技术领域本发明一般地涉及流化床处理，并且更具体地涉及流化床氟化系统以及利用这种流化床氟化系统执行的氟化方法的实施例，所述系统包括圆锥形气体分配器，所述圆锥形气体分配器改善了反应容器内的固体-气体混合并且消除了死区。
背景技术：
用于核电站的燃料通常由铀富集过程产生，这需要六氟化铀(UF6)作为供给/输入。UF6又通常由四氟化铀(UF4)的氟化产生。在一种已知的氟化过程期间，固体UF4引入流化床反应容器(通常被称为“氟化器”)中，并且与氟气在抬高的温度下发生反应，以产生期望的产品，气态UF6。流化床通常包含一种惰性的稀释剂材料，诸如氟化钙(CaF2；通常也被称为“萤石”)、氟化镁或氧化铝，以提高流化质量并且使反应动力学变缓和(例如，驱散氟化处理期间产生的相当大量的热)。气体分配器传统地采取位于反应容器底部附近的平坦的穿孔板或烧结板(或格栅)的形式，用于将氟气和其它的流化气体一起引入反应容器中。平板气体分配器提供高速气流进入反应容器中以增强床材料的流化，并且阻止气态和固体材料通过分配器而回流。通过上歧管从反应容器中取出由氟化反应产生的气态UF6，并且气态UF6随后经受进一步的下游处理(例如，过滤、净化、洗涤、凝华、冷凝和蒸馏)。在上述的氟化处理期间，由于氟的高反应性质、由氟化反应释放的热以及床材料和UF4内存在的杂质，固体可能聚集在反应容器内并且形成相当大的岩石状颗粒。这些聚集块趋于累积在平板气体分配器上，并且具体地沿着保持相对地不受高速气流扰动的气体分配器的上面累积在死区内(注意，通过简单地增加经过气体分配器的气流开口的密度，而没有不利地影响到流化的综合质量，通常不能消除气体分配器死区)。固体聚集物可以逐渐地生长到如此之大，以引起反应容器内严重的操作问题，诸如气流开口在平板气体分配器中受阻以及热点在反应容器内的发展。虽然一些反应容器采用竖直延伸的侧壁安装的排放管从平板气体分配器上面的区域中移除固体聚集物，但是这样的排放管常规地受限于它们能够移除的固体聚集物的量。因此，即使当反应容器配备有这种侧壁安装的排放管，但固体仍然可以聚集在平板气体分配器上，尤其是在远离侧壁安装的排放管而移除的区段中，并且最终生长到大得足以迫使反应容器停机并且清洗气体分配器，对于氟化处理而言，这增加了不希望的开销以及延时。因此，将期望的是提供流化床氟化反应器的实施例，其中固体在反应容器内的聚集最小化。理想地，这种流化床氟化反应器的实施例将采用独特的氟气体分配器，其提供反应容器内的改善的气流特性，诸如改善的反应容器内的固体-气体混合，以增加氟化期间在固相和气相之间的质量和热传递。将进一步期望的是提供适合于执行这种氟化处理或者其它流化反应的流化床反应器的实施例，其中固体的积累最小化，并且其中改善了固体-气体混合。将更进一步期望的是提供利用流化床氟化反应器执行且提供了上面指出的优点的氟化处理的实施例。结合附图和前述的背景技术，从随后的具体实施方式和附属的权利要求书，本发明的其它期望的特征和特性将会变得明显。
技术实现要素：
提供了流化床氟化反应器的实施例。在一个实施例中，所述流化床氟化反应器包括氟气源、反应容器、流体联接到所述氟气源的风箱，以及流体联接在所述反应容器和所述风箱之间的圆锥形气体分配器。所述圆锥形气体分配器具有在氟化处理期间将氟气流从所述风箱引入到所述氟化反应容器中的多个气流开口。进一步提供了流化床反应器的实施例。在一个实施例中，所述流化床反应器包括气态反应物源、反应容器、流体联接到气态反应物源的风箱，以及流体联接在所述反应容器和所述风箱之间的圆锥形气体分配器。所述圆锥形气体分配器具有在反应期间将气态反应物流从所述风箱引入所述反应容器中的多个气流开口。进一步提供了利用流化床氟化反应器执行的氟化处理的实施例，该类型的流化床氟化反应器包括反应容器和具有形成于其中的多个气流开口的圆锥形气体分配器。在一个实施例中，所述氟化处理包括步骤：将四氟化铀供给到所述反应容器，并且通过所述圆锥形气体分配器并且沿着多个气体流路将氟气引入到所述反应容器中，所述气体流路与所述反应容器的纵向轴线不平行，以支持生产六氟化铀的氟化反应。