专利名称：：镁橄榄石粉末的制造方法、镁橄榄石粉末、镁橄榄石烧结体、绝缘体陶瓷组合物以及层叠...的制作方法
技术领域：
：本发明涉及一种混合Mg(OH)2粉末等镁源、Si02粉末等硅源和Cu粒子并进行烧成得到的镁橄榄石粉末的制造方法、镁橄榄石粉末、镁橄榄石烧结体、镁橄榄石系的绝缘体陶瓷组合物以及使用镁橄榄石系的陶瓷的层叠陶瓷电子器件。
背景技术：
：在陶瓷电子器件的制造中使用的镁橄榄石通常通过混合Mg(OH)2粉末和Si02粉末并粉碎，然后进行烧成，使Mg(OH)2与Si02反应来制造。接着，作为该镁橄榄石粉末的制造方法之一，提出了形成含有镁和硅的溶液的液体微粒，接着，在含有氧气的气体中，以悬浮状态烧成该液体微粒，由此制造镁橄榄石(含镁氧化物粉末)的方法(参照专利文献l)。不过，在制作镁橄榄石粉末时，烧成(煅烧)工序是不可缺少的，如所述专利文献1的技术，通过在使液体微粒悬浮的状态下进行烧成，可以在较低温下进行烧成，从而可以经济上有利地制作镁橄榄石粉末。但是，为了在使液体微粒悬浮的状态下进行烧成，而必需超声波喷雾器等特殊的设备，为了分离产生的镁橄榄石粒子，而必需旋风分离器等粉体分离设备，所以存在设备成本增大的问题。另外，如所述的专利文献i的方法，在不使用在悬浮状态下进行烧成的方法，而烧成Mg(OH)2与Si02的混合物从而使其反应的通常的方法的情况下，必需将烧成温度上升至120(TC附近，存在用于烧成的热能成本变大的问题。另外，如果在1200"C附近的高温条件下进行烧成，则镁橄榄石粉末的粒子生长，作为电子器件用的材料，存在粒径变得过大的问题。专利文献1:特开2003—002640号公报
发明内容本发明正是为了解决所述课题而提出的，其目的在于提供一种可以以较低温度烧成、可以制造经济上有利的特性良好的镁橄榄石粉末的镁橄榄石粉末及其制造方法、使用该镁橄榄石粉末的具备良好特性的镁橄榄石烧结体、绝缘体陶瓷组合物以及层叠陶瓷电子器件。为了解决所述课题，本发明之一的镁橄榄石粉末的制造方法的特征在于，具备准备镁源、硅源和Cu粒子的工序；混合所述镁源、所述硅源和所述Cu粒子，制作以3002000wtppm的范围含有Cu粒子的混合粉末的工序；烧成所述混合粉末的工序。本发明之二的镁橄榄石粉末的制造方法的特征在于，所述镁源为Mg(OH)2，所述硅源为Si02。另外，本发明之三的镁橄榄石粉末的制造方法的特征在于，在本发明之一或二的构成中，所述镁橄榄石粉末为多结晶的镁橄榄石粉末。另外，本发明之四的镁橄榄石粉末的制造方法的特征在于，在本发明之一三的任意一种中所述的镁橄榄石粉末的制造方法中，在溶剂的存在下混合所述镁源、所述硅源和所述Cu粒子，制作所述混合粉末。另外，本发明之五的镁橄榄石粉末的特征在于，以3002000wtppm的比例含有Cu。另外，本发明之六的镁橄榄石粉末的特征在于，在本发明之五的构成中，所述镁橄榄石粉末为多结晶镁橄榄石的粉末。另外，本发明之七的镁橄榄石粉末的特征在于，在本发明之五或六的构成中，在晶界中，以3002000wtppm的比例含有Cu。另外，本发明之八的镁橄榄石粉末的特征在于，在本发明之五七的任意一项所述的构成中，粒径处于0.200.40pm的范围。另外，本发明之九的镁橄榄石粉末的特征在于，在本发明之五八的任意一项所述的构成中，结晶直径为0.0340.040pm。另外，本发明之十的镁橄榄石烧结体的特征在于，烧成在本发明之五九中任意一项所述的镁橄榄石粉末而成。另外，本发明之十一的绝缘体陶瓷组合物的特征在于，含有-以本发明之五九中任意一项所述的镁橄榄石粉末为主要成分的第1陶瓷粉末，由从以钛酸钙为主要成分的陶瓷粉末、以钛酸锶为主要成分的陶瓷粉末以及以氧化钛为主要成分的陶瓷粉末所构成的组中选择的至少一种构成的第2陶瓷粉末，和硼硅酸玻璃粉末；而且，在所述硼硅酸玻璃中，以Li20换算含有锂315重量％，以MgO换算含有镁3050重量X，以8203换算含有硼1530重量％，以Si02换算含有硅1035重量％，以ZnO换算含有锌620重量X以及以A1203换算含有铝015重量％。另外，本发明之十二的层叠陶瓷电子器件，其是具备已层叠的多个绝缘体陶瓷层、和与所述绝缘体陶瓷层相关设置的布线导体的层叠陶瓷电子器件，其特征在于，所述绝缘体陶瓷层由本发明之十一的绝缘体陶瓷组合物构成，所述布线导体以Cu或Ag为主要成分。