利用时间塔尔博特效应产生激光脉冲和光谱的制作方法

本发明涉及一种特别是通过激光谐振器的谐振器模的模耦合产生激光脉冲的脉冲串的方法。此外，本发明涉及一种利用激光脉冲的脉冲串来研究样本的光谱学方法。此外，本发明涉及一种激光脉冲源设备以及一种包括激光脉冲源设备的光谱学设备。本发明的应用是可行的，例如用于激光物理学、特别是光谱学。

背景技术：

在本说明书中，参考了以下说明本发明的技术背景的现有技术：

[1]th.udem等，在“nature”416，233(2002)中；

[2]m.hofer等，在“opt.lett.”16，502(1991)中；

[3]t.ideguchi等，在“nat.commun.”5，3375(2014)中；

[4]b.bernhardt等，在“naturephotonics”4，55(2010)中；

[5]s.teng等，在“opt.commun.”315，103(2014)中；

[6]j.等，在“appl.opt.”38，6700(1999)中；

[7]t.suzuki等，在“opt.expr.”18，23088(2010)中。

通过激光谐振器的谐振器模的模耦合产生激光脉冲是众所周知的。常规的脉冲激光器通常产生可以在频率空间中被表示为具有等距的梳模的频率梳的激光脉冲的脉冲串，等距的梳模由脉冲串的时间周期性产生(例如[1])。

产生频率梳的脉冲激光器、如锁模光纤激光器[2]在激光物理学、计量学、光谱学和/或阿秒脉冲产生方面有许多应用。特别地，双梳光谱学已经被提出[3、4]，其中，傅立叶变换光谱学是用两个各自具有等距模间隔的常规频率梳实施的。第一个频率梳通过样本发射，然后与第二个频率梳叠加，第二个频率梳具有与第一个频率梳相比稍微不同的重复率。第一和第二频率梳发生干涉，从而获得可以用光电二极管测量的射频范围内的拍频信号，进而产生关于第一频率梳的模频率与样本的相互作用的信息。常规的双梳光谱学在所需的两个单独的频率梳、其必要的稳定化和对所谓的光电二极管信号的自适应采样的需要方面具有缺点。特别地，双梳光谱学的应用受到梳的相对抖动的限制。

塔尔博特(talbot)效应在1836年首次被描述为在光栅的近场中观察到的一种奇特现象。在菲涅耳近似下，对单个刻线对总场的贡献进行求和，出现了一个形式的项，其中，波数为k，刻线数为l，间隔为a，与光栅的距离为z。l上的求和一般会产生相当复杂的强度分布。talbot指出，虽然这个项在z＝ka²/4π的距离上简化为exp(-i2πl²)＝1。其余项加起来就是在z＝0处的强度，假若这个强度具有以a[5]的周期性。

在具有周期性脉冲串信号的时域中可观察到同样的现象，周期性脉冲串信号受群速色散k”(其中k”是k(ω)对频率ω的二阶导数)的影响，所述群速色散提供二次相位演化(时间talbot效应)。脉冲首先在时间上展开，然后在传播距离之后重新集合，其中，tr是脉冲重复时间[6、7]。在过去，时间talbot效应仅用于激光谐振器外的脉冲压缩。

技术实现要素：

本发明的目的是提供一种能够避免传统技术的局限性的通过激光谐振器的谐振器模的模耦合来产生激光脉冲的脉冲串的改进方法。特别地，激光脉冲的脉冲串将被创建为具有新应用的频率梳，例如用于激光物理学中。此外，本发明的目的是提供一种能够避免传统技术的局限性的用于研究样本的改进的光谱学方法。特别地，光谱学方法能够避免传统双梳光谱学的缺点。本发明的另一个目的是提供一种相应改进的激光脉冲源设备以及一种包括激光脉冲源设备的光谱学设备。

这些目的用分别包括独立权利要求的特征的产生激光脉冲的脉冲串的方法、光谱学方法，激光脉冲源设备和光谱学设备来解决。本发明的优选实施例和应用在从属权利要求中限定。

根据本发明的第一总体方面，上述目的通过一种产生激光脉冲的方法来解决，所述方法包括以下步骤：在具有谐振器长度l和腔内色散的谐振器装置(光学腔)中产生循环光场，所述谐振器装置被配置用于支持光场的多个谐振器模；并且通过锁模、特别是通过被动(passive)模耦合产生激光脉冲的脉冲串，例如基于克尔(kerr)效应，或通过主动(active)模耦合，例如使用腔内调制器，其中，激光脉冲在频率空间中提供具有多个梳模的频率梳。

