一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的制作方法

本发明涉及制氢反应器，尤其涉及一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器。

背景技术：

氢气作为一种清洁无污染的能量载体，被认为是最有前途的新能源之一。燃料电池是一种可利用氢气和空气发生电化学反应发电的装置，特别是其中的质子交换膜燃料电池，作为新型动力源是替代汽车、船舶等可移动设备发动机的理想选择。然而目前，由于制氢、储氢、加氢等基础设施严重不足，氢气原料的供给问题是制约当前燃料电池汽车、船舶等商业化的重要瓶颈之一。因为甲醇能量密度高，并且是液态易于运输和储存，运用甲醇蒸汽重整技术并结合微通道反应器实现汽车或船舶现场制氢，是解决氢气制储运问题的有效途径之一。

公告号cn101040400a的专利文献提出的锥形进出口分布腔结构简单，但其流速分布的均匀性较低，而公告号cn102564205a的专利文献提出的分流结构复杂，制造成本高。目前现有的微通道反应器流速分布均匀性不高，限制了反应器内的传热传质性能和反应效率，反应流体的压降过大增加了输入功耗。

因此，如何提供一种结构简单的流速和浓度分布均匀性高、流体流动压降低的微通道反应器，是本领域技术人员所亟待解决的技术问题。

技术实现要素：

为了解决现有技术中的问题，本发明提供了一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器。

本发明提供了一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器，包括反应板，所述反应板上设有反应板微通道结构，所述反应板微通道结构包括歧管进口结构、平行微通道、矩形管出口结构，所述平行微通道的进口与所述歧管进口结构连接，所述平行微通道的出口与所述矩形管出口结构连接，反应物流体从歧管进口结构进行分流，进入平行微通道发生重整反应，通过矩形管出口结构合流并流出。

作为本发明的进一步改进，所述上盖板、上石墨片、反应板、中层石墨片、蒸发板、下石墨片和下盖板上均设有定位销孔，所述上盖板、下盖板的四周分布有螺栓安装孔，所述下盖板上设有物料进口，所述上盖板上设有物料出口，所述上石墨片、中层石墨片、下石墨片上均设有物料通孔。

作为本发明的进一步改进，所述下盖板上设有物料入口和下定位销孔，所述下盖板的四周分布有下螺栓孔，所述上盖板上设有物料出口和上定位销孔，所述上盖板的四周分布有上螺栓孔。

作为本发明的进一步改进，所述蒸发板上设有蒸发板微通道结构，所述蒸发板微通道结构与所述反应板微通道结构相同。

作为本发明的进一步改进，所述反应板的反应板微通道结构的下方内嵌有加热棒和热电偶，所述蒸发板的蒸发板微通道结构的下方内嵌有加热棒和热电偶。

作为本发明的进一步改进，所述上盖板、下盖板通过螺栓紧固，所述反应板通过上石墨片、中层石墨片密封，所述蒸发板通过中层石墨片、下石墨片密封，所述物料进口、蒸发板微通道结构、反应板微通道结构、物料出口首尾连通形成反应通道。

作为本发明的进一步改进，所述上石墨片、中层石墨片、下石墨片的厚度均为0.5mm。

作为本发明的进一步改进，所述歧管进口结构呈至少两级的树状分布。

作为本发明的进一步改进，所述平行微通道长100mm，宽1mm，所述歧管进口结构、平行微通道、矩形管出口结构的深度均为2mm。

作为本发明的进一步改进，所述平行微通道和矩形管出口结构内负载有cu/zno/al2o3催化剂。

本发明的有益效果是：结构简单，成本低，并且，能够降低反应器内流体的输入功耗并提高流体流速和浓度分布均匀性，反应器内的温度梯度小，能够为催化剂提供优良的反应环境，有效地提高反应器的传热传质性能和反应效率。