由于本发明(本发明之一或二)的镁橄榄石粉末的制造方法是准备Mg(OH)2粉末等镁源、Si02粉末等硅源和Cu粒子，混合镁源、硅源和Cu粒子，制作以3002000wtppm的范围含有Cu粒子的混合粉末，烧成该混合粉末，因此例如即使在IIO(TC左右的低烧成温度下进行烧成的情况下，与在不含有Cu粒子的对Mg(OH)2粉末和Si02粉末的混合粉末进行烧成的过去的制造方法中，在120(TC附近的高温度下进行烧成的情况，具有同等的特性，而且可以得到适合在电子器件的制造中使用的粒径小的微细镁橄榄石粉末。艮口，通过含有Cu粒子，在烧成工序中，来源于Mg(OH)2等镁源的MgO和来源于硅源的Si02的反应被促进，所以以较低的烧成温度而且短的烧成时间结束MgO与Si02的反应成为可能，合成不含有残存MgO(未反应物)的镁橄榄石粉末成为可能。另外，通过以低温烧成，抑制合成的镁橄榄石粉末的粒子的生长、从而得到粒径小的微细的镁橄榄石粉末成为可能。结果，可以以较低温度进行烧成从而经济上有利地制造粒径小且实际上不残存Mg未反应物的特性良好的镁橄榄石粉末。此外，在本发明之一中，Cu粒子的添加量处于300wtppm2000wtppm的范围，这是因为，在Cu粒子的添加量不到300wtppm的情况下，结果在镁橄榄石粉末中残存未反应的MgO，另外，如果Cu粒子的添加量超过2000wtppm，则会破坏介质损耗低的镁橄榄石粉末的特征。另外，在本发明中，在将Mg(OH)2粉末作为镁源使用，将Si02粉末作为硅源使用的情况下，Mg(OH)2与Si02之比的优选范围以摩尔比为Mg(OH)2/SiO2=1.952,05的范围。在Mg(OH)2/&02不到1.95的情况下，产生镁橄榄石以外的反应生成物，镁橄榄石的生成量减少，故不优选。另夕卜，如果Mg(OH)2/Si02超过2.05，则残存MgO，引起吸湿性变高等弊病，故不优选。另外，在混合Mg(OH)2粉末、SK)2粉末以及Cu粒子来配制混合粉末的情况下，Mg(OH)2粉末的粒径优选处于0.200.40pm的范围。如果Mg(OH)2粉末的粒径不到0.2(^ni,则镁橄榄石粉末的^T立径可能不到0.2(Vm，如果镁橄榄石粉末的粒径不到0.2(Him，则吸湿性变高，不优选。另外，如果Mg(OH)2粉末的粒径超过0.40^im，则得到的镁橄榄石粉末的粒径可能超过0.40|am，如果得到的镁橄榄石粉末的粒径超过0.40pm，则在制作使用了镁橄榄石粉末的陶瓷基板时，烧结性差，所以不得不添加过量的玻璃，结果，存在Q值(介质损耗5的倒数)等特性降低的问题。此外，在本发明的镁橄榄石粉末的制造方法中，Mg(OH)2粉末的粒径由于极大地受到想要制造的镁橄榄石粉末的粒径的影响，所以为了得到所需粒径的镁橄榄石粉末，必需适当地控制Mg(OH)2粉末的粒径。另外，在混合Mg(OH)2粉末、Si02粉末以及Cu粒子来配制混合粉末的情况下，SiO2粉末的粒径优选在2.0nm以下。这是因为，如果Si02粉末的粒径超过2.0pm，则烧成后残存未反应物，不能得到镁橄榄石单体。另外，在本发明的镁橄榄石粉末的制造方法中，在将Mg(OH)2粉末作为镁源，将Si02粉末作为硅源使用的情况下，Mg(OH)2粉末与Si02粉末的混合粉末的平均粒径优选为l)iim以下。这是因为，如果Mg(OH)2粉末与Si02粉末的混合粉末的平均粒径超过lpm，则即使添加Cu粒子，也难以在低温下进行烧成。此外，在本发明中，即使如上所述，使Si02粉末成为2.(Vm的情况下，通过使Mg(OH)2粉末的粒径处于0.200.40pm的范围，使Mg(OH)2与Si02的比以摩尔比在Mg(OH)2/SiO2=1.952.05的范围，可以使混合粉末的粒径在lpm以下。另外，在本发明中，作为镁源，可以使用Mg(OH)2、MgC03等。其中，如果使用MgC03，则容易生成水合物，存在镁橄榄石粉末的吸湿性变高的趋势，而在使用Mg(OH)2的情况下，则不存在这样的问题，所以作为镁源，优选使用Mg(OH)2。另外，在本发明中，作为硅源，优选使用Si02。另外，Si02存在结晶性二氧化硅、非晶质二氧化硅等各种状态，但在本发明中，优选使用非晶质二氧化硅。这是因为，如果为相同的粒径，则可以提高与Mg(OH)2的反应性。