附图说明下文中将结合附图描述本发明的至少一种示例，其中相同的数字代表相同的元件，并且：图1是根据本发明的示例性实施例示出的流化床氟化反应器的简化流程示意图；图2是风箱、圆锥形气体分配器、固体排放管和氟入口管的截面图，其适合于包含在图1中示出并且根据示例性实施例示出的示例性的流化床氟化反应器内；以及图3是图2中示出的示例性圆锥形气体分配器的自上而下平面图，其示出了其中可以设置经过气体分配器的圆锥形支撑壁提供的气流开口的一种方式。具体实施方式下面的具体实施方式本质上仅为示例性的，并且并非旨在限制本发明或者本发明的应用和用途。此外，无意于受到在前述的背景技术或者下面的具体实施方式中呈现的任何理论的约束。尽管下面结合一种特定类型的流化床反应器、即氟化反应器进行了描述，但是流化床反应器的实施例可以用于执行其它类型的流化床反应，诸如流化床氢氟化和还原反应、氧化反应或者氯化反应。然而，下面描述的流化床反应器的该实施例特别适合于执行氟化反应，其中至少部分地由于氟的高反应性质以及由氟化反应产生的巨大量的热，固体的聚集尤其是有问题的。因此，在优选的实施例中，并且仅作为非限定性的示例，所述流化床反应器实施为适合于执行例如将四氟化铀(UF4)氟化以生产六氟化铀(UF6)的流化床氟化反应器。图1是根据本发明的一种示例性实施例示出的流化床氟化反应器10的简化流程示意图。流化床氟化反应器10包括反应容器12和安装到反应容器12的下区段的风箱14。反应容器12包括限定反应室18的外壳16，反应室流体联接到风箱14并且尤其是流体联接到在风箱14内设置的气体接收室(在图2中示出并在下面描述)。固体入口20设置成通过反应容器12的侧壁，并且在氟化反应器10操作期间接收来自固体管道22的固体。特别是，固体管道22分别从UF4源24和稀释剂源26接收UF4和稀释剂，并且将UF4和稀释剂引导到反应容器12的反应室18内。尽管流化床氟化反应器10决不局限于使用特定类型的稀释剂，但稀释剂优选地包含通常也被称为“萤石”的氟化钙(CaF2)或者全部由其组成。作为非限定性的示例，可以依照由当前申请的受让人Honeywell国际有限公司研发并且在商业上实施的干氟化物挥发性工艺生产UF4，该公司目前总部位于新泽西州的莫里斯敦。在一种实施例中，氧化铀混合物(通常被称为“黄饼”)首先可以尺寸均匀化并且经受还原过程，在这期间黄饼与氢在高温下发生反应以产生二氧化铀(UO2)。可以随后执行流化床氢氟化反应工艺，在这期间UO2与无水的气态氢氟酸发生反应以生产用在本文描述的氟化反应中的UF4或者“绿盐(greensalt)”。风箱14包括限定内腔的外壳28，该内腔通过氟入口管32流体联接到氟气源30。如在本文中使用的，术语“管”涵盖所有类型的流动管道以及流体连通结合的流动管道的组件。在本文中一般可称为“流化气体”的氟气流经入口管32进入风箱14中，通过圆锥形的气体分配器(在图1的视图中隐藏起来)，并且进入反应容器12的反应室18中。可变量的惰性稀释气体也可以连同氟气一起提供。在反应室18内，氟气与经由固体管道22而引入室18中的固体UF4发生反应，以产生期望的产品，气态的UF6。气态的UF6收集在反应容器12内包含的上歧管34内，并且最终作为产品流通过上部管道36而取出。包含UF6的产品流可以随后经历进一步的利用附加处理设备进行的下游处理，所述附加处理设备在铀转换工业中是常规已知的，并且在图1中为了清楚而未示出。例如，产品流可以首先通过一系列过滤器，以便移除任何未反应的UF4和固体稀释剂，并且随后穿过一系列冷阱以冷却产品流，并且从而凝华包含于其中的气态UF6，从而移除气态稀释物。UF6可以随后被蒸馏或者以其它方式被纯化，以完成铀变换处理。引入反应室18中的稀释剂连同UF4一起改进了流化的综合质量，并且有助于驱散由氟化反应释放的相当大量的热。穿孔的平板气体分配器传统上已经用于将氟气从风箱14导入反应容器12的反应室18中。