本发明属于光催化材料,具体涉及一种in基双单原子负载碳化氮纳米片及其制备方法和在光催化氧化还原反应中的应用。
背景技术:
1、单原子催化剂(sac)是近年来多相催化领域的一个热门领域,与传统的负载型纳米颗粒催化剂相比,它因高效(理论上)、活性中心可调而受到了广泛关注。以前,许多反应被认为是由团簇或纳米颗粒催化的,最新研究表明sac可以表现出在热、光/电化学等方面特殊的催化活性。然而,一个普遍关注的问题是,在催化反应过程中,单个原子是否可以保持稳定,其结构和化学性质是否发生改变。
技术实现思路
1、为了解决现有技术中存在的问题,本发明的目的在于提供了一种in基双单原子负载碳化氮纳米片及其制备方法和在光催化氧化还原反应中的应用,该单原子催化剂具有稳定结构,催化剂中金属原子成单分散状态,活性金属作为光催化反应中的活性位点,在氧化还原反应中具有优异的光催化活性。
2、为了实现上述技术目的,本发明采用如下技术方案:
3、一种in基双单原子负载碳化氮纳米片,由金属m和金属in原位负载于碳化氮纳米片而成,所述金属m和金属in均以单原子形式存在,金属m为cu、co、ru中的至少一种。
4、本发明还提供了上述in基双单原子负载碳化氮纳米片的制备方法,将可溶性金属m盐、可溶性in盐和2-氨基对苯二甲酸分散在n,n-二甲基甲酰胺(dmf)中均匀混合,通过溶剂热法合成双金属m-in-mofs,然后将双金属m-in-mofs和尿素分散在水中均匀混合,干燥后通过高温热解得到in基双单原子负载碳化氮纳米片m-in/cn。
5、作为优选,所述可溶性金属m盐为金属m的硝酸盐或氯盐;可溶性in盐为硝酸铟或三氯化铟。
6、作为优选,所述可溶性金属m盐、可溶性in盐和2-氨基对苯二甲酸的摩尔比为0.1-0.5:1-2:1。
7、作为优选,所述溶剂热的温度为80-120℃,时间为12-48h。
8、作为优选,所述双金属m-in-mofs和尿素的质量比为0.5-2:1000。
9、作为优选,所述高温热解的温度为500-600℃,时间为2-3h。
10、本发明还提供了上述in基双单原子负载碳化氮纳米片的应用,将其用于光催化氧化还原反应。
11、与现有技术相比,本发明的优点:
12、本发明通过溶剂热法和高温热解处理,实现in基双单原子金属的负载(即产生不饱和价态的mn+,实现催化剂中m-n键的配位),获得m-in/cn(m为cu、co、ru中的至少一种)复合催化剂。负载的单分散金属,其原子利用率,接近100%,且高度分散,活性中心均匀,活性位高度暴露,一方面可以作为催化反应的活性中心,另一方面可以调节催化剂的电子结构,促进光生载流子分离,促进氧化还原反应的进行,具有优异的光催化性能。
1.一种in基双单原子负载碳化氮纳米片,其特征在于:由金属m和金属in原位负载于碳化氮纳米片而成,所述金属m和金属in均以单原子形式存在,金属m为cu、co、ru中的至少一种。
2.权利要求1所述的in基双单原子负载碳化氮纳米片的制备方法,其特征在于:将可溶性金属m盐、可溶性in盐和2-氨基对苯二甲酸分散在n,n-二甲基甲酰胺中均匀混合,通过溶剂热法合成双金属m-in-mofs,然后将双金属m-in-mofs和尿素分散在水中均匀混合,干燥后通过高温热解得到in基双单原子负载碳化氮纳米片m-in/cn。
3.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:所述可溶性金属m盐为金属m的硝酸盐或氯盐;可溶性in盐为硝酸铟或三氯化铟。
4.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:所述可溶性金属m盐、可溶性in盐和2-氨基对苯二甲酸的摩尔比为0.1-0.5:1-2:1。
5.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:所述溶剂热的温度为80-120℃,时间为12-48h。
6.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:所述双金属m-in-mofs和尿素的质量比为0.5-2:1000。
7.根据权利要求2所述的制备方法,其特征在于:所述高温热解的温度为500-600℃,时间为2-3h。
8.权利要求1所述的in基双单原子负载碳化氮纳米片或权利要求2-7任一项所述的制备方法制得的in基双单原子负载碳化氮纳米片的应用,其特征在于:将其用于光催化氧化还原反应。
9.根据权利要求8所述的应用,其特征在于:所述光催化氧化还原反应为光催化固氮反应、光催化co2还原反应。