一种四面体形亚微米氧化钇铕荧光粉的制备方法
【专利摘要】一种四面体形亚微米氧化钇铕荧光粉的制备方法，包括以下步骤：根据目标产物的制备量，按照分子式(Y1-xEux)2O3中钇和铕的化学计量比，称取已标定稀土含量的水合氯化钇和水合氯化铕，按水合氯化钇和水合氯化铕与无水碳酸锂反应的化学计量比，称取无水碳酸锂；在干燥的气氛中将称取的水合氯化钇和水合氯化铕与无水碳酸锂混合均匀，并研磨1.5~3小时；将前述产物放入马弗炉，从室温升至600~800℃，保温4~10小时后随炉冷却至室温，再用去离子水洗至洗涤液的电导率低于10μs/cm2，过滤，干燥。本发明公开的制备方法产率高，设备简单，实施方便，无需添加任何添加剂，荧光粉形貌规则，大小均匀，分散性好，发光性能优良，是一种四面体形亚微米氧化钇铕红色荧光粉的绿色合成方法。
【专利说明】一种四面体形亚微米氧化钇铕荧光粉的制备方法
【技术领域】
[0001]本发明属于材料制备【技术领域】，特别涉及稀土发光材料的制备方法。
技术背景
[0002]氧化钇铕(Y2O3 = Eu3+)是一种性能优良的红色荧光粉，具有发光效率高、化学性能稳定、较好的色纯度和光衰特性等特点，是目前为数不多能达到实用水平的红粉，被广泛的应用于彩色电视机显像管和三基色荧光灯。红粉在所有荧光粉中用量中所占比例大多在60%以上。随着场发射显示技术(FED)和等离子平板显示技术(PDP)的发展，对荧光粉的发光效率、特殊规则形貌、稳定性以及导电性提出了更高的要求。目前工业上制备氧化钇铕一般采用沉淀法或高温固相法，得到的是形状不规则的微米级粉体。随着对红粉在成本和性能方面的要求越来越高，氧化钇铕红粉的控制制备技术正在向超细化和形貌控制方向发展，急需寻找可以工业化生产特殊规则形貌的超细高质量红粉的新工艺。
[0003]四面体的亚微米材料由于不同于管、线、带及球形类球形材料的新颖结构和独特的光、电、磁等性能而引起人们的高度重视。氧化钇铕是一种体心立方晶系，处于微米级尺寸是形貌不规则的白色粉体，在亚微米级尺寸以下可以四面体形的形式稳定形式存在。氧化钇铕亚微米四面体是一种重要的新型超细红色发光材料，将在发光与显示、防伪、生物标记、纳米器件等领域得到重要运用，具有广阔的运用前景。目前，对亚微米四面体氧化钇铕还未见报道.忻新泉等多年致力于低温固相反应的研究，发现低温固相反应具有“减污、节能、高效”优点。正是由于低温固相反应法不仅使合成工艺大为简化，降低成本，而且减少由中间步骤及高温固相反应引起的诸如产物不纯、粒子团聚、回收困难等不足，消除了湿化学方法过程中各种添加剂对环境的污染，用低温固相法制备纳米粒子越来越受到人们的关注。Tsuzuki 和 McCormick 米用该法成功制备出了 Ce02[Takuya Tsuzuki, Paul G.McCormick.J.Am.Ceram.Soc., 2001,84 (7): 1453 - 1458 ] ;CdS [Takuya Tsuzuki,Paul G.McCormick.S.APPL PHYS A-MATER Appl.Phys.A-Mater.,1997,65:607-609]`,ZnO[Takuya Tsuzuki and Paul G.McCormick.Scripta.Mater., 2001,44:1731-1734]等多种纳米材料，李永绣等选用易得的带结晶水盐为原料，简单快捷地制备出了高质量的纳米 Ce02[Yong Xiu Li, Wei Fan Chen, Xue Zhen Zhou, et al.Mater.Lett., 2005,59:48-52]。目前，未见利用低温固相法制备特殊形貌亚微米级氧化钇铕的报道。
【发明内容】
[0004]本发明的目的是提供一种高产率制备四面体形亚微米氧化钇铕荧光粉的方法。该法通过煅烧未经洗涤的室温固相反应的混合生成物(钇铕盐及其表面原位析出的氯化锂)，就形成了大小均匀、四面体形、发光性能优良的红色荧光粉，实施简单、产率高、成本低，是一种无需任何添加剂的亚微米四面体形氧化钇铕的绿色合成方法。
