本发明属于储能陶瓷领域，具体是一种具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷及其制备方法。
背景技术：
高储能密度电介质具有高能量密度和高功率密度，可用于开发高容量电容器，在脉冲功率技术、功率电子电路、电动汽车、电网功率调节等方向有巨大的应用潜力。与电池和其他能量存储装置相比，陶瓷电容器具有快速充放电和高的温度稳定性的优点。但是，目前现有的大多数无铅储能陶瓷介质材料存在着击穿强度不够高或者极化强度较小，导致储能密度不高，难以满足新技术不断发展的需求。
通常情况下，材料的储能密度是指单位体积材料能容纳的电能，目前国际上普遍使用的单位是j/cm3，储能密度可用公式(1)来计算：
式中：j——储能密度(j/cm3)；e——电场强度(kv/cm)；ε0——真空介电常数；εr——相对介电常数。由上式可知，要获得较高的储能密度，提高陶瓷介质材料的电场强度和相对介电常数是有效的途径。
bafe0.5nb0.5o3因具有巨介电常效应而引起人们的广泛关注。然而bafe0.5nb0.5o3陶瓷材料的介电损耗在1khz的测试频率下约为4.29，其较高的介电损耗值和较差的击穿性能使得制备出的元器件难以满足储能陶瓷电容器在实际应用中的需求。srtio3在室温下是立方结构，呈现出顺电相，具有较小的介电损耗和较高的耐压强度，并且频率稳定性好，是目前研究最广泛、最具有吸引力的无铅储能介质陶瓷体系之一。但是srtio3陶瓷的介电常数较小，在室温下约为300。因此，要拓宽srtio3和bafe0.5nb0.5o3陶瓷介质在储能领域的应用，需要对其进行改性研究。
目前，无铅储能陶瓷介质材料的电场强度、储能密度和储能效率有待提高。
技术实现要素：
本发明的目的在于克服现有技术中存在的缺陷，提供一种具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷及其制备方法，这种陶瓷材料的电场强度、储能密度和储能效率优异，放电能量密度可以达到1.90j/cm3，储能效率可以达到86％，电场强度均在300kv/cm以上，并且在制备过程中采用的流延成型技术成熟，所使用到的价格低廉，具有环境友好、实用性好等特性。
为实现上述目的，本发明采用如下的技术方案：
一种具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
(1)流延浆料的制备：将有机溶剂和乳化剂混合均匀，然后加入srtio3粉体、粘结剂、分散剂和增塑剂，并混合均匀，得到srtio3流延浆料；
将有机溶剂和乳化剂混合均匀，然后加入(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体、粘结剂、分散剂和增塑剂，并混合均匀，得到(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延浆料；其中，x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且0.05≤x≤0.15；
(2)生坯的制备：将步骤(2)中获得的srtio3流延浆料与(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延浆料分别采用流延成型的方式进行流延成型，得到srtio3流延膜和(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延膜；然后进行裁切和叠加，并在150～200mpa的压力下进行加压，得到具有三明治结构的srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯；
(3)将步骤(2)制备的陶瓷生坯试样进行排胶处理，然后烧结成瓷，得到具有三明治结构的srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷。
本发明进一步的改进在于，srtio3粉体通过以下过程制备：按化学式srtio3将分析纯的srco3和tio2进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1150～1200℃预烧3～5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到srtio3粉体。
本发明进一步的改进在于，(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体通过以下过程制备：首先按化学式bafe0.5nb0.5o3将分析纯的baco3，fe2o3和nb2o5进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1200～1250℃预烧3～4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到bafe0.5nb0.5o3粉体；最后按照化学式(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3将得到的srtio3粉体和bafe0.5nb0.5o3粉体进行配料并混合均匀，烘干后过120目筛，得到(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体。
本发明进一步的改进在于，混合均匀的具体过程是：以无水乙醇为介质，通过球磨进行的，其中，球磨时间为12～16小时，且球磨后在100℃下进行烘干。
本发明进一步的改进在于，有机溶剂为无水乙醇和丁酮的混合物；乳化剂为三油酸甘油酯；粘结剂为聚乙烯醇缩丁醛；分散剂为聚乙二醇；增塑剂为邻苯二甲酸二丁酯。
本发明进一步的改进在于，无水乙醇的加入量为srtio3粉体或(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体质量的50～55％；丁酮的加入量与srtio3粉体或(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为srtio3粉体或(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体质量的3～4％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为srtio3粉体或(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体质量的9.5～10.5％；聚乙二醇的加入量为srtio3粉体或(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体质量的3～4％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3～4％。
本发明进一步的改进在于，排胶处理具体过程是：在500～600℃保温10～15小时。
本发明进一步的改进在于，烧结的温度为1350～1380℃，时间为2～3小时。
一种具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷，其化学式为：srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3，其中x为bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且0.05≤x≤0.15。
本发明进一步的改进在于，该陶瓷材料的电场强度均在300kv/cm以上，放电能量密度能够达到1.90j/cm3，储能效率能够达到86％。