根据本发明，选择谐振器装置的腔内群速色散(腔内谐振器色散)，使得频率梳的往返行程相位φ(也称为梳模相位)根据以下公式与频率ω有关

其中，c是光速，m是一个整数，其与光学载波频率ωo下的模间隔ωr组合给出有效重复率(mωr)。这种与频率的关系产生锁模，其提供了谐振器模的耦合，使得频率梳的相邻的模频率(ωn、ωn+1)之间的频率差(δn＝ωn+1-ωn)是模频率数n线性函数(所谓的talbot频率梳)。相邻的模频率之间的频率差随着光频率的增加而增加或减小。由于时间talbot效应，在谐振器装置中循环的周期性脉冲形光场以从谐振器装置输出的激光脉冲的有效重复频率(mωr)分解和恢复。创建了talbot频率梳使得相邻的梳模的梳模间隔处于射频范围内。有利地，这有助于本发明在光谱学中的应用。

与时间talbot效应的传统应用相反，发明人已经公开了激光谐振器内的时间talbot效应，即利用在光腔中的重复路径上的单个脉冲形状的光场在时域中获得与利用空间talbot效应相同的行为。与自由空间脉冲串相比，提供了如下所示的更高阶色散。传统的腔外时间talbot效应仅导致梳模的相移，而谐振腔内的色散导致相移，包括梳模的频移。有利地，本发明提供了一种新的激光锁模状态，其中，脉冲迅速色散，然后在整数次腔体往返之后恢复。这个机制基于谐振腔内的时间talbot效应，并通过设定腔内色散量来获得。根据本发明的一个特殊优点，在使用锁模的情况下，例如利用kerr效应强制激光进入这种操作模，即使在冷腔色散未被准确匹配时。发明人已经表明，根据本发明产生的脉冲串的模频谱不是等距的，但是在相当高精度的频率下相邻梳模具有线性变化(增加或减少)的模间隔。有利地，本发明可以使用适用于提供上述往返行程相位φ(ω)的可用锁模技术来实现。

根据本发明的第二总体方面，上述目的通过一种用于获得样本的光谱响应的光谱学方法来解决，其中，使用了根据本发明的上述第一总体方面产生的激光脉冲。所述光谱学方法包括以下步骤：产生由talbot频率梳表示的激光脉冲的脉冲串，将激光脉冲施加在所研究的样本上，用检测器装置检测与样本相互作用之后的激光脉冲，并且在谐振器模的拍频出现的频率范围内、特别是在射频频率范围内分析检测器装置的检测信号，以提供由激光脉冲的脉冲串的梳模产生的拍频信号。样本的光谱响应是从拍频信号获得的。有利地，talbot频率梳是自参考的。具有相邻模的拍频唯一地定义了光模频率，这意味着光谱直接映射到射频域中的拍频频率范围。与双频率梳光谱学法相反，本发明的光谱学方法可以用产生talbot频率梳的单个激光源设备实施。可以避免用于稳定两个激光源的特定措施。特别地，由于使用了单个激光源设备，由梳的相对抖动导致的双频率梳光谱学的缺点被完全消除了。优选地，检测器装置包括至少一个光电二极管，这在高灵敏度和低成本方面具有优势。

根据本发明的第三总体方面，上述目的通过一种激光脉冲源设备来解决，所述激光脉冲源设备被配置用于优选地根据本发明的上述第一总体方面的产生激光脉冲的方法来产生激光脉冲。所述激光脉冲源设备包括谐振器装置，所述谐振器装置具有谐振器长和腔内色散，并被配置用于支持循环光场的多个谐振器模，其中，锁模装置适于产生在频率空间中提供具有载波频率ω0和多个梳模的频率梳的激光脉冲。根据本发明，如参考本发明的第一总体方面所提到的，选择谐振器装置的腔内色散，使得往返行程相位与频率具有上述关系。锁模装置被布置用于提供谐振器模的耦合，使得相邻梳频率(ωn、ωn+1)之间的频率差(δn＝ωn+1-ωn)是模频率数n的线性函数。

