用于锝-99m的回旋加速器生产的方法、系统和装置与流程

技术领域

本发明涉及用于生产锝-99m的方法、系统和装置。本发明更特别涉及由钼-100使用加速器(例如回旋加速器)生产锝-99m。

背景技术：

锝-99m，在下文被称作Tc-99m，是核医学诊断程序中最广泛使用的放射性示踪剂之一。Tc-99m发射容易被检测到的140keVγ射线，并具有仅大约6小时的半衰期，由此限制了患者在放射下的暴露。根据核医学程序的类型，Tc-99m结合到所选药物上，其将Tc-99m运送至其所需位置，然后通过放射设备成像。常见的核医学诊断程序包括将Tc-99m标记到用于肝、脾和骨髓成像的硫胶体、用于肺扫描的大颗粒凝集白蛋白、用于骨扫描的膦酸盐、用于肝胆系统成像的亚氨基二乙酸、用于肾扫描和脑扫描的葡庚糖酸盐、用于脑扫描和肾扫描的二亚乙基三胺五乙酸(DPTA)、用于肾皮质扫描的二巯基琥珀酸(DMSA)、用于心血池扫描的红血细胞、用于心肌灌注成像、心脏心室造影术的甲氧基异丁基异腈(MIBI)和用于受损心脏中的钙沉着的成像的焦磷酸盐上。Tc-99m也非常可用于检测各种形式的癌症，例如通过首先注入Tc-99m标记的硫胶体、然后注入Tc-99m标记的异硫蓝(isosulfan blue)染料来识别前哨淋巴结，即淋巴结引流癌变部位，例如乳腺癌或恶性黑素瘤。免疫闪烁照相法特别可用于检测难发现的癌并基于将Tc-99m标记到对所选癌细胞特异性的单克隆抗体上、注入标记的单克隆抗体，然后用放射设备扫描对象身体。

用于核医学的Tc-99m的全球供应量目前主要在核反应堆中生产。首先，在全世界的数个核反应堆中通过浓缩铀的裂变产生Tc-99m的母体核素，钼-99(在下文被称作Mo-99)。Mo-99具有66小时的相对较长半衰期，这使其能在全世界范围内运输到医疗中心。Mo-99以使用柱色谱法的Mo-99/Tc-99m发生器形式分布以从衰变的Mo-99中提取和回收Tc-99m。色谱柱载有酸性氧化铝(Al2O3)，向其中加入钼酸根MoO4^2-形式的Mo-99。随着Mo-99衰变，其形成高锝酸根TcO4^-，高锝酸根由于其单电荷而较弱结合在发生器内的氧化铝柱上。生理盐水溶液推过固定的Mo-99柱将可溶的Tc-99m洗脱，以产生含有高锝酸盐(以钠作为抗衡阳离子)形式的Tc-99m的盐水溶液。然后将该高锝酸钠溶液以适当浓度添加到待使用的器官特异性的药物“试剂盒”中，或对于只需要[Tc-99m]O4^-作为主要放射性药物的特定程序而言，高锝酸钠可以在没有药物标记的情况下直接使用。

基于裂变生产Tc-99m的问题在于生产Mo-99全球供应量的几个核反应堆接近它们的寿命终点。Mo-99全球供应量的几乎2/3目前来自两个反应堆：(i)在加拿大安大略省的Chalk River Laboratories的National Research Universal Reactor，和(ii)在荷兰的Petten核反应堆。这两个设施在2009-2010年都长时间停工，这导致用于医疗设施的Mo-99的严重的持续性的全球供应短缺。尽管这两个设施目前再次工作，但仍然非常关心Mo-99的可靠的长期供应。

医用回旋加速器已知可以由Mo-100生产用于研究用途的少量Tc-99m。最近证实，当用于核医学成像时，在回旋加速器中制成的Tc-99m与核Tc-99m相当(Guerin等人,2010,Cyclotron production of^99mcTc:An approach to the medical isotope crisis.J.Nucl.Med.51(4):13N-16N)。但是，报道了Mo-100转化成Tc-99m的许多研究的分析显示在转化效率、γ射线生成和纯度方面的显著差异(Challan等人,2007,Thin target yields and Empire-II predictions in the accelerator production of technetium-99m.J.Nucl.Rad.Phys.2:1-；Takacs等人,2003,Evaluation of proton induced reactions on¹⁰⁰Mo:New cross sections for production of^99mTc and⁹⁹Mo.J.Radioanal.Nucl.Chem.257:195-201；Lebeda等人,2012,New measurement of excitation functions for(p,x)reactions on ^natMo with special regard to the formation of ^95mTc,^96m+gTc,^99mTc and ⁹⁹Mo.Appl.Radiat.Isot.68(12):2355-2365；Scholten等人,1999,Excitation functions for the cyclotron production of^99mTc and ⁹⁹Mo.Appl.Radiat.Isot.51:69-80)。

技术实现要素：

本发明的示例性实施方案涉及由钼-100(Mo-100)用加速器(例如回旋加速器)通过质子辐照生产锝-99m(Tc-99m)的方法。一些示例性实施方案涉及用于实施本发明的方法的系统。一些示例性实施方案涉及包含本发明的系统的装置。