另外，如本发明之三的镁橄榄石粉末的制造方法，在本发明之一或二的构成中，其特征在于，镁橄榄石粉末为多结晶的镁橄榄石粉末，而在利用本发明的制造方法，制造多结晶的镁橄榄石粉末的情况下，可以更可靠地得到本发明的效果。另外，如本发明之四的镁橄榄石粉末的制造方法，在本发明之一三的任意一种中所述的镁橄榄石粉末的制造方法中，其特征在于，在溶剂的存在下混合镁源、硅源和Cu粒子，制作混合粉末，由此可以有效地得到在溶剂中均一地分散镁源、硅源和Cu粒子而成的混合粉末。接着，在除去溶剂之后，通过烧成混合粉末，可以进一步得到微细且特性稳定的镁橄榄石粉末，可以使本发明更具有实效。本发明之五的镁橄榄石粉末以3002000wtppm的比例含有Cu，但即使含有3002000wtppm左右的Cu，也不会对镁橄榄石本身的特性带来不良影响。因而，通过适用本发明之一四的任意一项中所述的镁橄榄石粉末的制造方法，可以提供微细、具备没有介质损耗的特征而且经济上出色的适于在电子器件的制造中使用的镁橄榄石粉末。另外，本发明之六的镁橄榄石粉末的特征在于，在本发明之五的构成中，所述镁橄榄石粉末为多结晶的镁橄榄石粉末，在镁橄榄石为多结晶的情况下，可以更可靠地得到本发明的效果。另外，如本发明之七的镁橄榄石粉末，如果具有在晶界中以3002000wtppm的比例含有Cu的结构，即使在以低烧成温度进行烧成的情况下，得到MgO与SK)2充分地进行反应的实际上不残存Mg系未反应物的特性良好的镁橄榄石粉末成为可能。此外，通过适用本发明之一四中任意一项所述的镁橄榄石粉末的制造方法，可以有效地制造具有如上所述的结构的镁橄榄石粉末。另外，如本发明之八的镁橄榄石粉末，在粒径处于0.200.40pm的范围的情况下，可以提供吸湿性小、烧结性良好、不必需大量地添加玻璃、不会引起Q值(介质损耗5的倒数)等特性的降低的镁橄榄石粉末。此外，优选使粒径处于0.200.40pm的范围，这是因为，如果粒径不到0.2(Him，则吸湿性变高，如果粒径超过0.40pm，则在制作使用了镁橄榄石粉末的陶瓷基板时，烧结性差，所以不得不添加过量的玻璃，结果，存在Q值等特性降低的问题，故不优选。另外，如本发明之九的镁橄榄石粉末，通过使结晶直径为0.0340.040pm，可以抑制吸湿性变得过高，同时可以得到烧结性良好的镁橄榄石粉末。此外，如果结晶直径不到0.034,，则镁橄榄石粉末的粒径变得不到0.2pm，吸湿性变高，故不优选。另外，如果结晶直径超过0.040pm，则镁橄榄石粉末的粒径超过0.4)im，烧结性变差，例如，如果想要使用该镁橄榄石粉末制作陶瓷基板，则为了提高烧结性而不得不添加过量的玻璃，结果，引起Q值(介质损耗3的倒数)等特性的降低，故不优选。另外，本发明之十的镁橄榄石烧结体是烧成在本发明之五九中任意一项所述的镁橄榄石粉末而成的，可以提供具备需要的特性、经济上出色的镁橄榄石烧结体。另外，本发明之十一的绝缘体陶瓷组合物含有以本发明之五九中任意一项所述的镁橄榄石粉末为主要成分的第1陶瓷粉末，和由从以钛酸钙为主要成分的陶瓷粉末、以钛酸锶为主要成分的陶瓷粉末以及以氧化钛为主要成分的陶瓷粉末所构成的组中选择的至少一种构成的第2陶瓷粉末，和硼硅酸玻璃粉末；而且，在所述硼硅酸玻璃中，以Li20换算含有锂315重量％，以MgO换算含有镁3050重量X，以8203换算含有硼1530重量％，以Si02换算含有硅1035重量％，以ZnO换算含有锌620重量％以及以^203换算含有铝015重量％，所以，可以提供适于制造层叠陶瓷电子器件的绝缘体陶瓷组合物。此外，在本发明的绝缘体陶瓷组合物中，第1陶瓷粉末的含有率优选为70重量％以上。这是因为，如果第1陶瓷粉末的含有率不到70重量％，则烧结体的Q值(介质损耗S的倒数)降低。另外，第2陶瓷粉末的含有率优选为330重量％。这是因为，如果第2陶瓷粉末的含有率不到3重量％，则难以将烧结体的介电常数温度系数Ts抑制在士100ppm厂C以内，如果超过30重量％，则难以将TS抑制在士100ppm/。C以内，以及烧结体的Q值降低。另外，在本发明的绝缘体陶瓷组合物中，硼硅酸玻璃的含有率优选在320重量％。这是因为，如果硼硅酸玻璃的含有率不到3重量％，则变成烧结不良，烧结体的空隙率上升，所以变得不能得到致密的烧结体，如果超过20重量％，则烧结体的Q值降低。