0.006 ；a = 2.2，b = 1.2，将混合溶液D倒入水热釜中进行水热反应，生成沉淀，将沉淀用去离子水清洗直到趋于中性或弱酸性，具体是pH值为5?7，之后经过70°C保温20h的干燥工艺，得到粉体；
[0039]步骤4:将粉体经过研磨、造粒、排胶和压片成型工艺，在微波马弗炉中，首先由室温升温至900 °C，升温速率为20 °C /min ;后由900 °C升温至1300 °C，升温速率为26°C，进行烧结5min ;最后随炉冷却至室温，制得Baa(^94SraiMga(^l6T13温度稳定型无铅陶瓷。
[0040]实施例三
[0041]步骤1:将浓度为4.2mol/L的第一份KOH溶液加入浓度为1.5mol/L的Sr(NO3)2溶液中混合，得到混合溶液A，在混合溶液A中，Sr (Ν03)2:Κ0Η的摩尔比为1:1 ;同时将TiCl 4逐滴加入另配的浓度为4.5mol/L的第二份KOH溶液中，混合均匀得到混合溶液B，在混合溶液B中，TiCl4:K0H的摩尔比为1:3 ;再按Sr (NO 3) 2和TiCl 4的摩尔比为1:1.1，取混合溶液A和混合溶液B混合，搅拌均匀得到SrT13前驱体溶液；
[0042]步骤2:将11(:14逐滴加入BaCl 2溶液中混合均匀，其中BaCl 2和TiCl 4的摩尔比为I: 0.8，得到混合溶液C ;再将KOH加入混合溶液C中，其中BaCljP KOH的摩尔比为1: 7，得到BaT13前驱体溶液；
[0043]步骤3:将步骤I制得的SrT13前驱体溶液和步骤2制得的BaT1 3前驱体溶液混合，搅拌均匀后加入MgCl2,使用磁力搅拌器搅拌3h混合均匀后，得到混合溶液D，其中混合溶液 D 中 51*1103、831103和]\%(:12的摩尔比为3(0.91):0.1b:x，其中 x = 0.01 ；a = 1.8，b = 1.5，将混合溶液D倒入水热釜中进行水热反应，生成沉淀，将沉淀用去离子水清洗直到趋于中性或弱酸性，具体是pH值为5?7，之后经过80°C保温15h的干燥工艺，得到粉体；
[0044]步骤4:将粉体经过研磨、造粒、排胶和压片成型工艺，在微波马弗炉中，首先由室温升温至900 °C，升温速率为25 °C /min ;后由900 °C升温至1250 °C，升温速率为25°C，进行烧结7min ;最后随炉冷却至室温，制得Baa89Sra WgatllT13温度稳定型无铅陶瓷。
[0045]实施例四
[0046]步骤1:将浓度为5mol/L的第一份KOH溶液加入浓度为1.5mol/L的Sr (NO3) 2溶液中混合，得到混合溶液A，在混合溶液A中，Sr (Ν03)2:Κ0Η的摩尔比为1:1 ;同时将TiCl 4逐滴加入另配的浓度为5mol/L的第二份KOH溶液中，混合均匀得到混合溶液B，在混合溶液B中，TiCl4:K0H的摩尔比为1:3.2 ;再按Sr (NO3)2和TiCl4的摩尔比为1:1.2，取混合溶液A和混合溶液B混合，搅拌均匀得到SrT13前驱体溶液；
[0047]步骤2:将11(:14逐滴加入BaCl 2溶液中混合均匀，其中BaCl 2和TiCl 4的摩尔比为I: 0.7，得到混合溶液C ;再将KOH加入混合溶液C中，其中BaCljP KOH的摩尔比为1: 8，得到BaT13前驱体溶液；
[0048]步骤3:将步骤I制得的SrT13前驱体溶液和步骤2制得的BaT1 3前驱体溶液混合，搅拌均匀后加入MgCl2,使用磁力搅拌器搅拌4h混合均匀后，得到混合溶液D，其中混合溶液 D 中 SrT13' BaT1jPMgCl 2的摩尔比为 a (0.9-χ):0.1b:x，其中 x = 0.02 ;a = 2，b=1.8，将混合溶液D倒入水热釜中进行水热反应，生成沉淀，将沉淀用去离子水清洗直到趋于中性或弱酸性，具体是pH值为5?7，之后经过65°C保温12h的干燥工艺，得到粉体；
[0049]步骤4:将粉体经过研磨、造粒、排胶和压片成型工艺，在微波马弗炉中，首先由室温升温至900 °C，升温速率为30 °C /min ;后由900 °C升温至1280 °C，升温速率为20°C，进行烧结9min ;最后随炉冷却至室温，制得Baa88Sra度稳定型无铅陶瓷。