附图说明

联系附图描述本发明，其中：

图1是概括本发明的一种示例性方法的示意性流程图；

图2是根据本发明的一个实施方案的示例性细长靶板的平面图；

图3(a)是来自图2的示例性靶板的横截面侧视图，图3(b)是横截面端视图；

图4是用于在其内安装图2-3中所示的示例性靶板的示例性靶舱(target capsule)装置的透视图；

图5是图4的靶舱装置顶部的局部视图；

图6是来自图5的靶舱装置的横截面侧视图；

图7是示例性靶拾取装置的透视图，其带有与图4-6中的靶舱组合装置接合的推杆部件；

图8是来自图7的与推杆部件接合的靶拾取装置的横截面侧视图；

图9是与图12-14中所示的靶站装置接合和协作的示例性接收室装置的透视图；

图10是图9中所示的接收室装置的侧视图；

图11是图9中所示的接收室装置的顶视图；

图12是示例性靶站装置的透视图，所述靶站装置用于接收与图4-6中所示的靶舱装置接合的图7-8中所示的靶拾取装置；

图13是图12中所示的靶站装置的侧视图；

图14是图12中所示的靶站装置的顶视图；

图15(a)是根据本发明的一个实施方案的示例性圆形靶板的平面图，15(b)是顶视图，且图15(c)是来自15(a)的示例性圆形靶板的横截面侧视图；

图16是用于将圆形靶盘安装在其内的示例性靶舱装置的透视图；

图17是图16中所示的靶舱装置的端视图；

图18是图16中所示的靶舱装置的横截面侧视图；

图19是与推杆部件接合的示例性靶拾取装置的透视图；

图20是来自图19的靶拾取装置的横截面侧视图；

图21是与图24-27中所示的靶站装置接合和协作的示例性接收室装置的透视图；

图22是图21中所示的接收室装置的侧视图；

图23是图21中所示的接收室装置的顶视图；

图24是示例性靶站装置的透视图，所述靶站装置用于接收与图16-18中所示的靶舱装置接合的图19中所示的靶拾取装置；

图25是图24中所示的靶站装置的顶视图；

图26是图24中所示的靶站装置的横截面顶视图，示例性的靶室装置在非荷载位置传送到靶外壳中；

图27是图24中所示的靶站装置的横截面顶视图，其中示例性的靶室装置已移至荷载位置；

图28是以分离模式显示的示例性增压站的透视图；且

图29是以接合模式显示的来自图28的示例性增压站的透视图。

具体实施方式

本发明的一个示例性实施方案涉及通过利用加速器(例如回旋加速器)产生的质子束低能质子辐射Mo-100来生产Tc-99m的方法。适用于本发明的方法的质子能量为大约10MeV至大约30MeV入射在靶上。概括一种示例性方法的流程图显示在图1中。该方法通常遵循下述步骤：

1)加工浓缩的Mo-100金属粉末的供料，以产生具有小于大约10微米的一致粒度的Mo-100粉末。

2)通过电化学和/或电泳沉积在包含过渡金属的靶板上沉积加工过的Mo-100粉末的涂层。

3)将涂布的靶板在惰性气氛中在大约1200℃至大约2000℃的温度下烧结大约2小时至大约10小时。

4)将烧结靶板牢固地嵌入靶托中。与烧结靶板啮合在一起的靶托在本文中被称作靶舱组合件。

5)将靶舱组合件安装到接收室装置中，其中通过靶拾取装置接合靶舱组合件。靶拾取与靶传输驱动装置协作将靶舱组合件送入与回旋加速器接合的靶站装置。

6)在基本无氧的气氛中，用加速器生成的质子照射烧结靶板。

7)借助传输驱动装置，使靶舱组合件离开靶站并将靶舱组合件转入接收室装置以从质子照射过的靶板中分离和回收钼酸根离子和高锝酸根离子。

8)将高锝酸根离子与钼酸根离子分离，提纯并进一步加工高锝酸根离子。这些步骤在精确受控的环境条件下进行以使高锝酸根离子的损失最小化。

9)回收和提纯钼酸根离子以使它们适合再用于涂布靶板。

以前使用加速器由Mo-100生产Tc-99m是致力于生产少量产品，它们足够研究使用，并足够用于与使用核反应堆由Mo-99制成的标准Tc-99m比较由此制成的Tc-99m在医学诊断成像中的功能性。市售浓缩Mo-100金属粉末通常包含粒度从小于1微米到大于1毫米的混合物。因此，使用这样的粉末涂布靶背衬盘或背衬板造成Mo-100在板表面上的不均匀分布和不等的Mo-100沉积厚度。这样的变化性导致用质子束照射过程中的靶板故障、降低的钼原子转化成锝原子的转化效率和不可预测的高锝酸根离子产量。相应地，常见做法是在大约25,000N至大约100,000N的压力下将商业级Mo-100粉末压成具有6.0至9.5毫米直径的丸粒。然后在氢气氛中在800℃至900℃的温度下将该Mo-100丸粒还原。通常通过压制或通过电弧熔化或电子束熔化将Mo-100以商业级Mo-100粉末或烧结Mo-100丸粒的形式安装到靶背衬盘上。该熔融方法通常使用以各种扫描模式和聚焦模式施加的40mA至70mA的电流。因此，使用这样的粉末和/或丸粒涂布靶板造成Mo-100在板表面上的不均匀分布和不等的Mo-100沉积厚度。这样的变化性导致：(i)用质子束照射过程中的靶板故障，(ii)降低的钼原子转化成锝原子的转化效率和(iii)不可预测的高锝酸根离子产量。常遇到的其它问题与靶盘本身相关。在回旋加速器中的研究规模的Tc-99m生产中常用的靶包含具有通常大约5-6毫米直径的铜或钽的小薄圆盘。这样的圆盘无法负载足够用于Tc-99m的大规模生产的Mo-100，因为它们在机械上脆弱并在质子辐照下由于相伴生成的极高水平的热而损坏，即碎裂。必须解决许多挑战和问题才能成功地大规模使用回旋加速器基系统由Mo-100生产Tc-99m。需要解决的与钼有关的问题包括克服下述问题：(i)无法通过由水溶液电镀在靶板上沉积Mo-100的厚层，(ii)同位素富集钼以利于生产特定的锝同位素，和(iii)需要浓酸溶液和延长的时间溶解照射过的钼板。为利于使用回旋加速器基系统由Mo-100以商业规模生产Tc-99m而需要解决的挑战包括选择和构造合适的靶背衬板材料:(i)Mo-100在质子辐照之前和之中牢固附着在其上，(ii)不可被质子渗透，(iii)足够机械坚固以承受质子辐照过程中的加热，(iv)足够薄以使Mo-100能在辐照过程中散热和/或冷却，和(iv)化学惰性，即不会化学污染或以其它方式干扰被照射的Mo-100的溶解。

相应地，本发明的一些示例性实施方案涉及将商业Mo-100粉末精制成小于10微米的均匀粒子的方法、用于在其上安装精制的Mo-100粒子的机械坚固的靶板、和用于将精制的Mo-100粒子安装到靶板上电泳法。

