碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量方法及装置与流程

本发明属于非侵入式原位测量技术领域，具体涉及一种常温气体环境中分形团聚颗粒系统的多参数同时测量方法。

背景技术：

碳氢燃料不完全燃烧产生的碳黑常见于火焰，废气和大气中。碳黑在微观下并非单颗粒球状粒子，而是由大量一次粒子组成的团聚体，团聚体呈现支链状的分形结构。大气中碳黑自身的毒性以及作为其他有毒物质的载体对人体健康有负面影响。此外，碳烟被认为是气候变化第二重要的人为因素。一次粒子的粒径分布是碳黑的重要特性，因为有研究表明碳黑毒性与其直接相关，并且其也是气候模拟的关键输入参数和空气质量评估的重要指标。过去几十年，时域激光诱导炽光已发展为测定粒子平均粒径或其对数正态分布的强大工具。与基于采样的非原位方法(如透射电子显微镜)相比，时域激光诱导炽光的特点是非侵入式原位测量，并无需进行费时的数据处理，适用于快速的在线原位测量。

基于时域激光诱导炽光的粒径测量方法涉及反问题求解。反问题的病态性会导致碳黑粒径分布的反演精度对部分模型参数的不确定度高度敏感，即使用不准确的模型参数值会严重影响反演精度。热适应系数被为是最大的不确定度来源，因为其物理意义复杂，数值受很多因素影响，不易直接测量且缺乏可用的准确数据。

技术实现要素：

本发明为了解决基于激光诱导炽光的粒径分布测量对先验热适应系数不确定度敏感的问题，提出了一种碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量方法及装置。

碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量装置，包括：激光器、半波片、薄膜偏光片、柱面镜、光圈、碳黑颗粒气溶胶化装置、束流收集器、消色差透镜、带通滤波器、光电倍增管、示波器，以及数据采集处理系统；

光电倍增管和束流收集器的输出端口连接至示波器的输入端；示波器信号输出端连接至数据采集处理系统；

激光器出射脉冲激光，激光经过半波片和薄膜偏光片后射在第一柱面镜上，第一柱面镜反射光线经过光圈后并经过第二柱面镜后聚焦在碳黑气溶胶化装置的测量点处，部分激光能量透射穿过测量颗粒后被束流收集器收集并转换为电压信号输入到示波器，测量点处的碳黑团聚颗粒系统被脉冲激光激发，颗粒系统的温度先迅速升高，随后降至环境温度，期间碳黑团聚颗粒系统发射的炽光信号通过一对消色差透镜后被光电倍增管采集；一对消色差透之间设置有带通滤波器。

进一步地，所述激光器出射的激光经过一个半波片和两个薄膜偏光片后射在第一柱面镜上。

进一步地，所述激光器为钇铝石榴石晶体激光器。

进一步地，数据采集处理系统为一台计算机。

碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量方法，包括以下步骤：

步骤一：调整激光器的激光通量，出射脉冲激光通过半波片、薄膜偏光片、光圈后被柱面镜聚焦在碳黑气溶胶化装置的测量点处，部分激光能量透射穿过测量颗粒后被束流收集器收集并转换为电压信号输入到示波器，测量点处的碳黑团聚颗粒系统被脉冲激光激发，颗粒系统的温度先升高，随后降至环境温度，期间碳黑团聚颗粒系统发射的炽光信号通过消色差透镜、带通滤波器和光电倍增管后，将其中l1和l2波长下的颗粒时域激光诱导炽光光学信号转换为两组电压信号输入示波器，示波器将电压信号转为数字信号输入数据采集处理系统，最终得到l1和l2波长下的颗粒时域激光诱导炽光信号的实验值sexp(l1)和sexp(l2)；

步骤二：将碳黑一次粒径分布和热适应系数的第g代预测值xest输入简化时域激光诱导炽光模型，得到波长l1和l2处的时域激光诱导炽光信号的预测值sest(l1)和sest(l2)；

步骤三：根据预测值sest(l1)和sest(l2)相对于实验值sexp(l1)和sexp(l2)的相对误差计算适应度函数值f；

步骤四：如果f既不小于预期精度eps且迭代数g也尚未达到预期的最大迭代数max，则迭代进入第g+1代，协方差矩阵适应进化策略算法根据f生成碳黑一次粒径分布和热适应系数的第g+1代预测值xest，重复步骤二和步骤三直到f小于预期精度eps或迭代数g达到预期的最大迭代数max，进入步骤五；

步骤五：反演迭代求解过程结束，将最后一代的碳黑一次粒径分布和热适应系数预测值作为最终结果输出。

进一步地，所述步骤二的具体过程包括以下步骤：

简化激光诱导炽光模型如下：

t时刻碳黑颗粒温度的时间微分方程：

其中t(tj)是tj时刻颗粒的温度；cs是碳黑颗粒的比热容；ρs是碳黑颗粒的密度；dp是碳黑颗粒的直径；qabs是由于吸收激光能量导致的颗粒能量变化；qcond是由于对环境气体热传导导致的颗粒能量变化；