另外，本发明之十二的层叠陶瓷电子器件是具备已层叠的多个绝缘体陶瓷层、和与所述绝缘体陶瓷层相关设置的布线导体的层叠陶瓷电子器件，绝缘体陶瓷层使用本发明之十一的绝缘体陶瓷组合物形成，所以可以提供小型、高性能且经济性出色的层叠陶瓷电子器件。此外，绝缘体陶瓷层利用使用了本发明的镁橄榄石粉末的绝缘性陶瓷组合物形成，布线导体以铜或银等电阻率小的金属为主要成分形成，所以绝缘体陶瓷层的电容率低，谐振频率的温度特性出色，同时Q值高，而且可以得到适于高频用途且可靠性高的层叠陶瓷电子器件。图1是表示本发明的一个实施例中的镁橄榄石粉末的制造方法的流程图。图2是表示在本发明的一个实施例中的镁橄榄石的制造方法的一个工序中，将原料投入作为分散介质的纯水中并搅拌，从而使其浆化的状态的模式图。图3是模式地表示利用本发明的一个实施例中的制造方法制造的镁橄榄石粉末的一个粒子的图。图4是表示作为利用使用了本发明中的镁橄榄石粉末的绝缘体陶瓷组合物制作的层叠陶瓷电子器件的一例的陶瓷多层组件的截面图。图5是表示分解图4的陶瓷多层组件的立体图。图6是表示构成高介电性陶瓷层的高介电常数材料的组成的三元组成图，其中，该高介电性陶瓷层构成图4的陶瓷多层组件。图7是表示作为使用本发明的绝缘体陶瓷组合物制造的层叠陶瓷电子器件的LC滤波器的外观结构的立体图。图8是图7的LC滤波器的等效电路图。图9是表示在制造图7的LC滤波器中作为提供到烧成工序中的中间制品的未烧成的层叠体的分解立体图。图中，l一陶瓷多层组件，2—多层陶瓷基板，3—绝缘性陶瓷层，4一高介电性陶瓷层，5—Cu，6—内部导体膜，7—通孔导体，8—外部导体膜，917—电子器件，18—导电性间隙，21—LC滤波器，22—未烧成的层叠体，23—器件主体，24、25、26、27—端子电极，2840—陶瓷印制电路基板，41、44、58、60—线圈图案，42、48、49、54、55、61—引出图案，43、45、46、50、52、56、57、59—通孔导体，47、51、53—电容器图案，IOI—水，102—Mg(OH)2粉末，103—Si02粉末，104—Cii粒子，B—粒界，C一电容，F—镁橄榄石粉末，Ll、L2—电感。具体实施方式以下显示本发明的实施例，对本发明的特征进行更详细地说明。实施例1在该实施例l中，按照以下顺序，制造镁橄榄石粉末。边参照显示镁橄榄石粉末的制造工序的图1，边对该实施例1的镁橄榄石粉末的制造方法进行说明。<1>原料的混合浆化首先，称取Mg(OH)2粉末和Si02粉末，使烧成(煅烧)后得到的镁橄榄石(2MgO'Si02)粉末的MgO与Si02的摩尔比(Mg(OH)2/Si02)成为1.97。另外，称量Cu溶胶(分散介质水)，使烧成(煅烧)后得到的镁橄榄石粉末中的Cu量成为表1所示的值。此外，在实施例1中使用的Mg(OH)2粉末的平均粒径为2.5pm，Si02粉末的平均粒径为1.5pm。Cu溶胶的平均粒径O.05pm。将这些原料投入到作为分散介质的纯水中，用搅拌子搅拌23小时，进行浆化(图1的步骤l)。图2是表示在水101中分散Mg(OH)2粉末102、Si02粉末103以及Cu粒子104而成的浆的状态的模式图。<2>原料的粉碎用球磨机粉碎在所述工序中浆化而成的浆中的原料，粉碎至原料整体的平均粒径为0.3pni，而且，Mg(OH)2的平均粒径成为0.20.4prn(图1的步骤2)。<3>干燥然后，在15(TC下干燥在所述工序中己对浆中的原料进行粉碎之后的浆(图1的步骤3)。<4>烧成(煅烧)接着，对上述工序中干燥后的干燥粉末，在大气中IIO(TC(在表1的试料编号7(比较例)的情况下为115(TC)下，在保持时间为2小时(在表1的试料编号8(比较例)的情况下为保持时间5小时)的条件下迸行烧成(煅烧)，得到镁橄榄石粉末(图1的步骤4)。<5>压粉体的形成然后，对通过烧成(煅烧)得到的镁橄榄石粉末进行造粒，然后进行加压成型，制作压粉体(图1的步骤5)。<6>镁橄榄石烧结体的制作在大气中140(TC下保持2小时，而使上述工序中制造的压粉体烧结，得到镁橄榄石烧结体(图1的步骤6)。[特性的测定]<1〉粒径在所述的<4>的烧成(煅烧)工序中，利用扫描电子显微镜(SEM)观察通过烧成(煅烧)得到的镁橄榄石粉末，然后随机地抽出100个粒子，利用图像分析测定粒径，将其平均值作为平均粒径。结果如表l所示。