与现有技术相比，本发明具有的有益效果：本发明分别将srtio3粉体和(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体进行流延成型，然后通过结构设计，制备出具有三明治结构的陶瓷材料，然后对制备出的陶瓷生坯材料进行排胶处理并烧结，即可得到具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷。本发明的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷的制备工艺简单、性能优异、稳定性好，可满足不同应用的需求，无铅无污染，所涉及的价格便宜，技术工艺成熟，适合工业化生产。
进一步的，本发明的流延浆料中的有机溶剂由无水乙醇和丁酮组成，无水乙醇和丁酮的质量比为0.5～0.55，由于无水乙醇和丁酮的挥发速度有差异，选择特定比例的无水乙醇和丁酮可以保证溶剂挥发的同时也有残留，有效的避免由于挥发过快造成的表面开裂。同时，本发明获得的流延浆料具有稳定性和流变性好，固含量高，可以快速高效的干燥，缩短干燥时间，有利于工业化的大批量生产。
本发明的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷的击穿电场高，介电损耗低，可以有效的提高储能特性，其放电能量密度可以达到1.90j/cm3，储能效率可以达到86％，电场强度均在300kv/cm以上。
附图说明
图1为实施例1所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在10hz测试频率下的电滞回线图；
图2为实施例2所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在10hz测试频率下的电滞回线图；
图3为实施例3所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在10hz测试频率下的电滞回线图；
图4为实施例1所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在不同测试频率下的介频图谱；
图5为实施例2所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在不同测试频率下的频图谱；
图6为实施例3所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在不同测试频率下的频图谱；
图7为实施例1所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在不同测试频率下的介温图谱；
图8为实施例2所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在不同测试频率下的介温图谱；
图9为实施例3所制备的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷在不同测试频率下的介温图谱。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明做进一步详细说明。
一种具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷，其化学式为：srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3，其中x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且0.05≤x≤0.15。
本发明的具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式srtio3将分析纯的srco3和tio2配料后，以无水乙醇为介质，通过球磨12～16小时混合均匀，然后于100℃下烘干、过120目筛、压块、再经1150～1200℃预烧3～5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到srtio3粉体；
(2)按化学式(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体通过以下过程制备：首先按化学式bafe0.5nb0.5o3将分析纯的baco3，fe2o3和nb2o5进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1200～1250℃预烧3～4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到bafe0.5nb0.5o3粉体。最后按照化学式(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3将得到的srtio3粉体和bafe0.5nb0.5o3粉体进行配料并混合均匀，烘干后过120目筛，得到(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体；
(3)流延浆料的制备：①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4～6小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(1)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4～6小时混合均匀，得到srtio3流延浆料；其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的50～55％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3～4％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的9.5～10.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3～4％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3～4％；
将有机溶剂和乳化剂混合均匀，然后加入(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3粉体、粘结剂、分散剂和增塑剂，并混合均匀，得到(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延浆料；其中，x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且0.05≤x≤0.15；其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的50～55％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3～4％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的9.5～10.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3～4％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3～4％；
(4)将步骤(3)中获得的srtio3流延浆料与(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延浆料分别采用流延成型的方式进行流延成型，得到srtio3流延膜和(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延膜。然后按照需要进行裁切和叠加，并在150～200mpa的压力下进行加压，得到srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯；其中，裁切可根据实际需要的尺寸进行，叠加是指将srtio3流延膜和(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延膜叠加，具体的，将(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延膜置于srtio3流延膜中间，得到三明治结构。
