采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置及方法
【技术领域】
[0001]本发明属于环境纳米技术和有机废水处理领域，尤其涉及采用固定化炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的方法。
【背景技术】
[0002]随着现代纺织业的不断发展，印染废水的种类和排放量日益增多，严重的危害了环境。偶氮染料是偶氮基两端连接芳基的一类有机化合物，是纺织品服装在印染工艺中应用最广泛的一类合成染料，用于多种天然和合成纤维的染色和印花。偶氮染料通常具有复杂的芳香环结构，化学稳定性高、可降解性低，且多数偶氮染料为具有生物毒性或致癌、致畸、致突变的有机物，处理难度较大，这种染料接触人的皮肤后，可引发恶性肿瘤，导致膀胱癌、输尿管癌、肾盂癌等恶性疾病。活性蓝就是一种典型的偶氮染料。由于活性蓝的高生物毒害性，传统的生物处理技术对其处理效果有限。因此，研发新型高效的活性蓝的治理技术是水污染控制与治理领域的热点与焦点。
[0003]脉冲等离子体沿面放电是一种能有效降解有机污染物的方法。通过在液体沿面的气相中放电，产生各种活性物质，包括臭氧、双氧水、羟基自由基。这些活性物质通过气相表层溶解在水中，与水中的污染物反应。由于自由基的瞬间煙灭性，气相放电产生的自由基难以融入液相中使其与液相中的污染物接触。因此，采用催化技术促进溶于液相的03、H202等转化成羟基自由基具有重要的意义。
[0004]炭凝胶是近年来发展的一种新型多孔性炭材料，以介孔为主，在催化剂载体领域很有应用前景。溶胶-凝胶的制备方法使其易于将金属掺杂其中，锰掺杂炭凝胶可充分利用等离子体放电时产生的臭氧，使其转化为自由基，从而提高沿面放电等离子体体系中自由基的产率和能量利用率，实现对有机污染物的高效降解。尽管锰掺杂炭凝胶颗粒能催化等离子体放电，高效降解污染物，但是颗粒状的催化剂后续去除工艺复杂，且适合间歇式处理，因此采用固定化金属掺杂炭凝胶的电极的研究具有现实意义，省去了后续催化剂回收且可以采用连续流处理方式，适合该技术的大型应用。
【发明内容】
[0005]本发明针对现有技术的不足，提供了一种采用固定化炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的方法。
[0006]采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置，包括电源、连续流反应器和蠕动栗；
[0007]所述的连续流反应器包括一个可拆卸多孔长方形不锈钢顶盖和一个长方形反应器；
[0008]不锈钢顶盖通过法兰与长方形反应器相连，顶盖上用导电胶粘附制备的锰掺杂炭凝胶膜，粘附时保持不锈钢顶盖的多孔结构，不锈钢顶盖与高压脉冲电源的正极相连;长方形反应器一侧上方设有进水口，进水口通过硅胶管与蠕动栗的出水口连接，蠕动栗另一端接待处理的活性蓝溶液，长方形反应器的另一侧底部设有出水口，长方形反应器底部粘附制备的锰掺杂炭凝胶膜，制备的锰掺杂炭凝胶膜与高压脉冲电源的负极相连。
[0009]所述的不锈钢顶盖上均匀分布了 72个直径为5mm的小孔;正电极置于液面上0.5cm处，负电极为液面，放电时在顶盖孔和液面之间出现明显的电晕-流柱放电现象。
[0010]作为优选，反应器的长为20cm，宽为10cm，高为Icm;
[0011 ]所述的长方形反应器材料为有机玻璃。
[0012]采用固定化炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置的使用方法，该方法包括以下步骤:
[0013](1)、将固定了锰掺杂炭凝胶膜的多孔不锈钢顶盖与反应器用法兰连接好，并将反应器电源的正负极分别接在顶盖上的制备的锰掺杂炭凝胶膜和反应器底部的锰掺杂炭凝胶膜上；
