一种低损耗微波介质陶瓷材料、制备方法及应用

本发明涉及微波介质陶瓷材料，特别涉及一种低损耗微波介质陶瓷材料、制备方法及应用。

背景技术：

1、微波介质陶瓷是近40多年来迅猛发展起来的新型功能电子材料，该类材料被广泛应用于微波无源器件中如谐振器、滤波器、介质天线、介质波导等关键材料，为我国的微波通讯技术提供了非常大的帮助，特别是低损耗微波介质陶瓷。评价一种微波介质材料性能的好坏主要有三个参数：相对介电常数εr，品质因数qf和谐振频率温度系数τf，在实际应用中一般要求材料应具有合适的介电常数以作用于不用场景中，较高的品质因数qf以实现良好的选频特性，近零的谐振频率温度系数τf，确保器件工作的稳定性和可靠性，因此，开发εr＝20～30、qf＞70000ghz、|τf|≤10ppm/℃的低损耗微波介质陶瓷具有十分重要的意义。

2、经过几十年来的研究，多个微波介质陶瓷体系已经趋于成熟，尤其是钙钛矿型微波介质陶瓷体系，因其结构具有广泛的应用性，大量不同性能的微波介质陶瓷被开发出来，如srlaalo4层状钙钛矿微波介质陶瓷。从制备成本角度考虑，srlaalo4陶瓷因不包含ta、nb等昂贵金属元素，所以制备成本低；从性能角度考虑，srlaalo4陶瓷具有较低的相对介电常数，较高的品质因数，但是谐振频率温度系数较大(τf～-33ppm/℃)，限制了材料在微波元器件的应用，有必要对其进行掺杂改性，有望成为低损耗、温度稳定性的微波介质陶瓷。

3、申请号为【202310228034.5】的专利申请中公开了一种钛酸锶基微波介质陶瓷材料及其制备方法，采用传统固相法，通过形成固溶体的方式制备了为sr2-xlaxti1-xalxo4，其中0.2≤x≤0.8，其制备流程主要包括：配料称量、一次球磨、预烧、二次球磨、过筛、造粒、过筛、压片、排胶和烧结。当x＝0.4时，εr为22.5，qf为75464ghz，τf为-7.3ppm/℃，但是qf仍然较小，介电损耗较大，限制了其在高端器件中的应用，且粉体成型工艺复杂。

技术实现思路

1、为了克服上述现有技术的不足，本发明的目的在于提供一种低损耗微波介质陶瓷材料、制备方法及应用，通过冷等静压的方式成型，工艺简单，无需添加粘结剂，压制出来的陶瓷生坯强度高，各向密度均匀，减小了生坯开裂、分层等缺陷，另外采用形成固溶体的方式制备sr1+xla1-xal1-xtixo4微波介质陶瓷，通过sr2+/ti4+共掺来改善陶瓷的微波介电性能，相比于两相或三相共存的复合陶瓷来说，能够得到更加均匀的相结构，避免杂相的产生，得到具有更低的介电损耗和更优异的温度稳定性微波介质陶瓷。

2、为了实现上述目的，本发明采取的技术方案是：

3、一种低损耗微波介质陶瓷材料，所述微波介质陶瓷材料的化学式为sr1+xla1-xal1-xtixo4，其中x＝0～0.6。

4、所述微波介质陶瓷材料的烧结温度为1500～1575℃，相对介电常数εr为16.80～23.70，品质因数qf为70300～106200ghz，谐振频率温度系数τf为-34.10～-2.97ppm/℃。

5、所述sr1+xla1-xal1-xtixo4包括：按照化学计量比计：srlaalo4：sr2tio4＝(1-x)：x，其中x＝0～0.6。

6、本发明还提供了一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，包括以下步骤：

7、步骤1：选用纯度为99％以上的srco3、la2o3、al2o3和tio2为原料，将srco3、al2o3和tio2在70～90℃下烘干处理12～24h，la2o3在800～900℃下煅烧处理2～3h，去除原料中的水分和二氧化碳，按照sr1+xla1-xal1-xtixo4的化学计量比进行配料，得到处理后的原料，其中x＝0～0.6；

8、步骤2：将步骤1中处理后的原料放入尼龙罐中进行球磨，以去离子水为球磨介质，以氧化锆为磨球，按照质量比计，将锆球：去离子水：处理后的原料＝4:(1-1.5):1进行球磨，球磨时间为12～24h，球磨机转速为250～300r/min，得到一次球磨的球磨浆料，将球磨浆料在70～90℃下烘干12～24h并过筛120～300目，得到过筛后的一次球磨料；

9、步骤3：将步骤2过筛后的一次球磨料在1275～1325℃下煅烧，保温时间2～4h，随炉冷却，得到sr1+xla1-xal1-xtixo4预烧粉体；

10、步骤4：将步骤3得到的sr1+xla1-xal1-xtixo4预烧粉体进行二次湿法球磨，按照质量比计，将锆球：去离子水：sr1+xla1-xal1-xtixo4预烧粉体＝4:(1-1.5):1进行球磨，球磨时间为8～12h，球磨机转速为250～300r/min，得到二次球磨的球磨浆料，将球磨浆料在70～90℃下烘干12～24h后过筛120～300目，得到过筛后的二次球磨料；

