一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法

本发明属于固体氧化物燃料电池涉及一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法。

背景技术：

1、在社会经济快速发展的同时，人类所需的能源越来越多，然而，以传统化石能源为主的物质材料所带来能源消耗和环境污染问题日益严重。有报道称，全球能源消耗大部分集中在以煤、石油等的化石能源的消耗，开发新能源和新的储能技术对于解决当今社会遇到的能源问题刻不容缓。固体氧化物燃料电池是能量转化装置，能够将化学能直接转化成电能，通常它以氢气或者碳氢燃料作为燃料气体，以氧气或空气作为氧化气体，以水作为排出产物。只要产物充足，电池结构可靠，燃料电池可以连续数年不间断供电，且不会造成环境污染，是值得我们不断去研发、创新的优质领域。

2、传统的固体氧化物燃料电池阳极材料为镍基阳极材料，可以有效的催化燃料气体发生化学反应，但是催化的同时，容易发生碳沉积，从而覆盖燃料气体与材料反应的活性位点，也会使阳极膨胀，从而破坏内部结构，发生晶格崩塌。因此，发明出结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料具有重要意义。本发明材料在空气和氢气下都具有稳定的单钙钛矿结构，在一定程度上能够抗积碳，以本发明材料制备的固体氧化物燃料电池具有很好的性能。

技术实现思路

1、本发明的目的之一在于提供一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料。

2、本发明的目的之二在于提供上述结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料的制备方法。

3、为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料，所述材料的化学式为srfe0.9ta0.1o3-δ，式中δ为保证材料电中性的数值。

4、本发明还提供上述结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料的制备方法，包括以下步骤：

5、(1)以含有sr2+的化合物、含有fe3+的化合物、含有ta5+的化合物原料，按化学式srfe0.9ta0.1o3-δ中相应的金属元素的化学计量比称取各原料；

6、(2)将步骤(1)中称量得到的粉末混合放入研钵中，随后加入无水乙醇研磨，使其充分混合，随后使其干燥成粉末；

7、(3)将步骤(2)得到的混合粉末，适量放入模具中用压制成片；

8、(4)将步骤(3)压成的片放入马弗炉中在空气气氛下950～1050℃煅烧9～11小时；

9、(5)将上述煅烧的片磨碎后，再加入无水乙醇研磨，使其充分混合，随后使其干燥成粉末；

10、(6)将上述步骤(5)得到的粉末，适量放入模具中压制成片；

11、(7)将步骤(6)压成的片放入高温炉中在空气气氛下1050～1150℃煅烧9～11小时；

12、(8)重复步骤(5)，得到粉末后，适量放入模具中压片；

13、(9)将上述步骤(8)中压制的片放入高温炉中，在在空气气氛下1300～1400℃煅烧9～11小时；

14、(10)将上述步骤(9)烧结的片，冷却后放入高温管式炉中在5％h2/95％ar气氛下于800～900℃煅烧9～11小时；

15、(11)将步骤(10)还原后的片磨碎后，加入无水乙醇研磨，干燥后得到srfe0.9ta0.1o3-δ固体氧化物燃料电池阳极电极粉。

16、优选的，步骤(1)以含有sr2+的化合物为srco3，含有fe3+的化合物为fe2o3，含有ta5+的化合物原料ta2o5。

17、优选的，步骤(3)(6)压片具体为放入直径为20mm的模具中用10mpa的压力压制成片。

18、优选的，步骤(8)压片具体为放入直径为13mm的模具中用4mpa的压力压制成片。

19、本发明还提供了以一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料制备的固体氧化物燃料电池其特征在于，包括以下步骤：

20、(1)选取上述得到srfe0.9ta0.1o3-δ固体氧化物燃料电池阳极电极粉，加入一定量的粘结剂并研磨至均匀制成阳极电极浆料；

21、(2)再选取适量smbaco2o5+δ作为阴极粉末，加入一定量的粘结剂并研磨至均匀制成阴极电极浆料；

22、(3)将步骤(1)(2)制得的电极浆料分别均匀涂覆在电解质片la0.9sr0.1ga0.8mg0.2o2.85上两侧并烘干，得到电池片；

23、(4)将烘干后的电池片至于高温管式炉中在n2气氛下于900～1000℃烧结1～3小时，得到以srfe0.9ta0.1o3-δ材料为阳极材料的固体氧化物燃料电池。