平板气体分配器常规地呈现盘或格栅状结构的形式，其还支撑保持在反应容器12内的流化床。如上指出的，这种穿孔的平板气体分配器没有实现最佳的气固混合，并且易于在其上累积固体聚集物。固体聚集在氟化反应的情况下尤其是有问题的，至少部分地是由于氟的高反应性质、氟化反应的高放热性质以及不可避免地存在于UF4和床材料内的杂质。为了减轻上面描述的问题，并且尤其是提供改善的气固混合以及大大降低固体在反应容器内和气体分配器上的累积，流化床氟化反应器10配备了独特的圆锥形气体分配器，并且在优选的实施例中，进一步配备了固体排放管，该排放管流体联接到在圆锥形气体分配器中设置的中心开口。下面连同图2和3更加充分地描述这种圆锥形气体分配器和中心固体排放管的示例。图2是图1中示出的风箱14和氟入口管32的截面图，并且进一步示出了圆锥形气体分配器38和固体排放管40(也被称为“下水管”)。圆锥形气体分配器38包括圆锥形支撑壁44，通过该壁形成了多个气流开口46。优化圆锥形支撑壁44的形状以及气流开口46的形状、大小、布置和尺寸，以便促进反应容器12内的固体-气体混合以及聚集的固体的排放，如下面结合图3更加充分地描述的。除了气流开口46，圆锥形气体分配器38包括通过圆锥形支撑壁44的中心部分49形成的固体开口48。固体排放管40在通常向上的或者竖直的方向上延伸通过风箱14的一部分并且进入固体开口48中。固体排放管40的上端部因此流体联接到固体开口48，以及机械联接(例如，焊接或者螺纹附接)到限定固体开口48的圆锥形支撑壁44的内圆周表面。在示出的示例中，固体排放管40的下端部延伸通过设置在圆锥形气体分配器38底部中的开口50。在这种情况下，圆锥形气体分配器38可以包括附着到排放管安装结构56的上部凸缘54的下部凸缘52；在凸缘52和54之间可以设置环形的密封件或垫圈58以防泄露；并且端口60可以流体联接到固体排放管40，以使得能够采用惰性气体(例如，氮气)进行清洗，这对于清洗留存在排放管40中的任何固体碎屑的排放管40可以是适当的。在该示例中，虽然固体排放管40可替代地可以具有稍微弯曲的几何形状，并且固体排放管40的中间部分可以延伸通过风箱14的侧壁；在此替代的实施例中，不从风箱的最低的竖直部分排出固体，当竖直空间有限时，这可以是有利的。此外，在示出的示例中，尽管固体排放管40的下端直接连接到固体开口48，但这决不是必要的；在替代的实施例中，固体排放管40可以通过使用凹凸类型的联接或者类似的联接而连接到固体开口48，以实现最期望的连接。尽管圆锥形气体分配器38可以以各种不同的方式安装在反应容器12(图1)和风箱14之间，但通常优选的是，所采用的安装装置提供了足够的结构强度和完整性，以便可靠地支撑反应容器12(图1)内的流化床的重量，并且防止通过容器12的热循环的泄露。在示出的示例中，特别地，圆锥形气体分配器38进一步包括环形安装凸缘62，该凸缘从拐角支撑壁44的外圆周表面径向地向外延伸。如本文中使用的，术语“环形安装凸缘”包含连续的环形结构或壁以及多个径向延伸的片。如在图2中示出的，环形安装凸缘62可以捕获在上部凸缘64和下部凸缘66(图1中示出)之间，上部凸缘从风箱14的上端径向地向外延伸，下部凸缘从反应容器12(图1)的下端径向地向外延伸；并且可以通过凸缘62、64和66设置多个紧固件开口68，以接收多个螺栓或者其它的这样的紧固件(未示出)，并且从而将反应容器12(图1)、圆锥形气体分配器38和风箱14固定在一起，包括所需的这样的垫圈，以实现一种防漏的构型。圆锥形气体分配器38的尺寸、形成气体分配器38的一个或者多个材料以及制造气体分配器38的方式在不同的实施例中将不可避免地改变。然而，作为非限定性的示例，注意气体分配器38优选地由高温金属或合金形成，并且制造成具有一体的或单一的结构。可以穿过气体分配器38的圆锥形支撑壁44利用适当的钻孔工艺诸如机械钻孔或激光钻孔来形成气流开口46。