有利地，谐振器装置是具有使得往返行程相位具有上述频率相关性的色散的任何激光器装置的谐振器，例如线性谐振器或环形谐振器，光纤激光器的谐振器。优选地，谐振器装置具有使得相邻的梳模的梳模间隔处于射频范围内的尺寸(特别是单个谐振器循环长度)。使用基于光纤激光器设计的谐振器装置在小模体积和长相互作用长度方面具有优势。此外，光纤激光器能够引入强的非线性效应，例如传统锁模光纤激光器常用的非线性偏振旋转(参见例如[2])。

根据本发明的第四总体方面，上述目的通过一种被配置用于获取所研究的样本的光谱响应的光谱学设备来解决，所述光谱学设备包括根据本发明的上述第三总体方面的激光脉冲源设备、被设置用于容纳样本并将激光脉冲施加在样本上的样本保持器、适用于在与样本相互作用之后检测激光脉冲的检测器装置、适用于分析检测器装置的检测信号以获得由激光脉冲的脉冲串的梳模产生的拍频信号的频谱分析器装置以及适用于由拍频信号确定样本的光谱响应的计算装置。有利地，激光脉冲与样本的相互作用引起梳模振幅的变化，例如由于样本的与光频率(波长)相关的吸收，与没有与样本相互作用的情况相比，这会导致梳模的拍频信号的特定变化。通过在单个talbot频率梳内以频谱上变化的模分离拍频作用于梳模来获得拍频信号。因此，光谱学方法可以用单个激光脉冲源设备而不是两个传统的双梳光谱源来实现，从而避免了传统技术的缺点。

根据本发明的一个优选实施例，调节腔内色散使得具有模频率数n的模频率(ωn)由ωn＝ω0+(n+n²/m)ωr给出，其中，ω0是频率梳的载波频率。特别优选的是，选择腔内色散使得载波频率(ω0)下的往返行程相位的k阶导数由

给出，其中，k是腔内色散的阶数。

根据本发明的另一优选实施例，相邻的梳频率之间的频率差(δn＝ωn+1-ωn)在射频(rf：radiofrequency)范围内、特别是在从50mhz到150mhz的范围内。有利地，这有助于评估分析检测信号和提供样本光谱。射频信号被唯一地分配给特定的梳模，例如在ωr＝2π*100mhz和m＝1,000,000的情况下，在具有数1和2的talbot梳模之间的拍频为100.0003mhz，模2与3之间的拍频为100.0005mhz等等。每个射频属于一个梳模，因此允许直接测量样本中光谱分辨的梳模吸收。

有利地，多种技术可用于调节谐振器装置中的腔内色散。根据一个优选的变型，特别优选使用光纤激光器作为激光脉冲源设备，色散利用至少一个光纤布拉格光栅(fbg：fiberbragggrating)设定。这个变型在易于设定大色散量方面具有特别的优点。此外，fbg可以很容易地集成在光纤环形激光器中，或者集成在体激光器谐振器的体积材料中。根据另外的、附加的或可选的调节技术，谐振器装置中包括的至少一个腔内棱镜和/或至少一个腔内光栅用于设定腔内色散。附加地或可替代地，色散可以通过设定谐振器装置的温度、例如经由外部温度调节和/或经由谐振器泵功率被调节或至少被微调。

根据本发明的光谱学方法的一个优选实施例，检测激光脉冲的脉冲串的参考部分，其中，参考部分是与施加到样本的梳相同的talbot频率梳的一部分，但是参考部分没受与样本相互作用的影响。优选地，参考部分是使用布置用于对共同的激光脉冲源设备的输出进行分束的分束装置获得的。分析检测器装置的参考检测信号，以获得由激光脉冲的脉冲串的参考部分的梳模产生的参考拍频信号。样本的光谱响应由拍频信号和参考拍频信号确定。有利地，参考拍频信号允许校正在talbot梳中出现的最终的梳模振幅波动。

