包括多层互连接件的燃料电池系统的制作方法_3

文档序号:9602688阅读:来源:国知局
微米,但在不偏离本发明的范围的情况下,可使用其它数值。例如,在其它实施方式中,设想了阴极层的厚度可为约10-50微米。又在其它实施方式中,例如取决于特定的阴极材料和应用,可使用不同厚度。
[0039]阴极导电层30的厚度可为约5-100微米,但在不偏离本发明的范围的情况下,可使用其它数值。例如,在其它实施方式中,设想了阴极导电层的厚度可小于或大于约5-100微米。又在其它实施方式中,例如取决于特定的阴极导电层材料和应用,可使用不同厚度。
[0040]虽然没有在图2中示出,但在一些实施例中,燃料电池系统10可包括在互连接件16和相邻的组件之间的一种或多种化学阻挡层,以减少或阻止互连接件和相邻的组件(例如,阳极和/或阳极导体膜和/或阴极和/或阴极导体膜)之间的扩散,这可不利地影响某些燃料电池系统的性能。在各种实施方式中,这种化学阻挡层可构造成阻止或减少在互连接件和阳极之间的界面,和/或在互连接件和阳极导体膜之间的界面,和/或在互连接件和阴极之间的界面,和/或在互连接件和阴极导体膜之间的界面的材料迀移或扩散,这可改善互连接件的长期耐久性。例如,没有化学阻挡时,可在由贵金属金属陶瓷形成的互连接件,以及由基于Ni的金属陶瓷形成的阳极导体膜和/或阳极之间的界面发生材料迀移(扩散)。材料迀移可双向地进行,例如,Ni从阳极导电层/导体膜和/或阳极迀移进入互连接件,和贵金属从互连接件迀移导电层/导体膜和/或阳极。材料迀移可导致增加在互连接件和阳极导体膜和/或阳极之间的界面处或靠近该界面处的孔隙率,和可导致在界面处富集非电子或低电子传导相的一种或多种,形成更高的面积比电阻(ASR),并因此导致降低燃料电池性能。互连接件和阴极之间的材料迀移和/或互连接件和阴极导体膜之间的材料迀移,还可附加地或者替代地导致对燃料电池性能的有害影响。这种化学阻挡层可由两类材料中的一种或两种形成;金属陶瓷和/或导电陶瓷。
[0041]图3是示意图,其显示示例双层互连接件16的横截面。互连接件16包括最靠近氧化剂侧18(以及阴极和阴极导电层)的第一部分50与最靠近燃料侧20(以及阳极和阳极导电层)的第二部分52。如上所述,第一和第二部分50,52可由不同组合物形成。第二部分52可由在燃料环境、低?02下稳定并与阳极侧材料相兼容的材料形成。第一部分50可由在空气流、高口02下稳定并与阴极侧材料相兼容的材料形成。在一些实施例中,低口02指燃料侧为约10 16标准大气压(atm)(出口燃料)_约10 21atm(进口燃料,取决于所用燃料类型),和高p02指阴极侧为约0.latm(稀释空气)-0.21atm(空气)。
[0042]术语“稳定”可指保持相稳定,且没有分解。例如,当p02低于约10 14atm时,大多数的钙钛矿例如LSM和LNF将分解成其它相。在一些情况下,因为这种分解,只可将LSM等用于空气侧上。反之,例如SrTi03的组合物在这种低p02条件下是稳定的。术语“兼容”可指选定的互连接件组合物不与其它燃料电池材料发生化学反应并形成不需要的新的相。例如,LSM组合物具有范围,(Lai xSrx)yMn03,其中x是0.1-0.5,y是0.9-1.2。如果LSM具有化学计量组成(y = 1)或富(y>l)A位点(La/Sr位置),在更高的烧结温度下,LSM趋于与电解质相互作用来形成绝缘相La2Zr207。
[0043]如本文所述,第二部分52可由掺杂的二氧化铈、掺杂的亚铬酸镧,和掺杂的亚铬酸钇中的一种或多种形成。适于形成第二部分52的示例阳极侧材料包括:
[0044]1.掺杂的二氧化铈,例如(RxCei x)02, 0<x<0.5,R是稀土金属,例如Gd, Sm, Y, Pr, Nd,和 Yb。
[0045]2.Co-掺杂的二氧化铈,例如(RxMyCei x y)02, R是稀土金属,0〈x〈0.5,M是过渡金属,0<y<0.1,例如 Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Al 等。
[0046]3.使用改性剂例如w (RxMyCei x y) 02-(l-w) N掺杂的二氧化铈,R是稀土金属,0〈x〈0.5,Μ是过渡金属,0〈y〈0.1,N是碱金属或碱土金属,0〈w〈0.1,例如Li, Na, K, Mg, Ca, Sr 等。