如果期望，气流开口46的嘴或者入口(即，在示出的定向中开口46的底端)可以挖槽。尽管绝非限制到特定范围的厚度，但气体分配器38的圆锥形支撑壁44和环形安装凸缘62优选地制造成足够厚，以支撑保持在反应容器12内的流化床(图1)；例如，在一种实施方式中，圆锥形支撑壁44和环形安装凸缘62可以具有基本一致的厚度，大约0.5英寸。继续参照图2中示出的示例性实施例，氟入口管32延伸通过风箱14的外环形侧壁，以将内部的风箱室70流体联接到氟气源(一般在图1中由箭头30指示)。在一个优选的实施例中，氟入口管32的出口端72指向通常向下的方向，以便朝向风箱14的下部引导氟气流并远离圆锥形气体分配器38。以这种方式，通过更靠近氟入口管32的出口的气流开口46的氟气流的流速可以对准更远离管32的排放的开口46的气流，以提高通过圆锥形气体分配器38的气流的整体均匀性。如在图2中示出的，这可以通过使氟入口管32的出口端72具有向下倾斜的几何形状而实现。如进一步在图2中示出的，通过风箱14的环形侧壁可以设置辅助端口74，以帮助压力测量。如上指出的，圆锥形支撑壁44的形状和气流开口46的形状、大小、布置和尺寸优化成促进反应容器12内的固体-气体混合以及聚集的固体通过固体排放管40的排放。关于圆锥形支撑壁44，特别地，将很容易认识到的是圆锥形支撑壁44朝向固体开口48并且因此朝向固体排放管40的入口会聚。圆锥形支撑壁44优选地具有基本平滑的外表面和充分的倾斜或下倾，以促进固体的重力流进入固体开口48中并因此进入固体排放管40中，用于从反应容器12(图1)可靠且连续的移除聚集的固体。在一个示例性的实施例中，圆锥形支撑壁44与反应容器12的纵向轴线(在图2中由虚线76表示)形成的角度在大约30°和75°之间，如同沿着平行于纵向轴线76的平面在截面中截取的。在一个更加优选的实施例中，圆锥形支撑壁44与反应容器12的纵向轴线形成的角度在大约45°和65°之间。气流开口46优选构造成将高速气流从风箱14提供到反应容器12中(图1)。与上面描述的类型的常规平板气体分配器相反，气流开口46与反应容器12(图1)的纵向轴线76不平行。换句话说，气流开口46的纵向轴线中的每一个与反应容器12(图1)的纵向轴线76形成例如大约30°-75°的预定角度。气流开口46的纵向轴线可以与圆锥形支撑壁44的主要面正交或不正交。如在图2中由箭头78指示的，气流开口46可以构造成沿着朝向反应容器12的纵向轴线76会聚的流路引导氟气。通过将高速气流沿着不平行于反应容器12(图1)的纵向轴线76的路径引导，增加了气流路径的长度，并且因此增加了氟气在反应容器12的反应室18(图1)内的停留时间。这又引起固体和气体的接触时间增加，并且因此提高了氟化处理期间热和质量传递。在一种优选的实施例中，气流开口46协作在反应容器12的底部内直接在圆锥形气体分配器38的上方产生类似旋涡的氟气流，以增加流化床的搅动并且进一步改善固体-气体混合。通过使气流开口具有不对称的分布或者空间布置，可以增强反应容器12的底部内的气流旋涡的产生。气流旋涡的产生和气流开口46的实质上的广泛布置一起，也有助于减少或消除穿过圆锥形气流分配器38的上表面形成死区。每个气流开口46优选具有实质上直的或者非弯曲的几何结构，以优化气流速率。尽管在图2中未示出，可以使气流开口46具有喷嘴状的几何结构，其中流动区域朝向开口46的出口端会聚，以进一步改善气流速率。可以至少部分地基于流化床氟化反应器10(图1)的期望操作参数以及反应物和稀释剂的物理性质(例如，与稀释剂的重量相比，氟气的重量)确定气流开口46的尺寸。气流开口46进一步优选地设置成或者分布成使得通过圆锥形气体分配器38的中心部分的气流速率超过通过分配器38的外部的气流速率，从而靠近分配器38的中心使高速气流集中，固体在该中心上更加有可能聚集。至少部分地由于上面描述的气流开口46的特性，由圆锥形气体分配器38提供的进入反应容器12(图1)内的氟高速流提供了增强的固体-气体混合，并且因此改善了氟化处理期间的热和质量传递。