本发明属于放射性物质测量
技术领域：
，涉及一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法。
背景技术：
：混合式k边界密度计是乏燃料后处理厂同时测量铀和钚浓度的核心设备。铀和钚浓度的混合式k边界/x射线荧光测量技术是k边界能量吸收测量技术和x射线荧光测量技术的结合，其技术原理是：通过k边界吸收法测量乏燃料溶液中铀元素的浓度，同时利用x射线荧光法测量溶液中铀和钚浓度之比，从而计算出钚浓度。以往基于混合式k边界/x射线荧光测量技术的文献中，钚浓度的计算是基于以下公式：cu/cpu＝riu/ipu…………(1)利用此公式，用一系列标准样品对仪器进行刻度，从而计算出刻度因子r值：r＝(cu/cpu)/(iu/ipu)。r值的物理意义是：铀和钚元素的各自特征x射线的受激发发射几率之比。在传统的数据处理方法中，认为r值只与铀/钚的浓度比，即cu/cpu有关。然而，当样品的化学成分、浓度不同时，样品对同一能量的入射光子的吸收几率也不相同，因此r值并不是一个常数，而是与样品化学成分有一定的函数关系，即实际上r值和cu及cu/cpu都有关系。当铀浓度即cu变化不大时(一般不超过±20g/l)，可以忽略其影响，认为r值与铀浓度即cu无关；而一旦cu变化超过该值(±20g/l)，就必须考虑cu对r值的贡献，否则钚测量的准确度将受到严重影响，甚至错误。以下表1是钚测量时的刻度因子r值。表1钚测量的刻度因子序号u浓度(g/l)pu浓度(g/l)ρu/pu谱名称r1298.53.06197.5kp1-1300_4_11.6782244.82.51097.5kp1-2250_3_11.6513197.02.02097.5kp1-3200_2_11.7154149.21.53097.5kp1-4150_1_11.7825101.51.04197.5kp1-5100_0_12.0166298.51.531195.0kp2-1300_4_11.7487244.81.255195.1kp2-2250_3_11.9718197.01.010195.0kp2-3200_2_11.9979149.20.765195.0kp2-4150_1_12.09810101.50.520195.2kp2-5100_0_12.634技术实现要素：本发明的目的是提供一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法，以能够更大应用范围、更准确的测定乏燃料溶液中的钚浓度。为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法，所述的测定方法包括如下步骤：(1)用含已知浓度铀、钚的溶液确定计算公式：对各相同铀浓度，不同铀钚浓度比的溶液分别测定铀钚荧光强度比iu/ipu后，进行铀钚浓度比cu/cpu与iu/ipu的线性拟合，记录各线性方程的斜率和截距，将各线性方程的斜率和截距分别对铀浓度cu作线性回归，分别得到斜率和截距与cu的函数关系，并进而得到钚浓度的计算公式；(2)样品测定：测定样品中的铀浓度cu及铀钚荧光强度比iu/ipu，代入步骤(1)得到的计算公式得到样品中的钚浓度。在一种优选的实施方案中，本发明提供一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法，其中所述的计算公式为cu/cpu＝(acu+b)iu/ipu+ccu+d……。在一种优选的实施方案中，本发明提供一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法，其中通过k边界吸收法测定铀浓度cu。在一种优选的实施方案中，本发明提供一种乏燃料溶液中钚浓度的测定方法，其中通过x射线荧光法测定铀钚荧光强度比iu/ipu。本发明的有益效果在于，利用本发明的乏燃料溶液中钚浓度的测定方法，能够更大应用范围、更准确的测定乏燃料溶液中的钚浓度。具体实施方式以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。实施例1：(1)用含已知浓度铀、钚的溶液确定计算公式对各相同铀浓度，不同铀钚浓度比的溶液分别测定铀钚荧光强度比iu/ipu后，进行铀钚浓度比cu/cpu与iu/ipu的线性拟合，记录各线性方程的斜率和截距，将各线性方程的斜率和截距分别对铀浓度cu作线性回归，分别得到斜率和截距与cu的函数关系，并进而得到钚浓度的计算公式cu/cpu＝(acu+b)iu/ipu+ccu+d……。如：cu＝300g/l，拟合结果为：cu/cpu＝0.5920×iu/ipu+26.4476，r2＝0.9961同样处理不同铀浓度下的iu/ipu～cu/cpu，结果汇总如下表2。表2iu/ipu～cu/cpu的线性关系拟合参数cu(g/l)斜率(k)截距(b)相关系数(r)3000.592026.44760.99802500.575427.2610.99901000.474243.6910.9957采用截距和斜率分别对铀浓度进行线性拟合，得：k＝0.000609cu+0.04153，r2＝0.9875b＝0.0916cu+52.313,r2＝0.9602根据以上结果，得到：cu/cpu＝(0.000609cu+0.04153)iu/ipu+0.0916cu+52.313(2)样品测定测定样品中的铀浓度cu(k边界吸收法测定)及铀钚荧光强度比iu/ipu(x射线荧光法测定)，代入步骤(1)得到的计算公式得到样品中的钚浓度。具体测定结果如下表3所示。表3不同样品钚浓度(g/l)测定结果样品序号本发明方法测定结果分离xrf法测定结果10.7600.77020.7800.77030.3330.34240.3460.34950.3450.35060.3840.37670.3370.32580.3470.34090.3180.325100.3190.326由表3可见，采用本发明方法的测定结果和1af分离后，用石墨晶体预衍射-xrf测定结果一致，证明本发明方法有效可靠。显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。当前第1页12