吸收激光能量导致的颗粒能量变化qabs为：

其中λinc是入射激光波长；e(λinc)是碳黑颗粒在入射激光波长下的吸收函数，；f为入射激光通量；q(tj)是激光时间变化函数；

对环境气体热传导导致的颗粒能量变化qcond：

其中αt,f是融合了所有分形参数影响的热适应系数；pa是环境气体压力；rm是有效质量单位下的通用气体常数；ta是环境气体温度；wa是环境气体的分子量；γ是环境气体的热容量比；

tj时刻li波长下碳黑颗粒的归一化激光诱导炽光信号的预测值sest(li,tj)：

其中h是普朗克常数；c是空气中的光速；kb是玻尔兹曼常数；λi是第i个测量波长；f(dp)是碳黑一次粒子直径为dp时的对数正态分布概率，其表达式为：

其中dp,g是对数正态分布的几何平均直径；σd,g是对数正态分布的几何标准差；

将碳黑一次粒径分布和热适应系数的第g代预测值xest＝[dp,g,σd,g,αt,f]代入上述五个方程，联立求解即可得到t1到tn时刻λ1和λ2波长下的碳黑颗粒时域激光诱导炽光信号的预测值sest(λ1)和sest(λ2)；sest(λ1)＝[sest(λ1,t1),sest(λ1,t2),…,sest(λ1,tn)]，sest(λ2)＝[sest(λ2,t1),sest(λ2,t2),…,sest(λ2,tn)]。

进一步地，所述激光时间变化函数q(tj)为标准偏差σlaser＝3.3ns的高斯分布。

进一步地，所述测量波长中的第1个测量波长λ1＝780nm，第1个测量波长λ2＝1064nm。

进一步地，所述t1为激光发射后第20ns，tn为激光发射后第276ns。

进一步地，步骤三所述适应度函数定义如下：

其中sexp(λi,tj)和sest(λi,tj)分别是λi波长下第tj时刻的激光诱导炽光信号的实验值和预测值；m是信号总的测量波长数；n是总的测量时刻数；下标i和j分别指第i个波长和第j个时刻。

本发明是一种基于激光诱导炽光的碳黑一次粒径分布和热适应系数同时测量方法，本发明主要包括常温环境中碳黑颗粒时域激光诱导炽光信号的测量、简化激光诱导炽光模型的构建、碳黑一次粒径分布和热适应系数的联合反演等环节。通过设计好的光路将脉冲激光聚焦在测量点处的碳黑颗粒系统，由带通滤波器和光电倍增管收集特定波长下的碳黑颗粒时域激光诱导炽光信号，结合新型的简化激光诱导炽光模型和协方差矩阵适应进化策略算法求解反问题,同时得到碳黑颗粒一次粒径分布和热适应系数。通过本发明的联合反演技术，解决了基于激光诱导炽光的粒径分布测量对先验热适应系数不确定度敏感的问题，可实现对常温环境中分形团聚体系统一次粒径分布和热适应系数的协同测量，为分形团聚颗粒系统的在线诊断以及激光诱导炽光技术的拓展研究工作提供理论基础。

附图说明

图1为测量装置的结构示意图；

图2为碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量方法的流程图。

具体实施方式

具体实施方式一：参照图1说明本实施方式，

本实施方式所述的碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量装置，包括：激光器1、半波片2、薄膜偏光片3、柱面镜4、光圈5、碳黑颗粒气溶胶化装置6、束流收集器7、消色差透镜8、带通滤波器9、光电倍增管10、示波器11，以及数据采集处理系统12；

光电倍增管10和束流收集器7的输出端口连接至示波器11的输入端；示波器11信号输出端连接至数据采集处理系统12；

激光器出射脉冲激光，激光经过半波片和薄膜偏光片后射在第一柱面镜上，第一柱面镜反射光线经过光圈后并经过第二柱面镜后聚焦在碳黑气溶胶化装置的测量点处，部分激光能量透射穿过测量颗粒后被束流收集器收集并转换为电压信号输入到示波器，测量点处的碳黑团聚颗粒系统被脉冲激光激发，颗粒系统的温度先迅速升高，随后降至环境温度，期间碳黑团聚颗粒系统发射的炽光信号通过一对消色差透镜(第一个透镜将散射光变平行，后一个透镜将平行光聚焦到光电倍增管)后被光电倍增管采集；一对消色差透之间设置有带通滤波器。

在一些实施例中，所述激光器出射的激光经过一个半波片和两个薄膜偏光片后射在第一柱面镜上。

在一些实施例中，所述激光器1为钇铝石榴石晶体激光器。

在一些实施例中，所述数据采集处理系统为一台计算机。

具体实施方式二：结合图1和图2具体说明本实施方式，

本实施方式所述的碳黑团聚体一次粒径分布和热适应系数同时测量方法，包括以下步骤：

步骤一：调整钇铝石榴石晶体激光器1的激光通量，出射脉冲激光通过半波片2、薄膜偏光片3、光圈4后被柱面镜4聚焦在碳黑气溶胶化装置6的测量点处，部分激光能量透射穿过测量颗粒后被束流收集器7收集并转换为电压信号输入到示波器11，测量点处的碳黑团聚颗粒系统被脉冲激光激发，颗粒系统的温度先迅速升高到几千开尔文，随后相对缓慢地降至环境温度，期间碳黑团聚颗粒系统发射的炽光信号通过消色差透镜8，带通滤波器9和光电倍增管10后，将其中l1和l2波长下的颗粒时域激光诱导炽光光学信号转换为两组电压信号输入示波器11，示波器11将电压信号转为数字信号输入数据采集处理系统12，最终得到l1和l2波长下的颗粒时域激光诱导炽光信号的实验值sexp(λ1)和sexp(λ2)；