[0047]4.掺杂的二氧化铈-钙钛矿复合材料。在一些实施例中,钙钛矿可为掺杂的SrTi03,或(Sr! XAX) (Ti! yMy) 03, A是碱金属或稀土金属,例如Ca, Sr, Y, La。M是过渡金属,例如 Mn, Cr, Co, Ni, Cu, Zn,和 V。
[0048]5.掺杂的亚铬酸镧或亚铬酸钇,例如(Lai xAx) (Cri yMy) 03,A是碱土金属(0〈χ〈0.3),例如 Ca, Sr。M 是过渡金属,例如 Mn, Ti, Co, Fe, Ni, Cu, Zn,V 等。
[0049]上述各示例材料在燃料环境、低p02下可稳定并与阳极侧材料相兼容。在一实施例中,第二部分52可主要由掺杂的二氧化铈、掺杂的亚铬酸镧,和掺杂的亚铬酸钇中的一种或多种组成,任何其它材料只以一定的量存在,该一定的量不以使第二部分52不能如本文所述起作用的方式改变材料的一种或多种性质。
[0050]反之,第一部分50可由Co-Mn尖晶石和ΑΒ03@钛矿中的一种或多种形成。用于第一层50的示例阴极侧材料可包括:
[0051]1.(Mn,Co)304尖晶石
[0052]2.(Mn, Co, A) 304尖晶石,A 是过渡金属,例如 Cu, Co, Cr, Al 等。
[0053]3.AB03钙钛矿,例如 LSM, LNF, PSM, LSC, LSCF, R-P 镍酸盐等。
[0054]4.(Mn,Co,Ax)304-AB0^ 合材料,A 是过渡金属,0〈x〈0.1 例如(Mn, Co, Ax) A-LNF, (Mn, Co, Αχ) 304 - LSM。
[0055]5.(Mn, Co, Ax) 304_掺杂的二氧化铈复合材料,A是过渡金属,0〈x〈0.1。
[0056]上述用于第一部分50各示例材料在空气流、高?02下可稳定并与阴极侧材料相兼容。在一实施例中,第二部分50可主要由Co-Mn尖晶石和ΑΒ03钙钛矿中的一种或多种组成,任何其它材料只以一定的量存在,该一定的量不以使第一部分50不能如本文所述起作用的方式改变材料的一种或多种性质。
[0057]第一部分50和第二部分52可具有任意合适的厚度。在一些实施例中,第一部分限定第一厚度,和第二部分限定第二厚度,其中取决于所用的材料,第一部分的第一厚度可比第二部分的第二厚度更薄、更厚或相等,从而将第一部分和第二部分的界面处的p02控制在所需范围。例如,为了保持互连接件16的高电子导电率和相稳定性,在互连接件两个部分的界面处的口02优选地为10 n-10 14atm。为了实现这个目标,可将双层互连接件中的一层设计成比另一层更厚,从而控制氧通量,因为氧通量同时与材料性质(氧渗透能力)和材料厚度相关。
[0058]在一些实施例中,第二部分52限定的厚度为约5-100微米,优选地为约10_20微米。在一些实施例中,第一部分50限定的厚度为5-约50微米,优选地为约10-20微米。
实施例
[0059]实施了各种实验来评估根据本发明的示例阳极组合物的一个或多个方面。然而,本发明的实施例不限于实验的阳极组合物。
[0060]在IP-S0FC设计的缩小尺寸(subscale)电池(用双层陶瓷互连接件串联的5个电池)中评估使用LSM (空气侧)/⑶C (燃料侧)或LSM (空气侧)/Zn-掺杂的La。.7Ca0.3Cr03 (燃料侧)材料组的双层陶瓷互连接件。在重整油燃料和900°C且具有合理的良好稳定性的情况下,来自双层陶瓷互连接件的ASR贡献是-0.1欧姆-厘米2。图4是图表,显示具有双层陶瓷互连接件和重整油燃料的5-电池测试制品在约900°C下的耐久性。
[0061]本发明的实施例可包括掺杂的二氧化铈或掺杂的二氧化铈复合材料,或掺杂的二氧化铈金属陶瓷作为用于双层陶瓷互连接件的燃料侧层。掺杂的二氧化铈可为备选的电解质材料,且已证实其与阳极侧材料的长期稳定性。它的电子导电率随着p02的降低而快速增加。测量显示低口02下GDC的导电率是约2S/cm。如果掺杂的GDC层是10微米,且电流流经互连接件膜,那么来自⑶C层的ASR贡献测定为只有约0.0005欧姆-厘米2。可将(Mn,
当前第3页1 2 3 4 
网友询问留言 已有0条留言
  • 还没有人留言评论。精彩留言会获得点赞!
1