根据一个方面，首先在包含大约3％至大约40％过氧化氢(H2O2)的溶液中氧化商业级Mo-100金属粉末。H2O2的特别合适的浓度为约30％。然后将Mo-100和H2O2的混合物加热到大约40℃至大约50℃，以使残留H2O2变性，然后干燥以回收固体氧化钼。使用三阶段加热法将固体氧化钼转化回Mo-100金属。在第一阶段中，将干燥的氧化钼在包含约2％氢的氩气混合物环境中在约400℃下加热大约30分钟以便形成MoO3。在400℃下30分钟后，然后在该方法的第二阶段中将温度升至大约700℃大约30分钟以促进MoO3还原成MoO2。然后在该方法的第三阶段中将温度进一步升至大约1100℃大约30分钟以将MoO2还原成Mo-100金属。由于MoO2在1500℃下升华，重要的是在第三阶段过程中使温度保持在大约1100℃至大约1455℃、大约1100℃至大约1400℃、大约1100℃至大约1350℃、大约1100℃至大约1300℃、大约1100℃至大约1250℃、大约1100℃至大约1200℃的范围内。重要的是将该方法的第一阶段过程中的大气氢含量限制在小于大约5％、大约4％、大约3％和优选大约2％或更小，以控制MoO3还原成MoO2的速率。由于MoO2还原成Mo-100是吸热反应，在该方法的第三阶段中使用高氢气氛或纯氢气氛是合适的。通过这种三阶段法制成的加工过的Mo-100粉末以小于10微米的一致粒度为特征。

本发明的这一实施方案的另一方面涉及用具有小于10微米的均匀粒度的精制Mo-100粉末涂布靶背衬板的电泳法。将精制的Mo-100粉末悬浮在合适的极性有机溶剂(例如无水硝基甲烷、硝基烷、异丙醇等)和合适的粘合剂(例如玉米蛋白)中，然后在选自大约15℃至大约30℃的环境温度下剧烈搅拌。

然后将包含过渡金属的阴极和包含导电金属(例如铜)的阳极浸到该悬浮液中。横跨阳极和阴极施加大约150V至大约5000V、大约200V至大约4000V、大约250V至大约3000V、大约300V至大约2500V、大约400V至大约2000V、大约500V至大约1500V的电势大约2分钟至大约30分钟的持续时间，以使Mo-100和粘合剂沉积到阴极上。横跨阳极和阴极施加的特别合适的电势是大约1200V。然后从该混合物中取出涂布的阴极并通过在由以氩气为例的惰性气体提供的无氧的气氛中在大约1500℃至大约2000℃、大约1300℃至约1900℃、约1400℃至大约1800℃、大约1400℃至大约1700℃的温度下加热2-7小时、2-6小时、4-5小时而烧结。我们已经发现，这种方法能在靶背衬板(在本文中也称作“靶板”)上沉积密度为可能理论密度的大约85％的钼金属层。

这一实施方案的另一方面涉及可在其上安装Mo-100的靶板。靶板构造适合被送达的质子照射：(i)具有或没有从延伸出的束线，或(ii)在不使用束线的自屏蔽回旋加速器室中。靶板的宽度足以接收用回旋加速器产生的质子能量的整个束点，即使相对于入射束以大约7o至大约90o的所选角度传送至靶板。通常在回旋加速器束线中生成的束点校直为大约15毫米直径。通常与蛋白质束线呈一定角度放置Mo-100涂布的靶板，在这种情况下，靶板上被照射的表面积是大约10毫米至大约15毫米×大约20毫米至大约80毫米的细长点。在不使用束线的自屏蔽回旋加速器中，用于安装靶板的空间通常为大约30cm×30cm×30cm至大约30cm×30cm×80cm。相应地，为了大规模生产Tc-99m，希望提供可用在(i)使用束线的回旋加速器，例如Advanced Cyclotron Systems Inc.(ACSI,Richmond,BC,CA)、Best Cyclotron Systems Inc.(Springfield,VA,USA)、IBA Industrial(Louvain-la-Neuve,Belgium)制造的TR PET回旋加速器，和(ii)不使用束线的自屏蔽回旋加速器中的靶板，例如回旋加速器系统(GE和PETtrace是General Electric Company,Schenectady,NY,USA的注册商标)。示例性的靶板可以是被质子束相对于靶盘以90°照射的圆盘，或被与靶板呈小于90o角传送的质子束照射的细长板。

但是，在Mo-100的质子辐照过程中出现的一个重要问题是生成过多的热。因此，必须将Mo-100涂布到作为良好导热体并容易散热的靶背衬板上。大多数合适的导热金属的问题在于它们具有相对较低的熔点。因此，已被Mo-100电泳涂布的包含导热金属的靶背衬板在本文中公开的用于提高涂布的Mo-100粉末的密度并使其粘附的烧结过程中存在熔化的危险。钽已知具有非常高的熔点，即大约3000℃和更高。因此，钽看起来可能是用于靶背衬板构造的优选金属衬底。但是，钽的问题在于，这种过渡金属不是非常导热。因此，钽用于靶背衬板要求使靶背衬板保持尽可能薄以通过朝向和围绕靶背衬板背面流动的冷却剂提供一定的冷却，同时要提供足够的厚度以在不破裂或崩解的情况下吸收热并挡住可能已离开Mo-100层的残留质子。因此，我们研究了用于在其上涂布Mo-100的钽靶背衬板的各种设计和构造。一种途径是如图2和3中所例示在钽靶背衬板的背面用机械制造一系列的互连通道。在质子辐照过程中使冷却剂流过这些通道，因此耗散一些生成的热。但是，我们发现，围绕钽靶背衬板的背面提供冷却剂流道损害了背衬板的结构强度，即它们相当挠性并在冷却剂流和质子辐照的应力下会破裂。我们已经令人惊讶地发现，用于使涂布到此类钽靶背衬板上的Mo-100致密化并使其粘附的烧结过程也明显使钽衬底硬化，由此使靶背衬板机械坚固并在质子辐照和冷却剂经由为此提供的通道围绕靶背衬板的背面同时加压循环的过程中极其耐用。我们已经确定，在借助围绕靶背衬板背面的加压冷却剂流使温度保持在等于或低于大约500℃的同时，烧结的Mo-100涂布的含钽靶板在被超过130微安的16.5MeV质子照射时和在被超过300微安的18.5MeV质子照射时坚固且结构稳定。