步骤二：将碳黑一次粒径分布和热适应系数的第g代预测值xest输入新型的简化时域激光诱导炽光模型，该模型包含如下内容：

t时刻碳黑颗粒温度的时间微分方程：

其中t(tj)是tj时刻颗粒的温度；cs是碳黑颗粒的比热容，为1.9j/gk；ρs是碳黑颗粒的密度，为2.26g/cm³；dp是碳黑颗粒的直径，为测量参数之一；qabs是由于吸收激光能量导致的颗粒能量变化；qcond是由于对环境气体热传导导致的颗粒能量变化。

吸收激光能量导致的颗粒能量变化qabs为：

其中λinc是入射激光波长，为1064nm；e(λinc)是碳黑颗粒在入射激光波长下的吸收函数，为0.3；f为入射激光通量，为0.09j/cm²；q(tj)是激光时间变化函数，为标准偏差σlaser＝3.3ns的高斯分布。

对环境气体热传导导致的颗粒能量变化qcond：

其中αt,f是融合了所有分形参数影响的热适应系数，为测量参数之一；pa是环境气体压力，为101325pa；rm是有效质量单位下的通用气体常数，为83.145g·m³/(mol·k·s²)；ta是环境气体温度，为300k；wa是环境气体的分子量，对于空气环境为28.74g/mol；γ是环境气体的热容量比，对于空气环境为1.3。

tj时刻λi波长下碳黑颗粒的归一化激光诱导炽光信号的预测值sest(λi,tj)：

其中h是普朗克常数，为6.626×10^-34j·s；c是空气中的光速，为2.998×10⁸m/s；kb是玻尔兹曼常数，为1.381×10^-23j/k；λi是第i个测量波长，λ1＝780nm和λ2＝1064nm；f(dp)是碳黑一次粒子直径为dp时的对数正态分布概率，其表达式为：

其中dp,g是对数正态分布的几何平均直径；σd,g是对数正态分布的几何标准差。

将碳黑一次粒径分布和热适应系数的第g代预测值xest＝[dp,g,σd,g,αt,f]代入上述五个方程，联立求解即可得到t1到tn时刻λ1和λ2波长下的碳黑颗粒时域激光诱导炽光信号的预测值sest(λ1)和sest(λ2)。其中t1为激光发射后第20ns，tn为激光发射后第276ns，信号的时间间隔为1ns，sest(λ1)＝[sest(λ1,t1),sest(λ1,t2),…,sest(λ1,tn)]，sest(λ2)＝[sest(λ2,t1),sest(λ2,t2),…,sest(λ2,tn)]；

步骤三：根据预测值sest(λ1)和sest(λ2)相对于实验值sexp(λ1)和sexp(λ2)的相对误差计算适应度函数值f，其中适应度函数定义如下：

其中sexp(λi,tj)和sest(λi,tj)分别是λi波长下第tj时刻的激光诱导炽光信号的实验值和预测值；m是信号总的测量波长数，为2；n是总的测量时刻数；下标i和j分别指第i个波长和第j个时刻。

步骤四：如果f既不小于预期精度eps且迭代数g也尚未达到预期的最大迭代数max，则迭代进入第g+1代，利用现有的协方差矩阵适应进化策略算法根据f生成碳黑一次粒径分布和热适应系数的第g+1代预测值xest，重复步骤二和步骤三直到f小于预期精度eps或迭代数g达到预期的最大迭代数max，进入步骤五；

步骤五：反演迭代求解过程结束，将最后一代的碳黑一次粒径分布和热适应系数预测值作为最终结果输出。

本方能为了克服背景技术中现有技术存在的问题，开发出从时域激光诱导炽光信号同时确定碳黑一次粒径分布和热适应系数的新方法。本方法提出了新型的简化时域激光诱导炽光模型，该模型通过将分形参数与热适应系数整合为一个参数考虑团聚结构导致的热屏蔽效应，并在低激光通量和归一化信号条件下简化模型，使其独立于所有分形参数，测量波长下的吸收函数，校准系数等大量模型控制参数。因此，该发明提出的方法只需已知少量模型参数，并且这些参数中大多数为碳黑的基础物理性质，其准确数值易于获得，具有很大的应用潜力。

需要注意的是，具体实施方式仅仅是对本发明技术方案的解释和说明，不能以此限定权利保护范围。凡根据本发明权利要求书和说明书所做的仅仅是局部改变的，仍应落入本发明的保护范围内。