连接；反应炉底部通过阀门与冷凝塔连接；冷凝塔通过阀门与尾气吸收装置连接；冷凝塔通过阀门与缓冲容器连接；反应炉底部通过阀门与空气分离系统连接。
[0008]本发明另外提供一种超细铀金属粉制备工艺，其工艺特征在于包括以下步骤:
[0009]步骤(I)、采用液态钠金属为还原剂，将液态钠金属雾化后高温下与UF6气体直接接触，反应生成氟化钠盐和铀蒸气；
[0010]步骤(2)、快速向反应产物中通入惰性气体，使铀蒸气迅速冷却，获得铀金属粉和氟化钠的固体混合物；
[0011]步骤(3)、利用空气分离技术分离铀金属粉和氟化钠粉，获得纯铀金属粉。
[0012]进一步的，步骤(I)中液态钠金属的雾化方式，采用超声波雾化的方法。
[0013]进一步的，步骤(I)中液态钠金属雾化后与UF6气体直接接触的温度控制在1000。。?1200。。。
[0014]进一步的，步骤(2)中快速向反应产物中通入的冷却气体为氩气。
[0015]进一步的,步骤(3)中空气分离技术中载气为氩气或氮气。
[0016]本发明与现有技术相比的优点在于:
[0017](I)、本发明获得超细铀金属粉的化工流程短；
[0018](2)、本发明获得的铀金属粉颗粒度小，化学活性好。
【专利附图】
【附图说明】
[0019]图1为本发明的制备装置示意图。
【具体实施方式】
[0020]下面结合附图和具体实施例进一步说明本发明。
[0021]如图1所示，一种超细铀金属粉制备装置，包括以下几部分:钠池、雾化系统、反应炉、冷凝塔、六氟化铀罐、惰性气体罐、缓冲容器、尾气吸收装置、空气分离系统；六氟化铀罐通过阀门与缓冲容器连接；惰性气体罐通过阀门与缓冲容器连接；缓冲容器通过阀门与钠池连接；缓冲容器通过阀门与反应炉顶部连接；钠池通过阀门与雾化系统连接；雾化系统与反应炉顶部连接；反应炉底部通过阀门与冷凝塔连接；冷凝塔通过阀门与尾气吸收装置连接；冷凝塔通过阀门与缓冲容器连接；反应炉底部通过阀门与空气分离系统连接。
[0022]在设计的工艺系统中，反应炉内分为三区:雾化段、反应段、冷却段，各区主要区别在于温度不同。本发明的工作过程为:
[0023](I)将反应炉内空气置换为惰性氩气；
[0024](2)向反应炉内充入六氟化铀气体；
[0025](3)液钠通过反应炉顶部的雾化系统进入炉体；
[0026](4)发生化学反应；
[0027](5)快速充入氩气冷却铀颗粒；
[0028](6)过量六氟化铀气体和惰性气体的回收；
[0029](7)氮气分离铀金属粉与氟化钠盐。
[0030]由六氟化铀直接还原制备金属铀的途径主要有金属钙、镁、钠三种还原方式。由于钠具有相对较低的熔点，且钠冷快堆的深入研究使得液态钠工艺也最成熟，因此本发明基于UF6+Na——U+6NaF的反应原理，选择了液态钠作为还原剂研究对象。美国OAK RIDGE国家实验室的C.D.Scott等利用小密封罐，研究间歇式金属钠高温下直接还原六氟化铀技术，得到了整块铀金属锭，铀金属回收率为93.5%。
[0031]化学气相沉积制粉是通过某种形式的能量输入，使气相物质发生气固相变或气相化学反应，生成金属或陶瓷粉体。在化学气相沉积制粉理论设计的反应路径中，金属颗粒的生成过程主要包括四个步骤:
[0032]a)化学反应；
[0033]b)均相形核；
[0034]温度越高，过饱和度越大，则临界晶核尺寸越小，晶核形成能越低，对晶体生成越有利。
[0035]c)晶粒生长
[0036]均相晶核形成之后，稳定存在的晶核便开始晶粒生长过程。小晶粒通过对气相产物分子的吸附或重构，使自身不断长大；
[0037]d)团聚