制造合适的靶所需的Mo-100质量取决于质子束点的尺寸。该靶应至少匹配或超过质子束点尺寸。Mo-100的密度为大约10.2克/立方厘米。相应地，涂布靶板所需的Mo-100质量大致为“Mo-100的密度×靶面积×所需厚度”并针对所用束线的类型(即针对垂直照射或被与靶板呈小于90o角传送的质子束照射)计算。需要指出，质子与靶呈一定角度传送不影响所需的Mo-100质量，因为既然在改变靶与质子束的角度时只延伸出一个束投影轴，涂层的所需厚度以与表面积提高速率相同的速率降低。

表1提供了在回旋加速器常用的三种照射能量下，在用质子束垂直照射下(即与板呈大约90°)，沉积到圆形靶板上的钼的靶厚度的列表。

表1

表2提供了在表1中所列的三种照射能量下，在与靶呈不同角度的质子辐照下，沉积到细长靶板上的钼的靶厚度的列表。

表2

示例性的靶板10显示在图2-3中，并具有相反的两端为圆形的细长形状。图2是示例性靶板10的顶视图。图3(a)是靶板10的横截面侧视图，且图3(b)是靶板10的横截面端视图。当不存在钼时，靶板10的厚度足以挡住最大能量为19MeV的整个质子束。但是，由于在质子辐照过程中生成的高热，在靶板10的下侧提供水通道12以使冷却剂能在靶板10下方循环以耗散过量的热。当用Mo-100涂布时，在使温度保持在大约或低于500℃的同时，在与靶板呈10°角以大约10毫米×大约20毫米的椭圆形束点传送时，该靶板能够耗散300μA的18MeV质子。

这种示例性靶板为大约105毫米长×40毫米宽×1.02毫米厚。阴极，即靶板，可包含任何过渡金属，例如，铜、钴、铁、镍、钯、铑、银、钽、钨、锌和它们的合金。特别合适的是铜、银、铑、钽和锌。要指出，如果使用钽作为靶板材料，则烧结过程也会使钽靶板明显硬化以使其极其耐用，并能够承受由质子辐照带来的断裂应力和/或质子辐照过程中产生的过热和由冷却剂围绕靶板背面流动带来的加压。

在由Mo-100生产Tc-99m的过程中必须解决的另一问题在于防止涂布到靶板上的Mo-100在被质子束照射过程中和之后的氧化。氧化钼在仅几百℃下具有明显的蒸气压，因此在质子辐照过程中暴露在高热和氧下会导致形成氧化钼，以致Mo-100转化成Tc-99m的转化效率降低。

因此，本发明的一些示例性实施方案涉及一种系统，其包含：(i)用于安装和容纳Mo-100涂布的靶板的部件，这些部件在下文中被称作“靶舱组合件”或“靶舱装置”，和(ii)在保持安装在其中的Mo-100涂布的靶板周围的贫氧气氛的同时，用于将靶舱组合件与由回旋加速器生成的质子辐照的源接合和脱开的部件。相应地，本文中公开的系统和部件构造成能通过提供和维持基本无氧的气氛环境来避免Mo-100涂布的靶板在质子辐照过程中暴露在氧下。在辐照过程中和之后可通过施加和维持真空来提供无氧环境。或者，该环境可充满超高纯的惰性气体。

本发明的参照图4-14的下列部分涉及本发明的示例性实施方案和方面的用途——用与靶板呈小于90°的束线形式传送的质子照射Mo-100涂布的靶板。这种束线可获自PET回旋加速器，例如ACSI制造的那些。

一个方面涉及用于在其内安装Mo-100涂布的靶板的靶舱装置。另一方面涉及靶舱拾取装置，其用于远程接合靶舱和用于将舱组合件传送至靶站装置并将其与靶站装置接合。另一方面涉及靶站装置，其包含用于在其内装入组装和接合的靶舱装置和靶拾取装置的真空室。该靶站装置可密封地与来自加速器(如以回旋加速器为例)的质子源接合。

在图4-6中显示了示例性的细长靶舱装置——用于在其内安装细长的Mo-100涂布靶板以用由PET回旋加速器(例如ACSI制造的那些)以小于90°角度传送的质子照射。这种示例性的靶舱装置20包含底靶板架21和带有多个间隔开的钻孔的顶盖板22，内六角螺钉24穿过这些钻孔并可与底靶板架21螺旋接合。细长靶舱装置20具有用于与靶舱拾取装置接合的近端25，和具有用于接收来自合适的加速器(未显示)的质子放射的钻孔26a的远端26。靶舱装置20的远端26还具有用于可密封地接入低温冷却剂流的供料的两个端口26b，所述冷却剂流由通道27引导以接触靶板10并经由在靶板10下表面中提供的通道12在靶板10下方流动(参照图3(a)和(b))。底靶板架21的上表面可以与水平面呈大约5°至大约85°角倾斜。顶盖板22的下表面以与底靶板架21的上表面的匹配角倾斜。将细长靶板10置于卡入在底靶板架21的上表面中为此提供的通道中的O-环28上。O-环28也卡入在顶盖板22的下表面中为此提供的通道中。在内六角螺钉24插入间隔开的钻孔23并与底靶板架21螺旋接合时，O-环28牢固并可密封地将细长靶板10接合在底靶板架21和顶盖板22之间。靶舱装置20的近端(25)的外径形状与在靶站中为此提供的rollers(未显示)啮合并旋转靶舱装置20以使端口26a,26b与靶站对齐以形成真空和水封。靶舱装置20的对称构造使得装置10可以以顺时针方向或逆时针方向旋转。冷却剂可经端口26b之一进入靶舱装置20并经相反端口26b流出。

示例性的靶拾取装置40显示在图7-8中。靶拾取装置40包含拾取头装置41，其被构造成与图4-6中所示的靶舱装置20的近端25中为此提供的室25a接合和脱开。拾取头装置41带有在拾取头内径向伸缩的结构，其构造成与靶板舱装置20的近端25中的室25a接合和脱开。合适的接合装置以销钉、叉头(prongs)、支柱等为例。图8显示了可伸缩的叉头43。靶拾取装置40还带有可通过以叉头43为例的接合装置接合和脱开的靶舱装置推杆44。在拾取头装置41中提供的可伸缩叉头43借助可远程控制的拉环49致动和控制，拉环49安装到从拾取头装置41向后延伸的连接轴48上。靶拾取装置40另外包含靶拾取导向装置46，其带有向前延伸的轴47，该轴与从拾取头装置41向后延伸的连接轴48套接。靶拾取导向装置46的后部与可接合/可脱开的钢带(在图8中作为轴50以虚线显示)协作，后者与靶拾取装置40协作以将靶舱装置20从靶站接收室装置80(见图9)传送至靶站装置(在图12中显示为零件58)，然后从靶站装置58回收照射后的靶舱组合件20并传送回靶站接收室装置80。