[0005]本发明所述的方法包括以下步骤。[0006](I)根据目标产物的制备量，按照分子式(Y^xEux)2O3 (0.018 ^ X ^ 0.061)中钇和铕的化学计量比，分别称取已标定稀土含量的水合氯化钇和水合氯化铕，按水合氯化钇和水合氯化铕与无水碳酸锂反应的化学计量比，称取无水碳酸锂。
[0007](2)在干燥的气氛中将称取的水合氯化钇和水合氯化铕与无水碳酸锂混合均匀，并研磨1.5^3小时。
[0008](3)将步骤(2)的产物放入马弗炉，从室温升至60(T800 °C，保温4~10小时后随炉冷却至室温，再用去离子水洗至洗涤液的电导率低于IOy s/cm2，过滤，干燥，即得最终产物。
[0009]本发明的主要特点是:(1)产物氧化钇铕是四面体形貌、大小均匀的亚微米级粉体；(2)由于采用低温固相反应，合成产率高、设备要求低，无需任何添加剂，不仅合成过程绿色环保，而且降低生产成本；(3)氯化锂原位析出均匀包裹在前驱体产物表面，阻止了煅烧时粒子间的团聚，使产物粒子呈现四面体的特殊形貌。
【专利附图】
【附图说明】
[0010]图1为实施例1的样品的扫描电镜照片，如图所示，产物粒子形貌为典型的四面体,棱边长在150~250 nm。
[0011]图2为实施例1的样品的X衍射图谱，与Y2O3的J⑶PF号25-1011的相吻合。
[0012]图3为实施例1的荧光光谱图，左侧为监测625纳米的激发光谱，右侧为254 nm激发的发射光谱。如图所示，254 nm紫外光激发下发出主峰波长位于625 nm的红色光。
[0013]图4为实施例2的样品的扫描电镜照片，如图所示，如图所示，产物粒子形貌为典型的四面体，大小均匀，棱边长在200~250 nm。
[0014]图5为实施例2的样品的X衍射图谱，与J Y2O3的J⑶PF号25-1011的相吻合。
[0015]图6为实施例2的荧光光谱图，左侧为监测625纳米的激发光谱，右侧为254 nm激发的发射光谱。如图所示，254 nm紫外光激发下发出主峰波长位于625 nm的红色光。
【具体实施方式】
[0016]本发明将通过以下实施例作进一步说明。
[0017]实施例1。
[0018]分别称取1.9208 g六水合氯化钇，0.0792 g六水合氯化铕和0.7211 g无水碳酸锂在干燥的气氛下放入玛瑙研钵中，混合均匀并研磨2h，得产物前驱体混合物，前驱体放入马弗炉先从室温升温至800°C后，再保温4h，随炉冷却至室温，经过洗涤，过滤，干燥，即得四面体形Yh92Euatl8O3亚微米红粉。
[0019]实施例2。
[0020]分别称取1.9208 g六水合氯化钇，0.0792 g六水合氯化铕和0.7211 g无水碳酸锂在干燥的气氛下放入玛瑙研钵中，混合均匀并研磨2h，得产物前驱体混合物，前驱体放入马弗炉先从室温升温至800°C后，再保温6 h，随炉冷却至室温，经过洗涤，过滤，干燥，即得四面体形Yh92Euatl8O3亚微米红粉。
【权利要求】
1.一种四面体形亚微米氧化钇铕荧光粉的制备方法，其特征是包括以下步骤: (I)根据目标产物的制备量，按照分子式(YhEux)2O3 (0.018 ^ X ^ 0.061)中钇和铕的化学计量比，分别称取已标定稀土含量的水合氯化钇和水合氯化铕，按水合氯化钇和水合氯化铕与无水碳酸锂反应的化学计量比，称取无水碳酸锂； (2)在干燥的气氛中将称取的水合氯化钇和水合氯化铕与无水碳酸锂混合均匀，并研磨1.5^3小时； (3)将步骤(2)的产物放入马弗炉，从室温升至60(T800°C，保温4~10小时后随炉冷却至室温，再用去离子水洗 至洗漆液的电导率低于IOii s/cm2,过滤,干燥。
【文档编号】C09K11/78GK103497765SQ201310420247
【公开日】2014年1月8日 申请日期:2013年9月16日 优先权日:2013年9月16日
【发明者】陈伟凡, 卓明鹏, 刘越, 傅肃磊 申请人:南昌大学