<2>MgO的残存的有无在所述的<4>的烧成(煅烧)工序中，使用x射线衍射装置(y力'夕制miniFkx)，对通过烧成(煅烧)得到的镁橄榄石粉末进行XRD分析，将没有检测出MgO峰的评价为"无(〇)"，将检测出的评价为"有(X)"。结果如表1所示。<3>Qf在所述的<6>的镁橄榄石烧结体的制作工序中，利用空腔谐振器法，在测定频率为1822GHz下，测定通过在大气中140(TC下保持2小时使压粉体进行烧结得到的镁橄榄石烧结体的Qf。结果如表1所示。[表l]_________<table>complextableseeoriginaldocumentpage13</column></row><table>[特性的评价]在表1中，在试料编号中带*的试料编号1、6、7及8的试料是本发明范围外的试料(比较例)，其他试料编号2、3、4及5的试料是具备本发明的必要条件的本发明的实施例中的试料。如表1所示，确认了在使CU粒子的添加量成为烧成后得到的镁橄榄石粉末中的Cu量为3002000wtppm的情况下，即，试料编号2、3、4及5的试料的情况下，即使在烧成(煅烧)温度低至IIO(TC而且保持时间短至2小时的烧成条件的情况下，也可以得到粒径小、不残存MgO未反应物而且Qf高的镁橄榄石粉末。另一方面，还确认了如表1的试料编号1，如果Cu添加量不到300wtppm，则镁橄榄石中残存未反应的MgO。另外，还确认了如试料编号7，在使烧成(煅烧)温度高至1150°C，或者，如试料编号8，使烧成(煅烧)时间长至5小时的情况下，MgO的残存虽然消失了，但粒生长继续进展，而成为平均粒径超过0.5pm的粗镁橄榄石粉末。另外，还确认了如试料编号6，如果Cu添加量超过2000wtppm，则会发生Qf小于100000GHz、介质损耗低，从而破坏镁橄榄石粉末的特征。此外，图3是模式地表示利用该实施例1的制造方法制造的镁橄榄石粉末之一的粒子的图。如图3所示，通过在所述的<4>烧成(煅烧)工序中进行烧成(煅烧)得到的镁橄榄石粉末F在粒界B中存在Cu5，通过使存在于该粒界B的Cu5的量成为3002000wtppm的比例，可以以较低温度进行烧成，可以得到粒径小、在镁橄榄石粉末中不残存未反应的MgO、介质损耗低的镁橄榄石粉末。实施例2图4是表示作为利用使用了本发明中的镁橄榄石粉末的绝缘体陶瓷组合物制作的层叠陶瓷电子器件的一例的陶瓷多层组件1的截面图，图5是表示分解图4所示的陶瓷多层组件1的立体图。陶瓷多层组件1具备多层陶瓷基板2。多层陶瓷基板2具备层叠的多个绝缘性陶瓷层3及层叠的多个高介电性陶瓷层4，多个绝缘性陶瓷层3被配设成夹入多个高介电性陶瓷层4。绝缘性陶瓷层3由烧成本发明中的绝缘体陶瓷组合物得到的绝缘性陶瓷烧结体构成，具有例如10以下的较低电容率。在该实施例2中，具体而言，作为构成绝缘性陶瓷层3的绝缘体陶瓷组合物，可以使用通过配合(a)以如所述实施例1所示的镁橄榄石粉末为主要成分的第1陶瓷粉末，(b)由从以钛酸钙为主要成分的陶瓷粉末、以钛酸锶为主要成分的陶瓷粉末以及以氧化钛为主要成分的陶瓷粉末所构成的组中选择的至少一种构成的第2陶瓷粉末，和(c)以Li20换算含有锂315重量％、以MgO换算含有镁3050重量X、以8203换算含有硼1530重量％、以SiO2换算含有硅1035重量X、以ZnO换算含有锌620重量％以及以A1203换算含有铝015重量％的硼硅酸玻璃粉末来制作的绝缘体陶瓷组合物。另外，高介电性陶瓷层4例如由在钛酸钡中配合玻璃而成的材料形成，其电容率为15以上，优选为30以上。.进而，多层陶瓷基板2具备多种布线导体。具体而言，作为布线导体，典型地具备沿着绝缘性陶瓷层3及高介电性陶瓷层4间的特定界面形成的内部导体膜6、贯穿绝缘性陶瓷层3及高介电性陶瓷层4的特定界面而延伸的通孔导体7、在多层陶瓷基板2的外表面形成的外部导体膜8等。另外，在所述多个内部导体膜6中，与高介电性陶瓷层4相关设置的内部导体膜的一部分是为了赋予静电电容而配设的，由此构成电容器元件。在多层陶瓷基板2的上面搭载多个电子器件917。在图示的电子器件917中，例如电子器件9为二极管，电子器件ll为层叠陶瓷电容器，电子器件16为半导体IC。这些电子器件917与多层陶瓷基板2的上面的规定的外部导体膜8进行电连接，与在多层陶瓷基板2的内部形成的布线导体一起构成陶瓷多层组件1所必需的电路。在多层陶瓷基板2的上面配设用于封闭电子器件917的导电性间隙18，与规定的通孔导体7电连接。