图9-11显示可安装在衬铅通风柜中的示例性靶站接收室装置80。合适的衬铅通风柜有例如可获自Von Gahlen International Inc.(Chatsworth,GA,USA)和获自Comecer Inc.(Miami,FL,USA)的“热室”。靶站接收室装置80包含框架82，在其上安装上支架83和下支架84。将驱动单元组合件85安装到上支架83上。驱动单元组合件85装有一定长度的钢带50，其盘绕到装在驱动单元组合件85内的圆筒(未显示)上。钢带50的近端与驱动单元组合件85内提供的圆筒(未显示)接合，而钢带50的远端与如图8中所示的靶拾取装置40连接。该驱动组合件具有：(i)与该圆筒接合的第一单向离合器齿轮组合件81，(ii)可控制地与贯穿其中的钢带接合的第二单向离合器齿轮组合件86，和(iii)与链条(未显示)协作以向第一单向离合器齿轮组合件81和第二单向离合器齿轮组合件86提供驱动力的驱动电动机99。钢带的远端连接到靶拾取装置40的拾取头装置41上并在未使用时向下延伸到靶引入管95内。通过驱动单元组合件85的运行经靶引入管95安置和回收靶拾取装置40。将闸阀组合件100安装到该热室中的位于靶引入管95正下方的端口(未显示)上。借助致动器101打开和关闭闸阀组合件100内的闸阀(未显示)。在下支架84上安装托架导轨115，在其上前后传送对接站托架台114。将对接站110安装到对接站托架台114上。对接站110可借助一对线性致动器116侧向移动。该对接站包含具有三个线性排列的钻孔111、112、113的外壳。钻孔111是用于将靶引入管95的底端与闸阀组合件100的顶端相连的通孔。钻孔112用于接收和安放未处于使用中的靶拾取装置40的靶舱装置推杆44部件。钻孔113用于接收组装好的靶舱组合件20，其近端25朝上。

在使用中，在使用远程控制装置(未显示)的热室中，将Mo-100涂布的靶板10安装到靶舱组合件20中。借助远程控制装置将满载的(loaded)靶舱组合件20置于靶舱组合件接收孔113中，同时通过远程控制使靶对接站托架台114向前并且不接触上支架83。然后通过远程控制将靶对接站托架台114驱动到上支架83下方的位置以使线性排列的钻孔111,112,113与闸阀组合件100中心对齐。然后将对接站110侧向移动以将钻孔113精确定位在靶引入管95下方，因此同时在闸阀组合件100上方。然后运行传动单元组合件85以展开足够的钢带，以将靶拾取机构41与靶舱装置20接合，然后，反转传动单元组合件85以将靶舱装置20向上牵引到靶引入管95中。然后，移动对接站110以使钻孔111与靶引入管95对齐，因此同时位于闸阀组合件100正上方，此后，运行致动器101以打开闸阀。运行释放致动器96以从靶拾取机构41中释放靶舱20，以使靶舱20经闸阀组合件100的钻孔落入传送管68。然后，移动对接站110以使靶舱推杆接收孔112位于靶引入管95正下方。运行传动装置85，以通过借助与压紧轮线性致动器103、压紧轮凸轮连杆105和第二单向离合器齿轮组合件86协作的压紧轮104从传动装置85内的圆筒上展开钢带而接合靶舱装置推杆44，以使靶拾取装置40的拾取头装置41中的叉头43接合靶舱装置推杆44。在第二单向离合器齿轮组合件接合时，第一单向离合器齿轮组合件81脱开并自由运行。然后通过与压紧轮凸轮连杆15协作运行压紧轮线性致动器103以脱开压紧轮104、然后借助与驱动电动机99协作的第一单向离合器齿轮组合件81将钢带再卷绕到传动装置85的圆筒上，由此将与推杆44接合的靶拾取装置40向上牵引到靶引入管95中。在这一操作过程中，第二单向离合器齿轮组合件86脱开并自由运行。然后移动对接站110以使钻孔111位于靶引入管95正下方。然后运行传动装置85以借助与压紧轮线性致动器103和第二单向离合器86(第一单向离合器齿轮组合件81脱开并自由运行)协作的压紧轮104展开钢带，以使带有推杆44的靶拾取装置40将靶舱组合件20推过传送管68，以将靶舱组合件20送入靶站组合件(在图12-14中显示为58)，该靶站组合件可切实连接到回旋加速器上。

图12-14显示通过套筒法兰66连向真空室装置70的示例性靶站装置60的组合件58，真空室装置70用束线(beam line)接合到加速器(例如回旋加速器。未显示)上。通过框架59将该组合件安装到该设施中。靶站装置60通过传送管插座69连接到传送管68上。传送管68的另一端与安装到图9-11中所示的接收室装置80中的闸阀组合件100的法兰120接合。靶站装置60包含外壳，通过图7-8中所示的靶拾取装置40将细长靶舱装置20(显示在图4-6中)送入其中。安装到靶站装置60上的线性驱动单元65接合两个滚轮(未显示)，它们接触靶舱组合件20的近端的外径并与该外径的曲面协作以旋转靶舱装置20以使其与套筒法兰66对齐。在对齐后，借助线性驱动单元65移动靶舱装置20以可密封地接合套筒法兰66，由此形成靶舱端口26a与真空室装置70之间的真空密封连接和与靶舱端口26b的两个水密连接。靶舱组合件20可以在两个相差180度的位置接合套筒法兰66，因为这两个位置在操作上是相同的。满载的靶舱组合件20现在准备好被质子辐照。通过与真空端口73互连的合适的真空泵(未显示)抽空真空室70。在照射过程中用围绕真空室70安装的四个质子束准直器组合件71校直质子束。通过挡板72限定质子束通道的位置以使质子仅入射在准直器或靶舱组合件20的靶板10上。