附图说明

下面参考附图描述本发明的进一步细节和优点，附图如下：

图1：根据本发明的一个优选实施例的激光脉冲源设备的示意图；

图2：根据本发明的一个优选实施例的光谱学设备的示意图；

图3：根据本发明在谐振器装置中产生的周期性光场的光场振幅的时间演变的示例性说明；

图4：使用根据本发明的产生激光脉冲的方法产生的talbot频率梳的梳模的频率的图解说明；

图5：根据本发明的产生周期性光场的光谱相位变化的图解说明。

具体实施方式

下面特别是参考使用光纤环形激光器产生talbot频率梳来描述本发明的特征。本发明不限于本实施例，而是也可以用其它类型的激光谐振器来实现。对于现有技术所知的激光谐振器的设计和操作细节不作描述。

根据图1的实施例，用于产生和输出激光脉冲1的激光脉冲源设备10包括光纤环形激光器。激光脉冲源设备10的谐振器装置11(谐振腔)由光纤环(增益光纤)提供，包括泵浦光组合器12、特别是波分复用器(wdm)，循环器13，光纤布拉格光栅部分(fbg部分)14，光隔离器15以及输出耦合器16。泵浦光组合器12被布置用于将来自泵浦源30的泵浦光耦合到光纤中并产生循环光场2。fbg部分14使用循环器13与光纤耦合，以用于调节激光脉冲源设备10的腔内色散。对于较小的值m、因此较大的色散来说，可以经由谐振器装置中的一个或两个以上循环器包括数个、例如两个、三个或更多个fbg部分。光纤包含增益材料，如镱或铒掺杂的纤维材料。锁模装置、例如基于诸如非线性偏振旋转的非线性效应或者基于kerr锁模的锁模装置由光纤和用于耦合谐振器模的fbg部分14提供，使得激光脉冲1如下所述表示频率梳。输出耦合器16被布置用于耦合从谐振器装置(光纤)11出来的激光脉冲1的光，例如用于光谱学设备20中的应用(参见图2)。

在talbot频率梳的情况下，锁模装置有效地为传统激光器的m分之一。因此，为了强化talbot频率梳中的锁模，要么提供强的非线性效应，要么将所需的色散(公式(6))(见下文)与更高的保真度(与传统频率梳相比)相匹配。通过fbg部分14引入腔内色散，所述腔内色散可以被设计成对于群速度色散具有非常大的值、对于更高阶色散具有精确值。为了制造fbg部分14，可以用uv激光器直接写光敏光纤。高达六阶色散是市售的。

根据图2的实施例，光谱学设备20包括例如根据图1的本发明的激光脉冲源设备10、用于容纳样本3的样本保持器21、用于在与样本相互作用之后检测激光脉冲1的检测器装置22、用于分析检测器装置22的检测信号并用于获得由激光脉冲1的脉冲串的梳模创建的拍频信号的频谱分析器装置23以及用于从拍频信号确定样本3的光谱响应的计算装置24。分析拍频信号可以如从传统的双梳光谱学所知地实现。计算装置24可以被包括在频谱分析装置23和/或光谱学设备的主控制装置(未示出)中。样本保持器21包括例如用于研究气体样本的气室、用于容纳液体样本的容器或用于固体样本的支撑平台。光谱仪几何特征可以被设计用于透射或反射测量。检测器装置22包括光电二极管。

在激光脉冲源设备10与样本保持器21之间，可选地布置有分束器25。分束器25将激光脉冲1的一部分作为参考光4引导到包括另一光电二极管的参考检测器装置26。优选地，检测器装置22、26具有相同类型的检测器和相同的操作条件。光谱分析器装置23接收来自参考检测器装置26的检测信号，以获得由激光脉冲1的脉冲串的梳模创建的不与样本3相互作用的参考拍频信号。将参考拍频信号与来自检测器装置22的检测信号中的拍频信号进行比较而可以校正梳模振幅波动。