附图说明

图1是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的分解示意图。

图2是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的上盖板的示意图。

图3是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的下盖板的示意图。

图4是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的反应板的示意图。

图5是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的蒸发板的示意图。

图6是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器的下石墨片的示意图。

图7是反应板中z=1平面上的速度分布云图。

图8是反应板中z=1平面上的压力分布云图。

图9是反应板中z=1平面上的温度分布云图。

图10是催化剂多孔介质区域z=1平面上的h2摩尔浓度分布云图。

图11是本发明一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器在不同反应温度下的实验结果。

具体实施方式

下面结合附图说明及具体实施方式对本发明作进一步说明。

如图1至图6所示，一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器，包括反应板3，所述反应板3上设有反应板微通道结构，所述反应板微通道结构包括歧管进口结构31、平行微通道32、矩形管出口结构33，所述平行微通道32的进口与所述歧管进口结构31连接，所述平行微通道32的出口与所述矩形管出口结构33连接，反应物流体从歧管进口结构31进行分流，进入平行微通道32发生重整反应，通过矩形管出口结构33合流并流出。

如图1至图6所示，所述微通道甲醇制氢反应器还包括从上至下层叠设置的上盖板1、上石墨片2、中层石墨片4、蒸发板5、下石墨片6和下盖板7，所述反应板3设置在所述上石墨片2、中层石墨片4之间。

如图1至图6所示，所述上盖板1、上石墨片2、反应板3、中层石墨片4、蒸发板5、下石墨片6和下盖板7上均设有定位销孔和物料通孔，所述上盖板1、下盖板7的四周分布有螺栓安装孔13、73，上盖板1上的定位销孔13、下盖板7上的定位销孔73、反应板3上的定位销孔34、下石墨片6上的定位销孔62均用于定位，下盖板7上的物料通孔为物料进口71，上盖板1上的物料通孔为物料出口11。

如图1至图6所示，所述蒸发板5上设有蒸发板微通道结构，所述蒸发板微通道结构与所述反应板微通道结构相同。

如图1至图6所示，所述反应板3的反应板微通道结构的下方内嵌有加热棒35和热电偶36，所述蒸发板5的蒸发板微通道结构的下方内嵌有加热棒和热电偶。

如图1至图6所示，所述上盖板1、下盖板7通过螺栓紧固，所述反应板3通过上石墨片2、中层石墨片4密封，所述蒸发板5通过中层石墨片4、下石墨片6密封，所述物料进口71、蒸发板微通道结构、反应板微通道结构、物料出口11首尾连通形成反应通道，下石墨片6上的物料通孔61用于连通物料进口71和蒸发板微通道结构。

如图1至图6所示，所述上石墨片2、中层石墨片4、下石墨片6的厚度较为0.5mm，所述上石墨片2、中层石墨片3、下石墨片6的结构相同。

如图1至图6所示，所述歧管进口结构31呈至少两级的树状分布。

如图1至图6所示，所述平行微通道32长100mm，宽1mm，所述歧管进口结构31、平行微通道32、矩形管出口结构33的深度均为2mm。

如图1至图6所示，所述平行微通道32和矩形管出口结构33内负载有cu/zno/al2o3催化剂。

如图1至图6所示，根据最小熵产法提出一种新型进口岐管分布腔结构用于优化反应器内的流量分布，通过研究不同结构参数对反应器内流速分布的影响，提出了一种具有岐管进口分布腔和矩形出口分布腔结构的新型微通道反应器，提高了反应通道内流速和浓度分布均匀性，并利用商业化低成本cu/zno/al2o3催化剂开展甲醇蒸汽重整制氢实验。

本发明所提出的流速和浓度均匀分布的微通道反应器如图1所示，图1中，虚线为流体的流动方向。图2和图3分别为上、下盖板的结构示意图，由8mm厚的不锈钢板制成，分别焊接有用于进出料的不锈钢管，盖板上方周布螺栓孔，定位销孔用于装配过程中的定位。图4所示的反应板3由具有四级的树状歧管进口结构、16条平行微通道和直角出口结构组成，其中微通道长100mm宽1mm，所有流道深度均为2mm，在这16条平行矩形截面微通道和直角出口结构上，负载有商业化低成本cu/zno/al2o3催化剂，这也是甲醇蒸汽发生催化重整反应的区域。图5所示的蒸发板5采用了与反应板相同的通道结构，蒸发板5对甲醇和h2o的混合液进行预热、汽化和过热，再将过热混合气通入反应器中进行重整反应。蒸发板5和反应板3的流体通道下方均分别布置有4个直径6.3mm和4个直径1.3mm的通孔用于内嵌加热棒和热电偶，用于汽化甲醇和水混合液以及提供重整反应过程中所需的热量，均由电加热棒提供。反应器采用层叠的方法装配，层与层之间使用如图6所示0.5mm的薄石墨垫片和紧固螺栓的方式进行密封。与传统的换热和利用尾气燃烧提供热量的方式相比，电加热的方式能够使反应系统快速启动。并通过内嵌的k型热电偶配合pid控制器实现反应温度的监控。