[0014](2)、将待处理活性蓝溶液配制好装在容器中，待处理活性蓝的浓度为10mg/l-20mg/l；
[0015](3)、先把出水口关闭，打开蠕动栗，让活性蓝溶液流入反应器中，使液面距顶盖
0.5cm处，打开出口，出水口的出水速度与蠕动栗的进水速度一致。
[0016](4)、打开电源开关，输入电压为20-30kV，脉冲频率为10Hz，达到3倍的水力停留时间后，从出水口取样检测，测定对活性蓝的去除率。
[0017]所述的锰掺杂的炭凝胶膜电极，是由间苯二酚和甲醛为前驱体，醋酸锰为催化剂，按中间苯二酚和甲醛的摩尔比为1: 2，锰金属质量百分比含量为3% (wt%)配制溶液，将多孔碳布浸入溶液中I天后，取出多孔碳布，放入两片玻璃中夹好固定经80°C低温老化，5天后取出多孔碳布，在丙酮中萃取去除水，之后放入N2中干燥，即得锰掺杂炭凝胶膜电极。
[0018]本发明的有益效果在于:结构简单，操作方便，可连续运行，有利于该技术大规模应用，通过固定化的锰掺杂的炭凝胶膜电极，避免了颗粒催化剂的去除问题，并通过锰掺杂充分利用了等离子体放电时产生的产生的臭氧，使其转化为羟基自由基，从而提高了活性蓝的去除效果，降低了运行成本。可用于印染废水中活性蓝的去除。
【附图说明】
[0019]图1.采用固定化炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的反应装置。
【具体实施方式】
[0020]为了更好的理解本发明，下面结合附图以及具体实施例对本发明作进一步说明。
[0021]如图1所示，采用固定化炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的反应装置包括电源1、反应器2、顶盖3和蠕动栗6，所述的电源I为高压脉冲电源;所述的反应器2为长20cm，宽10cm，高Icm的有机玻璃，左侧的上部设有进水口，右侧底部设有出水口，反应器底端固定锰掺杂炭凝胶膜5;所述的顶盖3为多孔的长方形不锈钢板，板上均匀分布了 72个直径为5mm的小孔，顶盖内侧固定了锰掺杂炭凝胶膜4，顶盖用法兰7与反应器2相连;反应器2的进水口通过硅胶软管8与蠕动栗6相连，蠕动栗的另一端通过硅胶管8与水池9相连，水池中装着待处理的活性蓝溶液。
[0022]实施例1
[0023]1、将固定了锰掺杂炭凝胶膜的多孔不锈钢顶盖与反应器用法兰连接好，并将反应器电源的正负极分别接在顶盖和反应器上。
[0024]2、将活性蓝溶液配制好装在容器中，活性蓝的浓度为20mg/l。
[0025]3、先把出水口关闭，打开蠕动栗，让活性蓝溶液流入反应器中，再慢慢打开出水口，使液面距顶盖0.5cm处，调整蠕动栗流量为20ml/min。
[0026]4、打开电源开关，输入电压为20kV，脉冲频率为10Hz，达到3倍的水力停留时间后，从出水口取样检测，测定对活性蓝的去除率为88.4 %。
[0027]实施例2
[0028]1、将固定了锰掺杂炭凝胶膜的多孔不锈钢顶盖与反应器用法兰连接好，并将反应器电源的正负极分别接在顶盖和反应器上。
[0029]2、将活性蓝溶液配制好装在容器中，活性蓝的浓度为15mg/l。
[0030]3、先把出水口关闭，打开蠕动栗，让活性蓝溶液流入反应器中，再慢慢打开出水口，使液面距顶盖0.5cm处，调整蠕动栗流量为15ml/min。
[0031]4、打开电源开关，输入电压为25kV，脉冲频率为10Hz，达到3倍的水力停留时间后，从出水口取样检测，测定对活性蓝的去除率为92.4%。
[0032]实施例3
[0033]1、将固定了锰掺杂炭凝胶膜的多孔不锈钢顶盖与反应器用法兰连接好，并将反应器电源的正负极分别接在顶盖和反应器上。
[0034]2、将活性蓝溶液配制好装在容器中，活性蓝的浓度为10mg/l。
[0035]3、先把出水口关闭，打开蠕动栗，让活性蓝溶液流入反应器中，再慢慢打开出水口，使液面距顶盖0.5cm处，调整蠕动栗流量为10ml/min。