另外，陶瓷多层组件1构成为将多层陶瓷基板2的下面的规定的外部导体膜8作为连接用端子，被安装于未图示的母插件上。另外，该实施例2的陶瓷多层组件1可以适用众所周知的层叠陶瓷电子器件的制造技术来制造。以下对该实施例2的陶瓷多层组件1的制造方法进行说明。首先，制作用于绝缘性陶瓷层3的陶瓷印制电路基板。更具体而言，在本发明中的绝缘体陶瓷组合物(即，原料组合物)中添加由粘合剂树脂及溶剂构成的有机载体，得到陶瓷浆。利用刮刀法，将该陶瓷浆成形为片材状，干燥之后，通过冲裁为规定尺寸，得到陶瓷印制电路基板。接着，通过以需要的图案，向该陶瓷印制电路基板赋予以铜或银为主要成分的导电性糊状物，形成布线导体。另外，制作构成高介电性陶瓷层4的含有用于高介电常数材料的高电介质陶瓷组合物的陶瓷印制电路基板。更具体而言，作为高电介质陶瓷组合物，例如准备在下面的(1)(4)中列举的任意一种。(1)如在特开2001—80959号公报中记载的高电介质陶瓷组合物，其含有由x(BaaCabSre)O—y[(Ti02)卜m(Zr。2)m]—zRe203(其中，x、y及z的单位为摩尔X,x+y+z=100,a+b+c=l、0刍b+c〈0.8以及0^mO.15，Re为稀土类元素的至少一种。)表示的在附图6所示的3元组成图中(BaaCabSrc)O与[(Ti02)卜m(Zr02)m]与1^203的摩尔比(x、y、z)处于点A(7、85、8)、点B(7、59、34)、点C(0、59、41)以及点D(0、85、15)围成的区域内(其中，不包括连接点A和点B的线上。)的主要成分；由Si02系的玻璃构成的第1副成分；和含有Mn的第2副成分，在使主要成分成为100重量份时，含有0.125重量份第1副成分，以Mn换算含有0.520重量份第2副成分。(2)如在特开2002—97072号公报中记载的高电介质陶瓷组合物，其含有由xBaO_yTi02—zRe03/2(其中，x、y及z的单位为摩尔X，x十y+z二100，8^x^18、52.5^y^65以及20Sz^40，Re为稀土类元素的至少一种。)表示的BaO—Ti02—Re03,2系陶瓷组合物；含有1025重量％的&02、1040重量％的8203、2555重量X的MgO、020重量X的ZnO、015重量％的A1203、0.510重量％的Li20及010重量X的RO(其中，R为Ba、Sr及Ca中的至少一种。)的玻璃组合物。(3)如在特开平11一310455号公报中记载的高电介质陶瓷组合物，其由以下混合物构成，该混合物为BaO-Ti02—Re03/2—Bi03系陶瓷粉末(其中，Re为稀土类元素)；含有1350重量X的SiO2、330重量％的B203、4080重量％的碱土类金属氧化物及0.110重量％的Li20的玻璃粉末的混合物。(4)如在特开平11—228222号公报中记载的高电介质陶瓷组合物，其由以下混合物构成，该混合物为BaO—Ti02—Re03/2系陶瓷粉末(其中，Re为稀土类元素)；含有1350重量％的&02、330重量％的8203、4080重量％的碱土类金属氧化物及0.510重量％的Li20的玻璃粉末的混合物。此外，所述(1)的高电介质陶瓷组合物优选进一步含有Li20。接着，在所述(1)(4)的任意一种高电介质陶瓷组合物中添加由粘合剂树脂及溶剂构成的有机载体，得到陶瓷浆。利用刮刀法，将该陶瓷浆成形为片材状，干燥之后，通过冲裁为规定尺寸，得到陶瓷印制电路基板。接着，通过以需要的图案，向该陶瓷印制电路基板赋予以铜或银为主要成分的导电性糊状物，形成布线导体。接着，分别按照规定的顺序层叠规定张数如上所述地进行得到的绝缘性陶瓷印制电路基板及高介电性陶瓷印制电路基板，接着，向厚度方向加压。接着，通过以IOO(TC以下、例如8001000。C的温度烧成如上所述地进行得到的未烧成的层叠体，可以得到多层陶瓷基板2。在此，在布线导体以铜为主要成分的情况下，烧成在氮气氛等非氧化性气氛中实施，在以银为主要成分的情况下，在大气等氧化性气氛中实施。接着，利用锡焊等方法，在多层陶瓷基板2的背面搭载电子器件917，安装导电性间隙18。这样，完成如图4所示的陶瓷多层组件1。在如上所述地进行制造的陶瓷多层组件1中，构成多层陶瓷基板2的绝缘性陶瓷层3使用本发明中的绝缘体陶瓷组合物形成，进而，布线导体(内部导体膜6、通孔导体7、外部导体膜8)以铜或银等电阻率小的金属为主要成分形成，所以可以得到绝缘性陶瓷层3的电容率低、谐振频率的温度特性出色、Q值高而且适于高频用途且可靠性出色的陶瓷多层组件l。