(5)将步骤(4)得到的srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯在500～600℃保温10～15小时进行排胶处理，然后于1350～1380℃下保温2～3小时烧结成瓷，得到具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷；
(6)将烧结好的srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷样品的两个表面打磨干净并镀金电极，然后在室温和10hz的频率下测试其铁电性能，并进行储能特性计算，充电能量密度(wc)、放电能量密度(wd)和储能效率(η)的计算公式为：
其中pmax表示最大极化强度，pr表示剩余极化强度，e表示电场强度，p表示极化强度。
步骤(1)与步骤(3)中球磨时间均为12～16小时。
通过以下给出的实施例，可以进一步清楚的了解本发明的内容，但其不是对本发明的限定。
实施例1
本实施例陶瓷材料的化学式为：srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3，其中x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且x＝0.05。
上述无铅高储能密度陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式srtio3将分析纯的srco3和tio2配料后，以无水乙醇为介质，通过球磨12小时混合均匀，然后于100℃下烘干、过120目筛、压块、再经1150℃预烧5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到srtio3粉体；
(2)按化学式0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3粉体通过以下过程制备：首先按化学式bafe0.5nb0.5o3将分析纯的baco3，fe2o3和nb2o5进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1200℃预烧4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到bafe0.5nb0.5o3粉体。最后按照化学式0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3将得到的srtio3粉体和bafe0.5nb0.5o3粉体进行配料并混合均匀，烘干后过120目筛，得到0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3粉体；
(3)流延浆料的制备：①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(1)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4小时混合均匀，得到srtio3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的50％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的9.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3％；
①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(2)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4小时混合均匀，得到0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的50％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的9.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3％；
(4)将步骤(3)中获得的srtio3流延浆料和0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3流延浆料采用流延成型的方式进行流延成型，得到srtio3流延膜和0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3流延膜。然后按照需要进行裁切和叠加，并在150mpa的压力下进行加压，得到srtio3/(0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯；
(5)将步骤(4)得到的srtio3/(0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯在500℃保温15小时进行排胶处理，然后于1350℃下保温3小时烧结成瓷，得到具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷；
(6)将烧结好的srtio3/(0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷样品的两个表面打磨干净并镀金电极，然后在室温和10hz的频率下测试其铁电性能，如图1所示为本实施例陶瓷材料的电滞回线。由图可知，该陶瓷样品的电滞回线比较细长，其击穿强度为334kv/cm.通过进行储能特性计算可得，本实施例无铅储能介质陶瓷的充电能量密度为2.21j/cm3，放电能量密度为1.90j/cm3，储能效率为86％。图4为本实施例制备的储能陶瓷在室温下测得的介频图谱。由图可知，srtio3/(0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷在1khz下的介电常数为317，相应的介电损耗值为0.005。图7为本实施例制备的储能陶瓷在不同频率下测得的介温图谱。从图中可以发现，srtio3/(0.95srtio3-0.05bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷的介电损耗在-180-150℃的温度范围内均保持较小。表1为本实施例无铅储能介质陶瓷材料的介电、铁电和储能特性。
实施例2
本实施例陶瓷材料的化学式为：srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3，其中x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且x＝0.10。
上述无铅高储能密度陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式srtio3将分析纯的srco3和tio2配料后，以无水乙醇为介质，通过球磨12小时混合均匀，然后于100℃下烘干、过120目筛、压块、再经1200℃预烧3小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到srtio3粉体；