[0050]实施例五
[0051 ] 步骤1:将浓度为4.5mol/L的第一份KOH溶液加入浓度为1.5mol/L的Sr (NO3) 2溶液中混合，得到混合溶液A，在混合溶液A中，Sr (NO3) 2:Κ0Η的摩尔比为1:1.5 ;同时将TiCl 4逐滴加入另配的浓度为5mol/L的第二份KOH溶液中，混合均匀得到混合溶液B，在混合溶液B中，TiCl4:K0H的摩尔比为1:3.2 ;再按Sr (NO 3)2和TiCl 4的摩尔比为1:1，取混合溶液A和混合溶液B混合，搅拌均匀得到SrT13前驱体溶液；
[0052]步骤2:将11(:14逐滴加入BaCl 2溶液中混合均匀，其中BaCl 2和TiCl 4的摩尔比为1:0.8,得到混合溶液C ;再将KOH加入混合溶液C中，其中BaCl2^P KOH的摩尔比为1:10，得到BaT13前驱体溶液；
[0053]步骤3:将步骤I制得的SrT13前驱体溶液和步骤2制得的BaT1 3前驱体溶液混合，搅拌均匀后加入MgCl2,使用磁力搅拌器搅拌3.5h混合均匀后，得到混合溶液D，其中混合溶液 D 中 SrT13' BaT1jPMgCl 2 的摩尔比为 a (0.9_x):0.1b:x，其中 x = 0.015 ；a =2.5，b = 2，将混合溶液D倒入水热釜中进行水热反应，生成沉淀，将沉淀用去离子水清洗直到趋于中性或弱酸性，具体是PH值为5?7，之后经过75°C保温8h的干燥工艺，得到粉体；
[0054]步骤4:将粉体经过研磨、造粒、排胶和压片成型工艺，在微波马弗炉中，首先由室温升温至900 °C，升温速率为25 °C /min ;后由900 °C升温至1230 °C，升温速率为30°C，进行烧结1min ;最后随炉冷却至室温，制得BaaM5SraiMgatll5T1^度稳定型无铅陶瓷。
[0055]如图1所示，因为本发明中氯化镁的掺杂量少，难以检测，所以是采用与本发明制备Ba(a9_x)SraiMgxTi03陶瓷样品相同的步骤和条件，但是不添加氯化镁制得的粉体，通过X射线衍射(XRD)测试分析得到的图谱，发现粉体为纯相的Baa9Sra J13粉体，利于制得Ba (ο.9_x) Sr0.^gxT i O3温度稳定型无铅陶瓷。
[0056]如图2所示，将本发明所制得的Ba(0.9_x) Sr0.^gxT13陶瓷通过扫描电子显微镜(SEM)测试分析样品，发现Baftl.9_x)Sra ^gxT13陶瓷样品晶粒均勾、致密。
[0057]如图3所示，将本发明所制得的Ba(Q.9_x)Sr。.WgxT1^瓷通过Agilent_E4980A介温谱分析仪测试分析样品，发现Ba(a9_x)Sra瓷通过Mg 2+的加入，介电常数随温度变化的程度明显降低，即温度稳定性提高。
[0058]以上所述仅为本发明的几种实施方式，不是全部或唯一的实施方式，本领域通技术人员通过阅读本发明说明书而对本发明技术方案采取的任何等效的变换，均为本发明的权利要求所涵盖。
【主权项】
1.一种Ba (d.1^Si^MgJiCViU度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:包括以下步骤: 1)取SrT13前驱体溶液和BaT13前驱体溶液混合均匀，然后加入MgCl 2混合均匀，再进行水热反应生成沉淀，将沉淀清洗后进行干燥，得到粉体；其中SrTi03、BaTi0#MgCl 2的摩尔比为 a(0.9-x):0.1b:x，其中 x = 0.001 ?0.02，a和 b 为系数，且 a = 1.5 ?2.5，b=I ?2 ; 2)将步骤I)得到的粉体经过研磨、造粒和压片成型后，在1200?1300°C进行烧结，制得Ba (ο.9_x) Sr0.^gxT i 03温度稳定型无铅陶瓷。