在质子辐照完成后，借助上述真空阀将束线(beamline)与真空室70分离并将真空室压力升至大气压。从靶舱20中排出冷却水。照射过的靶舱组合件20借助线性致动器65与套筒法兰66脱开，然后通过将靶拾取装置40的拾取头装置41与靶舱组合件20的近端中的室25a接合而回收。然后通过借助驱动单元组合件85收回展开的钢带50直到靶舱单元从传送管68和从闸阀组合件100中排出，将靶舱组合件20送回靶站接收室装置80。然后移动对接站110以使钻孔113精确定位在靶引入管95下方，此后将照射过的靶舱组合件20安放到靶舱组合件接收孔113中并与靶拾取装置40脱开。然后将靶拾取装置40收回到靶引入管95中，对接站110移回其静止位置。如下文更详细描述，在热室中为此提供的装置中从照射过的靶板中溶解出高锝酸根离子和钼酸根离子，回收，然后分别提纯。

本发明的另一实施方案涉及包含下述部件的系统：用于安装和容纳圆形Mo-100涂布靶板的部件，和用于将封装的圆形靶板与由回旋加速器生成的质子辐照源接合和脱开、同时保持安装好的Mo-100涂布靶板周围的贫氧气氛的部件。

一种示例性的圆形靶板140显示在图15(a)-15(c)中。图15(a)是圆形靶板140的自顶透视图，并显示在圆形靶板140的中心附近的凹部145。图15(b)是圆形靶板140的顶视图，而图15(c)是圆形靶板140的横截面侧视图。圆形靶板140可包含任何过渡金属，例如铜、钴、铁、镍、钯、铑、银、钽、钨、锌和它们的合金。特别合适的是铜、银、铑、钽和锌。提供凹部145以在其内接收精制Mo-100金属粉末，其然后如上所述烧结。

图16-18显示示例性舱装置200，其用于在其内放置和安装没有凹部的Mo-100涂布的圆形靶板199或如图15(a)-15(c)中例示的具有凹部的圆形靶板。图16是透视图，图17是靶板140取出时的端视图，且图17是舱装置200的横截面侧视图，舱装置200通常包含外壳205、用于将Mo-100涂布的圆形靶板199接收和保持在其内的内部冷却分配器215(也称作冷却套筒)、和用于牢固接合冷却套筒和圆形靶板140的外壳夹紧螺母210。在靶板199、外壳205、内部冷却分配器215和外壳夹紧螺母210之间插入O-环219，以将靶板199可密封地固定到舱装置200上。冷却套筒215的作用是可控制地散逸由Mo-100涂布的靶板140的质子辐照生成的热，由此使钼原子和锝原子的热致氧化的可能最小化。舱外壳夹紧螺母210包含室212，其被构造成接合和释放靶拾取装置(在图19中显示为零件220)。

这一实施方案的另一方面涉及示例性靶舱拾取装置220(图19-20)，其用于接合和操纵组装好的圆形靶板舱装置。图19是与推杆225接合的靶舱拾取装置220的透视图，而图20是横截面侧视图。靶舱拾取装置220通常包含用于接合组装好的靶板舱装置200或推杆225的可径向伸缩的拾取头装置223、从拾取头向后延伸的轴226(其用于接合从靶拾取导向装置230向前延伸的轴231)。轴231向后贯穿靶拾取导向装置230并接合钢带232。靶舱拾取装置220另外包含用于将靶舱装置200送入靶站装置(显示在图24-27中)的靶外壳推杆225。从拾取头装置223向后延伸的轴226带有致动装置227以使构造成与组装好的靶板外壳装置接合和脱开的接合装置224在拾取头装置223内径向伸缩。合适的接合装置以销钉、叉头(prongs)、支柱为例，并通过致动装置227的远程控制远程致动和操纵。

这一实施方案的另一方面涉及示例性靶站装置，其用于在其内接收和安装组装好的圆形靶板舱装置，然后将圆形靶板舱装置与回旋加速器(例如回旋加速器系统)上的质子束端口接合。该靶站组合件具有多个用途，即，(i)将组装好的靶板舱装置接收和安装到真空室中，(ii)通过施加真空和/或用以氦气为例的超高纯惰性气体置换大气空气而在真空室内建立稳定的无氧环境，(iii)将组装好的靶板舱装置送至回旋加速器生成的质子能量源并将靶板舱装置与质子发射源接合，(iv)建立和保持靶板舱装置与质子发射源之间的真空密封，(v)在照射操作过程中精确控制外壳装置中的冷却分配器的温度，(vi)从质子发射源上脱开并移除照射过的靶板舱装置。

图21-24显示可安装在衬铅通风柜(也称作热室)中的另一示例性靶站接收室装置300。接收室装置300包含框架305，在其上安装上支架306和下支架307。将驱动单元组合件310安装到上支架306上。驱动单元组合件310装有一定长度的钢带232，其盘绕到装在驱动单元组合件310内的圆筒(未显示)上。经由互连到驱动单元组合件310上并向下贯穿上支架306的靶引入管315展开和收回钢带232。钢带(图19-20中所示的232)的近端与装在驱动单元组合件310内的圆筒接合，而钢带232的远端与如图19-20中所示的靶拾取装置220连接。驱动组合件310具有：(i)与该圆筒接合的第一单向离合器齿轮组合件311，(ii)可控制地与贯穿其中的钢带接合的第二单向离合器齿轮组合件312，和(iii)与链条(未显示)协作以向第一单向离合器齿轮组合件311和第二单向离合器齿轮组合件312提供驱动力的驱动电动机313。相应地，靶拾取装置220的拾取头装置223在未使用时随靶引入管315向下延伸。将闸阀组合件325安装到该热室中的位于靶引入管315正下方的端口上。闸阀组合件325具有用于接合传送管(在图24中显示为零件267)的法兰327，该传送管可以与靶站250(图24)切实互连。借助致动器326打开和关闭闸阀组合件325内的闸阀(未显示)。在下支架307上安装托架导轨340，在其上前后传送对接站托架台328。将对接站330安装到对接站托架台328上。对接站也可借助一对线性致动器341侧向定位。对接站330包含具有四个线性排列的钻孔332，334，336，338的外壳。钻孔332是用于将靶引入管315与闸阀组合件325的顶端相连的通孔。钻孔334用于接收和安放未处于使用中的靶拾取装置220的靶舱装置推杆225部件。钻孔336用于接收组装好的靶舱组合件200，其近端212朝上。钻孔338用于接收照射过的靶舱组合件200以在其中从照射过的圆形靶板140中溶解钼酸根离子和高锝酸根离子。