(2)按化学式0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3粉体通过以下过程制备：首先按化学式bafe0.5nb0.5o3将分析纯的baco3，fe2o3和nb2o5进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1250℃预烧3小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到bafe0.5nb0.5o3粉体。最后按照化学式0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3将得到的srtio3粉体和bafe0.5nb0.5o3粉体进行配料并混合均匀，烘干后过120目筛，得到0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3粉体；
(3)流延浆料的制备：①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨6小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(1)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨6小时混合均匀，得到srtio3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的56％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的4％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的10.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的4％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的4％；
①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(2)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4小时混合均匀，得到0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的56％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的4％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的10.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的4％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的4％；
(4)将步骤(3)中获得的srtio3流延浆料和0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3流延浆料采用流延成型的方式进行流延成型，得到srtio3流延膜和0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3流延膜。然后按照需要进行裁切和叠加，并在200mpa的压力下进行加压，得到srtio3/(0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯；
(5)将步骤(4)得到的srtio3/(0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯在600℃保温10小时进行排胶处理，然后于1380℃下保温2小时烧结成瓷，得到具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷；
(6)将烧结好的srtio3/(0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷样品的两个表面打磨干净并镀金电极，然后在室温和10hz的频率下测试其铁电性能，如图2所示为本实施例陶瓷材料的电滞回线。由图可知，该陶瓷样品的电滞回线比较细长，其击穿强度为329kv/cm.通过进行储能特性计算可得，本实施例无铅储能介质陶瓷的充电能量密度为2.35j/cm3，放电能量密度为1.90j/cm3，储能效率为81％。图5为本实施例制备的储能陶瓷在室温下测得的介频图谱。由图可知，srtio3/(0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷在1khz下的介电常数为377，相应的介电损耗值为0.021。图8为本实施例制备的储能陶瓷在不同频率下测得的介温图谱。从图中可以发现，srtio3/(0.90srtio3-0.10bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷的介电损耗在-180-150℃的温度范围内均保持较小。表1为本实施例无铅储能介质陶瓷材料的介电、铁电和储能特性。
实施例3
本实施例陶瓷材料的化学式为：srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3，其中x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且x＝0.15。
上述无铅高储能密度陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式srtio3将分析纯的srco3和tio2配料后，以无水乙醇为介质，通过球磨12小时混合均匀，然后于100℃下烘干、过120目筛、压块、再经1175℃预烧4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到srtio3粉体；
(2)按化学式0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3粉体通过以下过程制备：首先按化学式bafe0.5nb0.5o3将分析纯的baco3，fe2o3，和nb2o5进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1225℃预烧3.5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到bafe0.5nb0.5o3粉体。最后按照化学式0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3将得到的srtio3粉体和bafe0.5nb0.5o3粉体进行配料并混合均匀，烘干后过120目筛，得到0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3粉体；
(3)流延浆料的制备：①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨5小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(1)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨5小时混合均匀，得到srtio3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的53％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3.5％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的10％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3.5％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3.5％；