[0038]气相中形成的单体核、分子簇和初级粒子在布朗运动作用下发生碰撞，凝并聚结为最终颗粒，这就是颗粒的凝并生长机制。这种生长机制几乎在所有超微颗粒制备中都普遍存在，它是颗粒生长的主体，这一过程也被称为团聚。对于超微粉末，团聚是一个普遍存在并不容忽视的问题，在实际使用超微粉末时，如果不能有效地解决团聚问题，则粉末就可能失去其特有的性质。
[0039]对于化学沉积反应来说，a、b、c三步骤一般在极短时间内完成，而团聚则慢的多，而团聚恰恰是造成化学反应产物生成颗粒过大的原因。因此，预得到粉末颗粒度小的铀金属粉，其关键技术在于阻止铀金属颗粒的团聚。阻止团聚通常有两条技术途径:快速冷却和加入表面活性物质。快速冷却反应生成的铀颗粒是最简单可行途径，本发明也选择这一办法阻止铀颗粒团聚。
[0040]超声雾化法是利用高速气流波切击金属液流而使金属液流碎化成细滴,通常可小于30μπι。目前市场上已经出现成熟的耐高温超声波雾化器，最高温度超过500°C，用于液态钠雾化，工艺简单，效率很高。本发明中将液钠超声雾化用来增大金属钠与六氟化铀气体的接触面积。
[0041]本发明中，反应炉从上向下可分为三段，雾化段、反应段和冷却段。雾化段温度较低，雾化段内液态钠金属呈雾化态；反应段温度最高，达到液态钠雾化颗粒与六氟化铀气体的反应温度，实现快速化学反应；冷却段温度最低，在低温惰性气体载带下，铀蒸汽晶粒在冷却段实现快速冷却。
[0042]冷凝塔实现未反应完全的六氟化铀气体的冷凝固化回收。
[0043]缓冲容器用于控制进入钠池和反应炉的六氟化铀气体和惰性气体数量。
[0044]空气分离系统利用铀金属粉与氟化钠粉密度差异大特点，通过载气载带分离。
[0045]本发明未详细阐述部分属于本领域技术人员的公知技术。
【权利要求】
1.一种超细铀金属粉制备装置，其特征在于包括以下几部分:钠池、雾化系统、反应炉、冷凝塔、六氟化铀罐、惰性气体罐、缓冲容器、尾气吸收装置、空气分离系统；六氟化铀罐通过阀门与缓冲容器连接；惰性气体罐通过阀门与缓冲容器连接；缓冲容器通过阀门与钠池连接；缓冲容器通过阀门与反应炉顶部连接；钠池通过阀门与雾化系统连接；雾化系统与反应炉顶部连接；反应炉底部通过阀门与冷凝塔连接；冷凝塔通过阀门与尾气吸收装置连接；冷凝塔通过阀门与缓冲容器连接；反应炉底部通过阀门与空气分离系统连接。
2.一种超细铀金属粉制备工艺，其特征在于包括以下步骤: 步骤(1)、采用液态钠金属为还原剂，将液态钠金属雾化后高温下与现6气体直接接触，反应生成氟化钠盐和铀蒸气； 步骤(2)、快速向反应产物中通入惰性气体，使铀蒸气迅速冷却，获得铀金属粉和氟化钠的固体混合物； 步骤(3)、利用空气分离技术分离铀金属粉和氟化钠粉，获得纯铀金属粉。
3.根据权利要求2所述的制备工艺，其特征在于:步骤(1)中液态钠金属的雾化方式，采用超声波雾化的方法。
4.根据权利要求2所述的制备工艺，其特征在于:步骤(1)中液态钠金属雾化后与UF6气体直接接触的温度控制在1000°C?1200°C。
5.根据权利要求2所述的制备工艺，其特征在于:步骤(2)中快速向反应产物中通入的冷却气体为IS气。
6.根据权利要求2所述的制备工艺，其特征在于:步骤(3)中空气分离技术中载气为IS气或氮气。
【文档编号】B22F9/28GK104400006SQ201410783898
【公开日】2015年3月11日 申请日期:2014年12月16日 优先权日:2014年12月16日
【发明者】梅华平, 韩骞, 陈建伟, 吴庆生, 黄群英 申请人:中国科学院合肥物质科学研究院