实施例3图7及图8是表示作为利用使用了本发明的镁橄榄石粉末的绝缘体陶瓷组合物制作的层叠陶瓷电子器件的其他例(实施例3)的LC滤波器21的图。图7是表示LC滤波器21的外观的立体图，图8是LC滤波器21的等效电路图，图9是表示在制造LC滤波器中作为提供到烧成工序中的中间制品的未烧成的层叠体22的分解立体图。如图7所示，该实施例3的LC滤波器具备具有层叠有多个绝缘性陶瓷层的结构的器件主体23、在器件主体23的两端部配设的端子电极24及25、在器件主体23的各侧面的中间部配设的端子电极26及27。如图8所示，LC滤波器21具有如下所述的结构，g卩在端子电极24及25之间配设有直接连接的2个电感Ll及L2，在电感Ll及L2的连接点与端子电极26及27之间配设有电容C。如图9所示，未烧成的层叠体22是通过被烧成而成为器件主体23的物件，具备多个层叠的陶瓷印制电路基板2840。此外，陶瓷印制电路基板的层叠数不限定于图9所示的数目。陶瓷印制电路基板2840分别通过在含有本发明中的镁橄榄石粉末的绝缘体陶瓷组合物中添加由粘合剂树脂及溶剂构成的有机载体，利用刮刀法，将混合它们得到的陶瓷浆成形为片材状，干燥之后，通过冲裁为规定尺寸，从而得到。另夕卜，为了赋予如图8所示的电感L1及L2以及电容C，以如下所述的方式，在陶瓷印制电路基板2840的特定陶瓷印制电路基板上配设布线导体。在陶瓷印制电路基板30上形成构成电感Ll的一端的线圈图案41，同时，形成从该线圈图案41的一端延伸的引出图案42，在线圈图案41的另一端配设通孔导体43。在陶瓷印制电路基板31上形成构成电感L1的一部分的线圈图案44，同时，在另一端配设通孔导体45。另外，线圈图案44的另一端与通孔导体43连接。在陶瓷印制电路基板32上配设与所述的通孔导体45连接的通孔导体46。另外，在陶瓷印制电路基板33上形成构成电容C的一部分的电容器图案47，同时，形成从电容器图案47延伸的引出图案48及49。另外，在陶瓷印制电路基板33上配设与所述的通孔导体46连接的通孔导体50。进而，在陶瓷印制电路基板34上形成构成电容C的一部分的电容器图案51，同时，形成与电容器图案51连接的通孔导体52。此外，电容器图案51与所述通孔导体50连接。在陶瓷印制电路基板35上形成构成电容C的一部分的电容器图案53，同时，形成从该电容器图案53延伸的引出图案54及55。另外，在该陶瓷印制电路基板35上配设与所述的通孔导体52连接的通孔导体56。进而，在陶瓷印制电路基板36上配设与所述的通孔导体56连接的通孔导体57。另外，在陶瓷印制电路基板37上形成构成电感L2的一部分的线圈图案58，同时，在另一端设置通孔导体59。线圈图案58的另一端与所述的通孔导体57连接。在陶瓷印制电路基板38上形成构成电感L2的一部分的线圈图案60，同时，形成从该线圈图案60的一端延伸的引出图案61。在线圈图案60的另一端连接所述的通孔导体59。在形成如上所述的线圈图案41、44、58及60，引出图案42、48、49、54、55及61，通孔导体43、45、46、50、52、56、57及59以及电容器图案47、51及53时，使用以铜或银为主要成分的导电性糊状物。另外，作为用于赋予导电性糊状物的方法，例如适用网板印刷。通过按照图9所示的顺序层叠陶瓷印制电路基板2840，并向厚度方向加压，得到未烧成的层叠体22。然后，通过以IOOO'C以下、例如800100(TC的温度，对未烧成的层叠体22进行烧成，可以得到如图7所示的器件主体23。在此，与所述的陶瓷多层组件l的情况相同，在布线导体以铜为主要成分的情况下，烧成在氮气氛等非氧化性气氛中实施，在以银为主要成分的情况下，在大气等氧化性气氛中实施。然后，在器件主体23的外表面上形成端子电极2427。在形成这些端子电极2427时，例如适用以铜或银为主要成分的导电性糊状物的涂敷及烧付或者蒸镀、镀敷或溅射等薄膜形成法等。如上所述地进行，可以得到LC滤波器21。此外，在该实施例3中，陶瓷印制电路基板2840分别使用本发明中的绝缘体陶瓷组合物制作，但在陶瓷印制电路基板2840中，特别是与电容C的形成直接相关的陶瓷印制电路基板33及34而言，优选使用构成在所述的图4所示的陶瓷多层组件1中具备的高介电性陶瓷层4的用于高介电常数材料的高电介质陶瓷组合物。