2.根据权利要求1所述的一种Ba(0.9_x)Sr0.^gxT13温度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤I)中SrT13前驱体溶液的制备步骤包括: 首先将第一份KOH溶液加入Sr (NO3) 2溶液中混合均匀，其中Sr (NO 3) 2和KOH的摩尔比为1: (I?1.5)，得到混合溶液A ;同时将11(:14逐滴加入第二份KOH溶液中混合均匀，其中TiCl4和KOH的摩尔比为1: (3?4)，得到混合溶液B ;再按Sr (NO 3) 2和TiCl 4的摩尔比为1: (0.8?1.2)，取混合溶液A和混合溶液B混合均匀，得到SrT13前驱体溶液。
3.根据权利要求2所述的一种Ba(0.9_x)Sr0.^gxT13温度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述的第一份KOH溶液和第二份KOH溶液的浓度均为4?5mol/L ;所述的Sr (NO3) 2溶液的浓度为1.5mol/Lo
4.根据权利要求1所述的一种Ba(ο.9-x)Sr0.WgxT1jjSit稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤I)中BaT13前驱体溶液的制备步骤包括: 首先将11(:14逐滴加入BaCl 2溶液中混合均匀，其中BaCl 2和TiCl 4的摩尔比为1: (0.6?0.8)，得到混合溶液C ;再将KOH加入混合溶液C中，其中BaCljP KOH的摩尔比为1: (5?10)，得到BaT13前驱体溶液。
5.根据权利要求1所述的一种Ba(0.9_x)Sr0.^gxT13温度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤I)中加入18(:12后使用磁力搅拌器搅拌I?4h后再进行水热反应。
6.根据权利要求1所述的一种Ba(0.9_x)Sr0.^gxT13温度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤I)中水热反应生成的沉淀用去离子水清洗直到pH值为5?7后进行干燥。
7.根据权利要求1所述的一种Ba(0.9_x)Sr0.^gxT13温度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤I)中干燥工艺为在60?80°C保温8?24h。
8.根据权利要求1所述的一种Ba(ο.9-x)Sr0.WgxT1jjSit稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤2)中的粉体在造粒后排胶，再进行压片成型。
9.根据权利要求1所述的一种Ba(0.9_x)Sr0.^gxT13温度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤2)中烧结的方式为微波烧结，烧结时间为3?lOmin。
10.根据权利要求1所述的一种Ba(a9_x)SraiMgxT1^度稳定型无铅陶瓷制备方法，其特征在于:所述步骤2)中烧结工艺为:在微波马弗炉中，首先由室温升温至900°C，升温速率为15?30°C /min ;后由900 °C升温至1200?1300 °C，升温速率为20?30°C，保温3?1min ;最后随炉冷却至室温。
【专利摘要】本发明涉及一种Ba(0.9-x)Sr0.1MgxTiO3温度稳定型无铅陶瓷制备方法，包括以下步骤：取SrTiO3前驱体溶液和BaTiO3前驱体溶液混合均匀，然后加入MgCl2混合均匀，再进行水热反应得到粉体；其中SrTiO3、BaTiO3和MgCl2的摩尔比为a(0.9-x)：0.1b：x；将得到的粉体经过研磨、造粒和压片成型后，在1200～1300℃进行烧结，制得Ba(0.9-x)Sr0.1MgxTiO3温度稳定型无铅陶瓷。本发明化学组成简单符合工业化生产需求，掺杂物质简单易得，制得的粉体为纯相，使陶瓷具有较高的介电常数且保证温度稳定性，晶粒均匀、致密，不含Pb等有害化合物。
【IPC分类】C04B35-622, C04B35-468
【公开号】CN104591728
【申请号】CN201510009378
【发明人】蒲永平, 刘雨雯, 靳乾
【申请人】陕西科技大学
【公开日】2015年5月6日
【申请日】2015年1月8日