在使用中，在使用远程控制装置(未显示)的热室中，将Mo-100涂布的靶板140安装到靶舱组合件200中。借助远程控制装置将满载的靶舱组合件200置于靶舱组合件接收孔336中，同时通过远程控制使对接站托架台328向前并且不接触上支架83。然后通过远程控制将对接站托架台328驱动到上支架306下方的位置以使线性排列的钻孔332，334，336，338与闸阀组合件325中心对齐。然后将对接站330侧向移动以将钻孔336精确定位在靶引入管315下方，因此同时在闸阀组合件325上方。然后运行传动单元组合件310以展开足够的钢带以将靶拾取机构220与靶舱装置200接合，然后，反转传动单元组合件310以将靶舱装置200向上牵引到靶引入管315中。移动对接站330以使钻孔332与靶引入管315对齐，因此同时位于闸阀组合件325正上方，此后，运行致动器326以打开闸阀。运行释放致动器319以从靶拾取机构220中释放靶舱200，由此使靶舱装置200经闸阀组合件325的钻孔落入传送管267。然后，移动对接站330以使靶舱推杆接收孔334位于靶引入管315正下方。运行传动装置310以通过借助与压紧轮线性致动器316、压紧轮凸轮连杆317和第二单向离合器齿轮组合件312(第一单向离合器齿轮组合件311自由运行(即不传送力))协作的压紧轮318从传动单元310内的圆筒上展开钢带而将靶拾取机构220与靶舱装置推杆225接合，以使靶拾取装置220的拾取头装置223中的叉头224接合靶舱装置推杆225。然后首先通过与压紧轮凸轮连杆317协作运行压紧轮线性致动器316以脱开压紧轮318、然后借助与驱动电动机313协作的第一单向离合器齿轮组合件311(第二单向离合器齿轮组合件311自由运行(即不传送力))将钢带再卷绕到传动装置310的圆筒上，由此将与推杆225接合的靶拾取装置220向上牵引到靶引入管315中。然后移动对接站330以使钻孔332位于靶引入管95正下方。然后运行传动装置315以借助与压紧轮线性致动器316、凸轮连杆317和第二单向离合器312(第一单向离合器齿轮组合件311自由运行(即不传送力))协作的压紧轮318展开钢带，以使带有推杆225的靶拾取装置220将靶舱组合件200推过传送管267，以将靶舱组合件200送入靶站组合件(在图24-27中显示为270)，该靶站组合件可切实连接到回旋加速器上。

图24-27显示靶站组合件250，其包含用于接收由靶拾取装置220传送的靶舱装置200的示例性靶站外壳252，其中靶舱装置200随后将安装到靶站外壳252的荷载位置中(图27)。通过框架251将靶站组合件250安装到回旋加速器(未显示)上。靶站外壳252接合到圆柱形支承元件256上，圆柱形支承元件256与第一气动驱动缸270互连。靶站外壳252包含接收室253(最好看图27)和照射室254(最好看图26)，照射室254带有用于接合回旋加速器质子发射端口(未显示)的端口259。接收室253连向传送管267，经此由靶拾取装置220呈送靶舱装置200。靶舱装置200借助与第二气动驱动缸272互连的靶托装置255在靶站外壳252内从接收室253移向照射室254。靶托装置255与限位开关262切实连接(图25)以远程传感靶舱装置200。一旦靶舱装置200在照射室254中，其借助第一气动驱动缸270与靶外壳前法兰261密封接合。圆柱形支承元件256包含冷却管组合件257，其可借助第一气动驱动缸移入已安装在照射室254中的靶舱装置220中并同时将靶舱装置推向靶外壳前法兰261以形成真空气密密封。相应地，端口与回旋加速器密封接合，由此形成与回旋加速器毗连的真空室并允许高能质子自由通往靶板140/199。冷却管组合件257与靶舱组合件的冷却分配套筒215接合以经通道218传送冷却流体。在其安装到靶站照射室254中后，满载的靶舱组合件200现在准备好被质子辐照。在质子辐照完成后，从冷却管组合件257中排出冷却流体，并借助第一气动驱动缸270将冷却管组合件与冷却分配套筒215拆开。通过第二气动驱动缸272的运行，将照射过的靶舱组合件200从照射室254移入靶站外壳252的接收室253。然后与降落平板(landing pad)装置258和限位开关262协作地，通过靶拾取装置220的拾取头装置223与靶舱组合件200的近端中的室212的接合，从靶站组合件250中回收照射过的靶舱组合件200。然后通过接合第一单向离合器齿轮组合件311将展开的钢带232收回到位于驱动单元组合件310中的圆筒上，直到靶舱单元200从传送管267和从闸阀组合件325中排出，由此将靶舱组合件200送回接收室装置300。然后移动对接站330，以使靶板溶解模块338精确定位在靶引入管315下方。然后运行驱动单元组合件310以将靶舱组合件200压入溶解模块338，由此在靶板140/199和溶解模块338之间形成液体密封。如下文更详细描述，然后从照射过的靶板中溶解出高锝酸根离子和钼酸根离子，回收，然后分别提纯。

由于设施设计和空间组织限制，一些回旋加速器设施可能要求与安装到回旋加速器上的靶站组合件(接收室装置通过传送管连接到其上)相隔一段距离安置热室(在其中安装根据本发明的示例性接收室装置)。随着经过接收室装置和靶站组合件之间的距离所需的传送管长度和弯头数提高，接收室装置的用于向靶站组合件和从靶站组合件传送和回收靶舱组合件的驱动单元组合件和钢带部件上的应力和应变提高。相应地，本发明的另一实施方案涉及可安装到位于接收室装置和靶站组合件之间的传送管中的增压站装置。一种示例性的增压站装置400显示在图28-29中，并通常包含增压站框架415和增压站外壳410。增压站框架415包含具有供第一传送管(未显示)穿过的孔的传送管支承板425、增压站外壳背板420和在一端与传送管支承板425接合并在另一端与增压站外壳背板420接合的框架稳定板427。增压站装置带有法兰422(最好参见图29)，其具有用于接合第一传送管的末端的孔。外壳410具有与法兰430和法兰422的孔对齐的孔412。外壳410中的孔412可以插入第二传送管(未显示)。第二传送管接入法兰430的孔中。压紧轮组合件包含可伸缩框架，其包含一对上枢轴架组合件445(上滚筒440安装在其上)、一对下枢轴架组合件455(下滚筒450安装在其上)和法兰430，法兰430将上枢轴架组合件和下枢轴架组合件的左手对(二者显示为445，455)与上枢轴架组合件和下枢轴架组合件的相应右手对(未显示)相连。将用于使压紧轮装置445，455，430伸缩的一对致动器460安装到增压站框架415上。将驱动单元465安装到压紧轮装置445，455，430上，以在压紧轮装置445，455，430展开时旋转上滚轮440。当压紧轮装置445，455，430如图28中所示处于收缩位置时，上滚轮440和下滚轮450的相隔距离大于靶管的直径，以允许靶舱装置和靶拾取装置穿过增压站。当压紧轮装置445，455，430如图29中所示完全展开时，上滚轮440和下滚轮450摩擦接合钢带的上表面和下表面以传送由驱动单元465提供的动力，从而根据驱动单元465的旋转方向，有助于将靶舱装置传送到与回旋加速器接合的靶站组合件或有助于将靶舱装置传送到接收室。通过传送到线性致动器460上的气压调节所提供的摩擦程度。