图3是圆锥形气体分配器38的自上而下的平面图，示出了一种可以设置穿过圆锥形支撑壁44提供的气流开口46的方式。在该特定的示例中，气流开口46设置在多个基本同心的环或圈中。更具体地，并且仅作为非限定性的示例，在图3中示出了总共54个气流开口，并且以如下模式设置：(i)最里面的环有6个基本相同间隔的开口，(ii)内-中间环有12个基本相同间隔的开口，(iii)中间环有12个基本相同间隔的开口，(iv)外-中间环有14个基本相同间隔的开口，以及(v)最外面的环有大体上20个基本相同间隔的开口。气流开口46以有角度地交错的模式进一步不对称地分布，以促进在反应容器12(图1)的下部内形成气流旋涡。如先前描述的，通常可以通过使气流开口46具有这种非对称的或者随机的空间分布促进在反应容器12(图1)内产生气流旋涡；尽管开口46常规地形成为垂直于圆锥形支撑壁44，但它们也可以通过形成在与支撑壁不垂直的角度处(当在二维中显现时，进入页面中)而给予额外的混合和旋涡，从而在反应容器12内给予漩涡作用。在图3中示出的示例性实施例中，气流开口46的大小和形状是基本相同的；即，每个开口46具有基本上圆形的出口。示例性的圆锥形气体分配器38也包括通过安装凸缘62形成的24个基本上相等间隔的紧固件开口68，以帮助风箱14的上部凸缘64(图1和2)和反应容器12的下部凸缘66(图1)之间的安装，如先前描述的。前面因此已经提供了流化床反应器、诸如流化床氟化反应器的实施例，采用圆锥形气体分配器(优选地连同流体联接到圆锥形气体分配器中的中心开口的固体排放管一起)，以促进固体聚集物从反应容器内的连续移除，并且从而阻止这种固体聚集物累积到在其它方面将能够干扰流化床反应器的操作并且最终迫使反应器停机的尺寸。显著地，与传统的穿孔平板气体分配器相比，上面描述的圆锥形气体分配器还提高了综合流化质量、气体保留时间、气体-固体混合以及热和质量传递。前面也已经提供了利用这类流化床氟化反应器执行的氟化处理的实施例，所述反应器包括反应容器和具有在其中形成的多个气流开口的圆锥形气体分配器。在一个实施例中，氟化处理包括步骤：将四氟化铀供给到反应容器，并且通过圆锥形气体分配器且沿着与反应容器的纵向轴线不平行的多个气体流路将氟气引入反应容器中，以支持生产六氟化铀的氟化反应器。作为非限定性的示出，上面已经描述了流化床反应器的一种示例性的实施方式，其中反应器采取用于将四氟化铀转化为六氟化铀的氟反应器的形式。流化床反应器的实施例特别适合于用作氟反应器，诸如用于将四氟化铀转化为六氟化铀的流化床氟化反应器，这是因为由于氟的高反应性质、由氟化反应产生的大量热以及存在于四氟化铀和流化床材料中的杂质，氟化反应特别易于聚集固体。然而，流化床反应器的该实施例绝非限制到结合氟化处理一起使用。就这一点而言，前面的描述已经提供了结合流化气体一起使用的流化床反应器的实施例，其可以是或者可以不是与氟气一起使用的氟化反应器。因此，前面通常已经提供了流化床反应器的实施例，所述反应器包括气态反应物源、反应容器和流体联接到气态反应物源的风箱，以及流体联接在反应容器和风箱之间的圆锥形气体分配器。所述圆锥形气体分配器具有在反应期间将气态反应物流从风箱引入到反应容器中的多个气流开口。在某些实施例中，并且取决于期望的反应，气态反应物可以是氟、氯、氟化氢、氢、氯化氢、氧气、空气、蒸汽及其混合物。在某些情况下，气态反应物可以由惰性气体诸如氮气、氩气或氦气稀释。尽管在前面的具体实施方式中已经呈现了多种示例性的实施例，但是应当认识的是存在巨大量的变型。同样应当认识的是一个或多个示例性的实施例仅为示例，并且并非旨在以任何方式限制本发明的范围、适用性或者构型。而是，前面的具体实施方式将为本领域技术人员提供一种用于实施本发明的示例性实施例的方便的路线图。将要理解的是，可以对在示例性实施例中描述的部件的功能和布置做出各种变化，而不偏离如在附属的权利要求书中提出的发明范围。