下面描述通过激光脉冲源设备10的谐振器模的锁模来创建talbot频率梳。通过调节腔内色散来提供锁模，使得谐振腔的模具有模频谱，例如根据

这里，模以整数n＝±1、±2、±3、...围绕光载波频率ω0编号，并且ωr是光载波频率(ωo)下的模间隔。

与传统的规律间隔的频率梳[1]不同，n有一个二次项，导致rf模(间隔线性变化的梳)的非等间隔梳，模间隔如下：

由于假定m远大于1，因此相对于光载波频率ωo，上下模之间的模间隔近似为ωr(或者到更高和更低模的间隔的平均值)。这些rf模是相邻光模之间拍频的结果，可以在激光输出的功率谱中看到。像ωn+2-ωn等较高阶模拍频在功率谱中以ωr分开。

这类似于传统频率梳中的重复率的谐波。对于大的m，载波频率ω0下的模间隔由ωr近似地给出。它变为m→∞的所有模形式的间隔，(1)变成传统的频率梳[1]。

然而，ωr和ω0都不是通常的重复频率和偏移频率。尽管如此，它们的测量方式与常规的频率梳非常相似(参见下面的自参考)。除了代表一种全新的锁模制度外，(1)的有趣的方面是，每一个模拍频独特地属于特定的一对模。例如，ωr(1+1/m)下的rf信号属于ω0和ω1之间的拍频等等。因此，用光电检测器、例如图2中的附图标记22记录的rf频谱和射频频谱分析仪、例如图2中的附图标记23直接显示激光脉冲源设备10的光谱的缩小版本。

通过在激光脉冲源设备10和检测器装置22之间放置样本3并记录rf谱的变化，获得样本3的吸收谱。这类似于两个频率梳的模[3、4]之间具有线性增加的间隔的双频率梳设置，但单个激光器避免了由于梳的相对抖动而引起的问题。

根据m的大小，模间隔在n<-m/2时名义上变为负。物理上，这意味着相应的光谱区域具有负的群速。虽然原则上这是可能的，但是在本发明的实际应用中、特别是为了获得合理的激光设计而排除了这种情况。因此，优选地，假定激光器的主动模(activemode)(有助于增益的模)被限制为n＞-m/2。

为了观察激光频谱如何被强制到由公式(1)所定义的模，电场e(t)，例如图1中的附图标记2，在腔内的固定点处计算如下。假定该模以一些复振幅an振荡，e(t)按照下式得到：

通常，这不能代表时域中的稳定脉冲。但是，假定m是一个精确的整数，那么在时间t之后，脉冲将恢复到一个相因数

恢复时间是在n＝0的模下(即在ω0下)测量的腔往返(roundtrip)群延迟的m倍。

图3示出了根据公式(3)在激光腔内的固定点处的功率∝|e(t)|²在归一化为时间平均功率的情况下的随时间变化的一个示例。重现系数m＝10⁶，载波频率ω0＝3×10⁶×ωr，振幅遵循以ω0为中心的高斯分布：经过m次腔往返后，脉冲以初始脉冲的峰值功率重新集合。使用这些参数，模拍频公式(2)间隔开200hz。因此，与传统的锁模激光器一样，在时间平均功率上的峰值功率增强大致由主动模的数量给出。然而，与后者相比，大的峰值功率不是每个腔往返都发生，而是每隔m个腔往返才发生。通常的kerr透镜锁模装置可以被用来通过降低高峰值强度脉冲的损失来执行整数m。

在talbot频率梳的情况下，仅在每第m个往返中才会出现大的峰值强度。因此，kerr效应的强的自振幅调制用于成功的锁模。

为了找到产生模频谱的所需的色散，利用公式(1)求解n：

就像任何其它腔长为l的激光器一样，频率ω处的往返相位必须满足边界条件：

由于ω0是n＝0的谐振模，因此，必须加上最后一项才能获得总的往返相位。不失一般性，在公式(1)中假定参数ω0是发射谱的中心(见图5)。使用公式(7)并且计算在ω0处的导数，获得优选地提供用于产生公式(1)的模间隔的色散：

对于实际的激光脉冲源设备10，对色散的要求是相当极端的但并非不可能的(见图1和5)。这些要求通过较大的m值、即一个长的脉冲恢复时间(对于给定的ωr)来缓解。然而，这可能会导致kerr效应减弱，从而削弱锁模装置。一旦激光器针对特定的m值设置，它将在每次进入锁模状态时重现。