本发明的这一实施方案的另一示例性方面涉及从质子照射过的靶板中溶解和回收钼酸根离子和高锝酸根离子、然后分离和分别提纯钼酸根离子和高锝酸根离子的方法。使质子照射过的靶板的暴露表面与大约3％至大约30％H2O2的再循环溶液接触大约2分钟至大约30分钟，以从靶板表面上溶解钼酸根离子和高锝酸根离子，由此形成氧化物溶液。该过氧化物溶液可以再循环。可以例如通过用置于室主体中的加热筒加热溶解室338来加热该过氧化物溶液。回收氧化物溶液，此后用蒸馏去离子水漂洗和冲洗该溶解系统和靶板。将漂洗/冲洗水添加到氧化物溶液中并互混。然后通过混入大约1N至大约10N的KOH或大约1N至大约10N NaOH，将回收的氧化物/漂洗溶液的pH调节至大约14，此后可以将调节过pH的氧化物/漂洗溶液加热至大约80℃大约2分钟至大约30分钟，以降解该调节过pH的氧化物/漂洗溶液中的任何残留H2O2。该氧化物/漂洗溶液的强碱性pH使钼和锝物类分别保持为K2[MoO4]或Na2[MoO4]和K[TcO4]或Na[TcO4]离子，或例如Mo2(OH)(OOH)、H2Mo2O3(O2)4、H2MoO2(O2)等的形式。

然后将该调节过pH(并任选被加热的)氧化物/漂洗溶液推过载有商业树脂，例如1X8、ABEC-2000、Anilig Tc-02等(DOWEX是Dow Chemical Co.,Midland,MI,USA的注册商标)的固相萃取(SPE)柱。高锝酸根离子固定到树脂珠上，同时钼酸根离子在溶液中流过并离开SPE柱。将钼酸根离子溶液收集在储器中。然后用合适的溶液漂洗SPE柱以保持高锝酸根对SPE柱的亲和力，但确保除去钼酸根和其它杂质。将该漂洗溶液添加到收集的钼酸根离子溶液中。然后用四丁基溴化铵(5-10毫升)/CHCl3(0.1-1.0mg/mL)从SPE柱中洗脱高锝酸根离子。或者，可以用NaI(0.1-1.0mg/mL)从SPE柱中洗脱高锝酸根离子。

将从SPE柱中洗脱的高锝酸根离子溶液推过氧化铝柱，其前面存在适合除去洗脱组分的柱。对而言，氧化铝柱之前存在阳离子交换SPE筒以从该洗脱液中除去残留碱。在氧化铝柱之前也可以存在SPE筒以从洗脱液中除去碘化物，其中高锝酸根固定在氧化铝上。任选使用NaI除去TcO4，在这种情况下，在氧化铝柱之前需要Ag/AgCl SPE筒。用水洗涤吸附的高锝酸根离子，然后用包含0.9％NaCl(w/v)的盐水溶液经0.2微米过滤器洗脱并收集到铅屏蔽容器中的管瓶中。来自氧化铝柱的洗脱液包含纯和无菌Na[TcO4]。

将从SPE柱中收集的钼酸根离子/漂洗水溶液干燥。合适的干燥方法以冻干为例。将所得粉末悬浮在大约3％至大约35％的NaOH溶液或大约3％至大约35％的KOH溶液中，此后可以过滤并干燥该溶液。将所得粉末溶解在蒸馏水中并再干燥以提供纯净的Na2MoO4产物或K2MoO4产物。然后将Na2MoO4或K2MoO4推过强酸性阳离子交换柱以便能回收和洗脱H2[MoO4]和钼的其它聚合氧化物类，例如七钼酸盐、八钼酸盐。然后将洗脱的钼酸盐氧化物(molybdate oxides)冷冻、干燥和储存。由此回收和储存的干燥钼酸盐氧化物粉末可以如上所述还原以涂布到新靶板上。

相应地，本发明的另一示例性实施方案涉及可与本文中公开的示例性接收室装置接合和协作、用于在其内接收和安装照射过的Mo-100涂布靶板以溶解、回收和提纯钼酸根离子和高锝酸根离子的系统和装置，也统称为溶解/提纯模块。本发明的这一实施方案的示例性溶解/提纯模块通常包含：

(i)用于在其内远程安装照射过的Mo-100涂布靶板的可密封容器(也称作“溶解室”)；

(ii)H2O2溶液的再循环供应系统，其包含储器、将该储器与溶解容器互连的导管基础机构、用于使H2O2溶液再循环的泵、用于输入新鲜H2O2溶液的入口、用于可控制地取出一部分再循环的H2O2溶液的出口和用于监测再循环的H2O2溶液中的放射性、温度、流速等的仪器；

(iii)与溶解容器互连的蒸馏水供应系统，以在溶解后洗涤溶解容器和H2O2溶液的再循环供应系统；

(iv)化学加工站，其包含多个独立接合一次性树脂筒以在其上固定和从其上洗脱高锝酸根离子和钼酸根离子的端口、用于从树脂筒中单独回收高锝酸根离子、钼酸根离子和洗涤废液的导管基础结构，和用于捕获和储存回收的高锝酸根离子、钼酸根离子和洗涤废液的填充/加盖(filling/capping)站。