①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(2)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4小时混合均匀，得到0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的53％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3.5％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的10％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3.5％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3.5％；
(4)将步骤(3)中获得的srtio3流延浆料和0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3流延浆料采用流延成型的方式进行流延成型，得到srtio3流延膜和0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3流延膜。然后按照需要进行裁切和叠加，并在150mpa的压力下进行加压，得到srtio3/(0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯；
(5)将步骤(4)得到的srtio3/(0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯在500℃保温15小时进行排胶处理，然后于1360℃下保温2.5小时烧结成瓷，得到具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷；
(6)将烧结好的srtio3/(0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷样品的两个表面打磨干净并镀金电极，然后在室温和10hz的频率下测试其铁电性能，如图3所示为本实施例陶瓷材料的电滞回线。由图可知，该陶瓷样品的电滞回线比较细长，其击穿强度为302kv/cm.通过进行储能特性计算可得，本实施例无铅储能介质陶瓷的充电能量密度为2.44j/cm3，放电能量密度为1.67j/cm3，储能效率为68％。图6为本实施例制备的储能陶瓷在室温下测得的介频图谱。由图可知，srtio3/(0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷在1khz下的介电常数为394，相应的介电损耗值为0.013。图9为本实施例制备的储能陶瓷在不同频率下测得的介温图谱。从图中可以发现，srtio3/(0.85srtio3-0.15bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷的介电损耗在-180-150℃的温度范围内均保持较小。表1为本实施例无铅储能介质陶瓷材料的介电、铁电和储能特性。
表1各实施例无铅储能陶瓷材料的介电、铁电和储能特性
由表1可知，对于本发明的srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3储能陶瓷材料，随着bafe0.5nb0.5o3含量的不断增加，样品的击穿电场强度在逐渐的减小，剩余极化强度不断增大，但是最大极化强度不断增加，在一定的配比下可以获得高的储能密度和储能效率。通过以上实施例可以发现，本发明基于电滞回线计算的放电能量密度在1.67～1.90j/cm3之间，储能效率可以达到86％。同时，本发明的储能陶瓷介质材料的击穿电场强度均在300kv/cm以上。此外，本发明的srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3储能陶瓷材料在1khz下的介电常数随着bafe0.5nb0.5o3含量的增加而呈现出逐渐增大的趋势，但是相应的介电损耗则在0.005～0.021之间，表现出较低的介电损耗值。
实施例4
本实施例陶瓷材料的化学式为：srtio3/((1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3)/srtio3，其中x表示bafe0.5nb0.5o3的摩尔分数，且x＝0.07。
上述无铅高储能密度陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)按化学式srtio3将分析纯的srco3和tio2配料后，以无水乙醇为介质，通过球磨12小时混合均匀，然后于100℃下烘干、过120目筛、压块、再经1150℃预烧5小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到srtio3粉体；
(2)按化学式0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3粉体通过以下过程制备：首先按化学式bafe0.5nb0.5o3将分析纯的baco3，fe2o3和nb2o5进行配料并混合均匀，然后过筛、压块，再经1200℃预烧4小时，得到块状固体，然后将块状固体粉碎后过120目筛，得到bafe0.5nb0.5o3粉体。最后按照化学式0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3将得到的srtio3粉体和bafe0.5nb0.5o3粉体进行配料并混合均匀，烘干后过120目筛，得到0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3粉体；
(3)流延浆料的制备：
①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(1)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4小时混合均匀，得到srtio3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的50％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的9.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3％；
①按配比称量有机溶剂(无水乙醇和丁酮)和乳化剂(三油酸甘油酯)，并球磨4小时混合均匀；②向步骤①混合均匀后的浆料中加入步骤(2)获得的粉体、粘结剂(聚乙烯醇缩丁醛)分散剂(聚乙二醇)和增塑剂(邻苯二甲酸二丁酯)，并球磨4小时混合均匀，得到(1-x)srtio3-xbafe0.5nb0.5o3流延浆料。其中，无水乙醇的加入量为粉体质量的50％；丁酮的加入量与粉体质量相同；三油酸甘油酯的加入量为粉体质量的3％；聚乙烯醇缩丁醛的加入量为粉体质量的9.5％；聚乙二醇的加入量为粉体质量的3％；邻苯二甲酸二丁酯的加入量为粉体质量的3％；
(4)将步骤(3)中获得的srtio3流延浆料和0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3流延浆料采用流延成型的方式进行流延成型，得到srtio3流延膜和0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3流延膜。然后按照需要进行裁切和叠加，并在150mpa的压力下进行加压，得到srtio3/(0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯；
(5)将步骤(4)得到的srtio3/(0.93srtio3-0.07bafe0.5nb0.5o3)/srtio3陶瓷生坯在500℃保温15小时进行排胶处理，然后于1350℃下保温3小时烧结成瓷，得到具有三明治结构的无铅低介电损耗和高储能密度陶瓷；
通过以上给出的实施例，可以进一步清楚的了解本发明的内容，但其不是对本发明的限定。