图7至图10展示了基于本发明在水醇比（甲醇与水的摩尔比）为1.3、反应温度为548.15k、空速（单位质量催化剂对应的甲醇摩尔流速）为0.67h^-1实验条件下的数值计算结果。图7为反应板中z=1平面上的速度分布云图，可以看出16根平行微通道具有均匀的速度分布，可有效地提高反应器的传热传质性能和反应效率。图8为反应板中z=1平面上的压力分布云图，流体在反应器入口与出口位置最大压降为55.23pa，且各通道间的压力分布均匀，本发明中的反应器降低了流体流动压降。图9所示的反应板中z=1平面上的温度分布云图，未发生化学反应的进口岐管分布腔中的温度保持恒定，最低温度出现在平行微通道的入口区域，且催化剂多孔介质区域最大温差仅为2.49k。由于催化剂的温差会影响到催化剂的性能及反应器内的压降，因此，本发明提出的新型微通道反应器可为催化剂提供良好的反应环境，保证其具有较小的温度梯度。图10是催化剂多孔介质区域z=1平面上的h2摩尔浓度分布云图，生成物h2的摩尔分数沿着物料流动方向是增加的，各通道间内的浓度均匀分布，且在平行微通道的中后段它们的摩尔分数近似稳定。

图11所示的是在水醇比为1.3、空速为0.67、1.34和4.02h^-1的工作条件下，采用所发明的甲醇制氢反应器在不同反应温度下的实验结果。其中产气中co摩尔浓度由气相色谱仪直接测得，甲醇转化率由甲醇原料中c元素守恒计算得到。从图11中可以看出随着反应温度的升高，由于甲醇蒸汽重整反应是吸热反应使得甲醇转化率增大，而产物中co摩尔浓度下降，并且当反应温度高于548.15k时，甲醇转化率变化变得平缓，而co摩尔浓度变化趋势更为明显。当反应温度为548.15k、空速为0.67h^-1适宜工作条件下，本发明可提供较高的甲醇转化率94.29%和较低的co含量0.70%。

基于上述结果，通过研究反应器结构参数对反应器内流速分布均匀性的影响，并开展微通道反应器内的甲醇蒸汽重整制氢实验的研究，选定了本文稿中的微通道反应器结构及尺寸参数，提出了本发明。

本发明提供的一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器，以用于甲醇蒸汽重整制氢的微通道反应器为研究对象，将岐管结构应用于微通道反应器的进口分布腔中，通过数值模拟和实验验证相结合的方法，提出一种新型的微通道反应器结构，该结构能够降低反应器内流体的输入功耗并提高流体流速和浓度分布均匀性，反应器内的温度梯度小，能够为催化剂提供优良的反应环境，有效地提高反应器的传热传质性能和反应效率。

本发明提供的一种流速和浓度均匀分布的微通道甲醇制氢反应器，具有歧管进口和矩形出口结构，是一种流速和浓度分布均匀性高、流体流动压降低的微通道反应器。反应物流体从一个进口流入歧管进口结构进行分流，进入平行微通道发生重整反应，通过矩形出口结构合流并流出。反应器结构简单，提高了其内部的流速和浓度分布均匀性并降低了流体的输入功耗，有利于反应器的传热传质性能和反应效率的提高。

相较于其他现有技术，本发明的优点如下：

（1）微通道反应器采用歧管进口和矩形出口结构，提高了反应器内流速和浓度分布均匀性，从而提高了反应器的传热传质性能，提高了制氢反应效率；

（2）微通道反应器的结构降低了流体流动压降，减小泵功；

（3）微通道反应器内各通道间的温度分布均匀，轴向温度梯度低；

（4）反应器结构紧凑，可用于小流量制氢场合，并采用层叠的方式进行装配，拆装及负载催化剂简便。

以上内容是结合具体的优选实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。