成为本发明中的绝缘体陶瓷组合物的用途的层叠陶瓷电子器件不限定于如附图所示的陶瓷多层组件1或LC滤波器21。例如，对于多片组件用多层陶瓷基板、混合IC用多层陶瓷基板等各种多层陶瓷基板或者在这些多层陶瓷基板上搭载电子器件而成的各种复合电子器件、进而片型层叠电容器或片型层叠电介质天线等各种片型层叠电子器件而言，也可以适用本发明中的绝缘体陶瓷组合物。本发明进而在其他点上也不限定于所述实施例，关于构成镁橄榄石粉末的各成分的比例、合成镁橄榄石时的具体条件、构成绝缘体陶瓷组合物的各成分的比例、层叠陶瓷电子器件的具体结构等，在发明的范围内，可以加入各种应用、变形。产业上的可利用性如上所述，本发明的镁橄榄石粉末的制造方法是在Cu粒子的存在下来烧成Mg(OH)2粉末等镁源、Si02粉末等硅源，所以可以以较低温度进行烧成从而经济上有利地制造粒径小且实际上不残存Mg未反应物的特性良好的镁橄榄石粉末因而，本发明可以广泛地适用于镁橄榄石粉末的制造技术、使用镁橄榄石粉末的镁橄榄石烧结体或绝缘体陶瓷组合物的领域以及利用使用了镁橄榄石粉末的绝缘体陶瓷组合物来制造的层叠陶瓷电子器件的领域等。权利要求1.一种镁橄榄石粉末的制造方法，其特征在于，具备准备镁源、硅源和Cu粒子的工序；混合所述镁源、所述硅源和所述Cu粒子，制作以300～2000wtppm的范围含有Cu粒子的混合粉末的工序；烧成所述混合粉末的工序。2.—种镁橄榄石粉末的制造方法，其特征在于，所述镁源为Mg(OH)2，所述硅源为Si02。3.根据权利要求1或2所述的镁橄榄石粉末的制造方法，其特征在于，所述镁橄榄石粉末为多结晶的镁橄榄石粉末。4.根据权利要求13中任意一项所述的镁橄榄石粉末的制造方法，其特征在于，在溶剂的存在下混合所述镁源、所述硅源和所述Cu粒子，制作所述混合粉末。5.—种镁橄榄石粉末，其特征在于，以3002000wtppm的比例含有Cu。6.根据权利要求5所述的镁橄榄石粉末，其特征在于，所述镁橄榄石粉末为多结晶镁橄榄石的粉末。7.根据权利要求5或6所述的镁橄榄石粉末，其特征在于，在晶界中，以3002000wtppm的比例含有Cu。8.根据权利要求57中任意一项所述的镁橄榄石粉末，其特征在于，粒径处于0.200.4(Vm的范围。9.根据权利要求58中任意一项所述的镁橄榄石粉末，其特征在于，结晶直径为0.0340.04(Him。10.—种镁橄榄石烧结体，其特征在于，烧成在权利要求59中任意一项所述的镁橄榄石粉末而成。11.一种绝缘体陶瓷组合物，其特征在于，含有以权利要求59中任意一项所述的镁橄榄石粉末为主要成分的第1陶瓷粉末，由从以钛酸钙为主要成分的陶瓷粉末、以钛酸锶为主要成分的陶瓷粉末以及以氧化钛为主要成分的陶瓷粉末所构成的组中选择的至少一种构成的第2陶瓷粉末，和硼硅酸玻璃粉末，而且，在所述硼硅酸玻璃中，以Li02换算含有锂315重量％，以MgO换算含有镁3050重量％，以B203换算含有硼1530重量％，以Si02换算含有硅1035重量％，以ZnO换算含有锌620重量％以及以Al203换算含有铝015重量％。12.—种层叠陶瓷电子器件，其具备已层叠的多个绝缘体陶瓷层、和与所述绝缘体陶瓷层相关地设置的布线导体，其特征在于，所述绝缘体陶瓷层由权利要求11的绝缘体陶瓷组合物构成，所述布线导体以Cu或Ag为主要成分。全文摘要本发明提供一种可以以较低温烧结、可以制造经济上有利的特性良好的镁橄榄石粉末的镁橄榄石粉末的制造方法。混合镁源、硅源和Cu粒子，制作以300～2000wtppm的范围含有Cu粒子的混合粉末，烧成该混合粉末。作为镁源，使用Mg(OH)<sub>2</sub>，作为硅源，使用SiO<sub>2</sub>。成为结晶结构为多结晶的镁橄榄石粉末。在溶剂的存在下混合镁源、硅源和Cu粒子，配制混合粉末。另外，以300～2000wtppm的比例含有Cu。粒径成为0.20～0.40μm的范围。另外，构成镁橄榄石的结晶直径成为0.034～0.040μm。文档编号H01B3/02GK101346310SQ20068004922公开日2009年1月14日申请日期2006年11月29日优先权日2005年12月27日发明者守屋要一,森直哉申请人:株式会社村田制作所