在图3和5的示例性参数的情况下，公式(11)提供了

φ″(ω0)＝-3.2×10⁷fs²，φ″′(ω0)＝3.0×10⁸fs⁸，φ⁴(ω0)＝-4.8×10⁹fs⁴等。

除了这种扩展之外，可以直接使用公式(7)中的第一项来计算所需的色散。此外，fbg部分14还补偿其余分量的较高阶色散。为了估计fbg部分14获得所需色散所需的长度，用公式(7)计算频谱两端的往返相位延迟差，并减去相同的无色散时的腔差

δφ＝φ(ω0+δω/2)-φ(ω0-δω/2)

在这个公式中，δω是激光脉冲的光谱包络的光谱宽度。这个相位差除以2π并乘以载波波长λ＝2πc/ω0＝1μm给出了需要通过fbg部分14为两种颜色添加的路径长度差。由于光两次传播通过fbg部分14，所以实际长度是该值的一半。在值m＝10⁶；ωr＝2π*100mhz；ω0＝2π*300thz；δω＝2π*10thz的情况下，获取例如δz＝4.2厘米。实际长度也可能与对反射率的要求有关。光纤激光器通常具有大的光学增益，因此可以在该参数上做出妥协。激光脉冲源设备10的设计可以是大m(＝低色散)和小m(＝更强锁模)之间的折衷。为了在非常大的m值下开始操作，也可以考虑包括模仿图3中所示的全部或部分时间包络的腔内调制器。

图4表示如曲线a所示的根据公式(1)的talbot频率梳的模的频率。虚线部分属于这里未考虑的负的模间隔部分(即负群速)。曲线a定义了公式(11)示出了其扩展的腔的色散特性。曲线的顶点在[-m/2；ω0-mωr/4]，并且通过选择m和ωr可以不受限制地选择。假定主动模，即激光频谱以ω0为中心。它涵盖了ωn和n空间(矩形区域)中的一定范围。抛物线的曲率反映了所需的群速色散，根据公式(11)，可以通过较大值的m和ωr将其最小化。

图5示出了将方程(5)和(6)给出的精确往返相位与方程(11)给出的不同阶数(m＝106和ωr＝2π×100mhz)的扩展进行比较。在色散补偿高达φ⁽⁶⁾(ω)的情况下，在频谱边缘(宽度为10thz)、即约0.12个自由光谱范围，相位失配增加到0.77rad。这种失配是由kerr效应所补偿，就像传统的锁模激光器一样。

talbot频率梳的自参考

为了自参考，talbot频率梳的两个参数ωr和ω0需要测量并且理想上需要稳定。重现指数m假定是已知的。可以通过测量重现时间并将其与腔长进行比较来估计它，然后将其固定为一个整数。更可靠的方法是使用自引用的talbot频率梳来测量已知的光学频率，然后确定与该测量兼容的适当的m。这是一种传统的频率梳通常用来确定正确的模数的相同方法。

参数ωr可以通过观察由公式(2)表示的依赖于n的模拍频、即通过二阶模差来确定：

实际上，这个频率很容易通过rf模的混合产生，然后可以通过在腔长上以及假定也在泵浦激光功率上反馈而被锁定到精确的参考频率、如原子钟。在这个意义上，ωr的确定几乎与常规频率梳的重现率一样简单。

talbot梳的第二个参数ω0的测量方法可与用常规梳[1]的载波包络偏移频率测得的方法完全相同、即用f-2f干涉器测量。将模数为n1的talbot梳的红侧部分进行倍频并叠加模数为n2的蓝色部分。根据公式(1)，所产生的拍音具有以下频率：

在射频域中信号的条件是括号项内的整数组合中有一个组合足够大乘以ωr一直到光学频率ω0。对于m→∞，这个条件与跨越光学倍频的梳相同。如果梳带宽足够，则存在满足该要求的许多整数组合，即几个射频拍音可以被取为ω0。此外，这与常规频率梳非常相似，其中，偏移频率仅以重复率为模来确定。只要模数适合于该选择，对于ω0取哪个拍音并不重要。然而，如参考图1所描述的，talbot梳的倍频将产生更多的频率，如公式(13)中所假定的那样。

以上描述、附图和权利要求中公开的本发明的特征在它的不同的实施例中可以单独地、组合地或子组合地实施。