24、优选的，步骤(1)中srfe0.9ta0.1o3-δ阳极粉材料与粘结剂的质量比为1:1.5；所述粘结剂由松油醇、乙基纤维素按质量比9:1混合而成。

25、优选的，步骤(2)中电解质片la0.9sr0.1ga0.8mg0.2o2.85的厚度为0.3mm。

26、本发明提供了一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及制备方法。从化学组成上，所述电极材料的化学式为srfe0.9ta0.1o3-δ，具有与电解质材料la0.9sr0.1ga0.8mg0.2o2.85良好的化学相容性。在空气和氢气下都具有稳定的单钙钛矿结构。srfeo3基钙钛矿材料被认为是中温sofc的有希望的阳极材料，具有出色的电催化活性。然而，srfeo3的晶格结构不稳定，研究发现，b位掺杂是稳定其晶格结构的有效方法。本发明提供的srfe0.9ta0.1o3-δ阳极材料在钙钛矿的b位用ta取代部分fe，显著提升了电极材料的结构稳定性以及制备固体氧化物燃料电池的抗积碳性。

27、实例结果表明，以本发明提供的结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料，通过xrd表征，在空气和氢气下无杂质峰的产生，均为稳定的单钙钛矿结构；以本发明提供的阳极材料制备的固体氧化物燃料电池，在h2气氛中850℃下的最大输出功率为793mwcm-2，在ch4气氛中900℃下的最大输出功率为350mw cm-2，表现出了优异的抗积碳性，具有良好的电化学性能。

技术特征：

1.一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.以一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料制备的固体氧化物燃料电池其特征在于，包括以下步骤：

3.根据权利要求1所述的一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法，其特征在于，步骤(1)以含有sr2+的化合物为srco3，含有fe3+的化合物为fe2o3，含有ta5+的化合物原料ta2o5。

4.根据权利要求1所述的一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法，其特征在于，步骤(3)(6)压片具体为放入直径为20mm的模具中用10mpa的压力压制成片。

5.根据权利要求1所述的一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法，其特征在于，步骤(8)压片具体为放入直径为13mm的模具中用4mpa的压力压制成片。

6.根据权利要求2所述的以一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料制备的固体氧化物燃料电池其特征在于，步骤(1)中srfe1-xtaxo3-δ阳极粉材料与粘结剂的质量比为1:1.5；所述粘结剂由松油醇、乙基纤维素按质量比9:1混合而成。

7.根据权利要求2所述的以一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料制备的固体氧化物燃料电池其特征在于，步骤(2)中电解质片la0.9sr0.1ga0.8mg0.2o2.85的厚度为0.3mm。

技术总结
本发明公开了一种结构稳定且抗积碳的固体氧化物燃料电池阳极材料及其制备方法。以含有Sr<supgt;2+</supgt;的化合物、含有Fe<supgt;3+</supgt;的化合物、含有Ta<supgt;5+</supgt;的化合物原料，通过固相法制得。本发明材料的化学式为SrFe<subgt;1‑x</subgt;Ta<subgt;x</subgt;O<subgt;3‑δ</subgt;(0＜x≤0.2)。本发明的固体氧化物燃料电池阳极材料在空气与氢气下都具有结构稳定性。同时，与电解质材料La<subgt;0.9</subgt;Sr<subgt;0.1</subgt;Ga<subgt;0.8</subgt;Mg<subgt;0.2</subgt;O<subgt;2.85</subgt;的兼容性良好。由本发明作为阳极材料制备的固体氧化物燃料电池具有优异的电化学性能，制备工艺简单。

技术研发人员：沈羽,肖鹏,冯宇石,周嘉豪,吴立军,王芳,段潜,梁晨
受保护的技术使用者：长春理工大学
技术研发日：
技术公布日：2024/1/13