11、步骤5：将步骤4中过筛后的二次球磨料经过冷等静压成型，成型压力为200～250mpa，得到陶瓷生坯；

12、步骤6：将步骤5得到的陶瓷生坯在1500～1575℃下进行烧结，保温时间3～4h，随炉冷却，得到最终的sr1+xla1-xal1-xtixo4微波介质陶瓷。

13、本发明还提供了一种低损耗微波介质陶瓷材料的应用，所述的微波介质陶瓷材料能够应用于介质谐振器、介质滤波器和介质天线的通讯电子元器件中。

14、与现有技术相比，本发明具有以下有益的技术效果：

15、1.本发明提出的(sr,la)2(al,ti)o4微波介质陶瓷，制备方法简单，烧结气氛为空气，主晶相稳定，且陶瓷原料丰富，不涉及贵金属元素，制备成本低，适合工业上大批量生产及应用。

16、2.本发明提出的(sr,la)2(al,ti)o4微波介质陶瓷采用冷等静压的方式成型，相比于造粒等工艺更为简单，制备的陶瓷更加致密，晶粒尺寸更加均匀。

17、3.本发明提出的(sr,la)2(al,ti)o4微波介质陶瓷，是采用掺杂改性形成固溶体的方式，相比于两相复合陶瓷，工艺简单，性能稳定，并且能够显著降低陶瓷的介电损耗，明显提高陶瓷的温度稳定性。

18、4.本发明涉及到的配方中不涉及pb、cd等有毒金属元素，不含ta、nb等昂贵金属元素，对srlaalo4进行sr2+/ti4+共掺，陶瓷材料的品质因数和谐振频率温度系数得到明显改善，将其应用到微波元器件中可以提升器件的可靠性和稳定性，具有很好的应用前景。

19、综上所述，与现有技术相比，本发明采用两相固溶的方式和冷等静压的成型方式，能够有效地降低陶瓷的介电损耗和改善陶瓷的谐振频率温度稳定性，具有晶相稳定、工艺简单和性能稳定的特点，适合工业上大批量生产及应用。

技术特征：

1.一种低损耗微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述微波介质陶瓷材料的化学式为sr1+xla1-xal1-xtixo4，其中x＝0～0.6。

2.根据权利要求1所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述微波介质陶瓷材料的烧结温度为1500～1575℃，相对介电常数εr为16.80～23.70，品质因数qf为70300～106200ghz，谐振频率温度系数τf为-34.10～-2.97ppm/℃。

3.根据权利要求1所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料，其特征在于：所述sr1+xla1-xal1-xtixo4包括：按照化学计量比计：srlaalo4：sr2tio4＝(1-x)：x，其中x＝0～0.6。

4.一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

5.根据权利要求4所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

6.根据权利要求4所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

7.根据权利要求4所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

8.根据权利要求4所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

9.根据权利要求4所述的一种低损耗微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于：包括以下步骤：

10.基于权利要求1-9任意一种低损耗微波介质陶瓷材料的应用，其特征在于：所述的微波介质陶瓷材料能够应用于介质谐振器、介质滤波器和介质天线的通讯电子元器件中。

技术总结
一种低损耗微波介质陶瓷材料、制备方法及应用，微波介质陶瓷材料的化学式为Sr<subgt;1+x</subgt;La<subgt;1‑</subgt;<subgt;x</subgt;Al<subgt;1‑x</subgt;Ti<subgt;x</subgt;O<subgt;4</subgt;，x＝0～0.6；制备方法：选用纯度为99％以上的SrCO<subgt;3</subgt;、La<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;、Al<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;和TiO<subgt;2</subgt;为原料，将SrCO<subgt;3</subgt;、Al<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;和TiO<subgt;2</subgt;烘干处理，La<subgt;2</subgt;O<subgt;3</subgt;煅烧处理，按照Sr<subgt;1+x</subgt;La<subgt;1‑x</subgt;Al<subgt;1‑x</subgt;Ti<subgt;x</subgt;O<subgt;4</subgt;的化学计量比进行配料，得到处理后的原料；将原料放入尼龙罐中进行球磨并过筛，得到一次球磨料；将一次球磨料煅烧保温随炉冷却，得到Sr<subgt;1+x</subgt;La<subgt;1‑x</subgt;Al<subgt;1‑x</subgt;Ti<subgt;x</subgt;O<subgt;4</subgt;预烧粉体；将Sr<subgt;1+x</subgt;La<subgt;1‑x</subgt;Al<subgt;1‑x</subgt;Ti<subgt;x</subgt;O<subgt;4</subgt;预烧粉体二次湿法球磨并过筛，得到过筛后的二次球磨料，将二次球磨料先预压成型，后经过冷等静压成型得到陶瓷生坯；将陶瓷生坯进行烧结保温随炉冷却，得到Sr<subgt;1+x</subgt;La<subgt;1‑x</subgt;Al<subgt;1‑x</subgt;Ti<subgt;x</subgt;O<subgt;4</subgt;微波介质陶瓷；本发明制备的微波介质陶瓷材料，工艺简单，性能稳定，能够显著降低陶瓷的介电损耗，明显提高陶瓷的温度稳定性。

技术研发人员：王卓,亢金腾,薛颖,叶荣辉,赵婷
受保护的技术使用者：陕西科技大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/15