[0036]4、打开电源开关，输入电压为30kV，脉冲频率为10Hz，达到3倍的水力停留时间后，从出水口取样检测，测定对活性蓝的去除率为96.8 %。
【主权项】
1.采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置，包括电源、连续流反应器和蠕动栗； 其特征在于:所述的连续流反应器包括一个可拆卸多孔长方形不锈钢顶盖和一个长方形反应器； 不锈钢顶盖通过法兰与长方形反应器相连，顶盖上用导电胶粘附制备的锰掺杂炭凝胶膜，粘附时保持不锈钢顶盖的多孔结构，不锈钢顶盖与高压脉冲电源的正极相连;长方形反应器一侧上方设有进水口，进水口通过硅胶管与蠕动栗的出水口连接，蠕动栗另一端接待处理的活性蓝溶液，长方形反应器的另一侧底部设有出水口，长方形反应器底部粘附制备的锰掺杂炭凝胶膜，制备的锰掺杂炭凝胶膜与高压脉冲电源的负极相连； 所述的不锈钢顶盖上均匀分布了72个直径为5mm的小孔；正电极置于液面上0.5cm处，负电极为液面，放电时在顶盖孔和液面之间出现明显的电晕-流柱放电现象。2.根据权利要求1所述的采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置，其特征在于:反应器的长为20cm，宽为10cm，高为I cm。3.根据权利要求1所述的采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置，其特征在于:所述的长方形反应器材料为有机玻璃。4.根据权利要求1所述的采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置，其特征在于:所述的锰掺杂炭凝胶膜，是由间苯二酚和甲醛为前驱体，醋酸锰为催化剂，按中间苯二酚和甲醛的摩尔比为1:2，锰金属质量百分比含量为3%配制溶液，将多孔碳布浸入溶液中I天后，取出多孔碳布，放入两片玻璃中夹好固定经80°C低温老化，5天后取出多孔碳布，在丙酮中萃取去除水，之后放入N2中干燥，即得锰掺杂炭凝胶膜电极。5.采用固定化炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置的使用方法，其特征在于:该方法包括以下步骤: (1)、将固定了锰掺杂炭凝胶膜的多孔不锈钢顶盖与反应器用法兰连接好，并将反应器电源的正负极分别接在顶盖上的制备的锰掺杂炭凝胶膜和反应器底部的锰掺杂炭凝胶膜上； (2)、将待处理活性蓝溶液配制好装在容器中，待处理活性蓝的浓度为10mg/l-20mg/l; (3)、先把出水口关闭，打开蠕动栗，让活性蓝溶液流入反应器中，使液面距顶盖0.5cm处，打开出口，出水口的出水速度与蠕动栗的进水速度一致； (4)、打开电源开关，输入电压为20-30kV，脉冲频率为10Hz，达到3倍的水力停留时间后，从出水口取样检测，测定对活性蓝的去除率。
【专利摘要】本发明公开了一种采用炭凝胶电极的脉冲等离子体降解活性蓝的装置及方法；该装置包括电源、连续流反应器和蠕动泵；其中连续流反应器包括一个可拆卸多孔长方形不锈钢顶盖和一个长方形反应器；本发明结构简单，操作方便，可连续运行，有利于该技术大规模应用，通过固定化的锰掺杂的炭凝胶膜电极，避免了颗粒催化剂的去除问题，并通过锰掺杂充分利用了等离子体放电时产生的产生的臭氧，使其转化为羟基自由基，从而提高了活性蓝的去除效果，降低了运行成本。可用于印染废水中活性蓝的去除。
【IPC分类】C02F1/46, C02F101/16, C02F103/30
【公开号】CN105668709
【申请号】CN201610209400
【发明人】辛青, 林君, 臧月, 逯鑫淼, 高秀敏
【申请人】杭州电子科技大学
【公开日】2016年6月15日
【申请日】2016年4月6日