中的至少一种的合金。负极活性物质的形状例如可设为粒子状、薄膜状等。负极活性物质的平均粒径(D5q)例如优选为Inm以上，更优选为I Onm以上。进而，负极活性物质的平均粒径(D5Q)例如优选为I OOym以下，更优选为30μπι以下。另外，负极中的负极活性物质的含量不特别限定，但以质量％计，例如优选设为40%以上99%以下。
[0050]进而，负极也可以含有使导电性提高的导电材料。作为负极可含有的导电材料，能够例示正极可含有的上述导电材料等。另外，在使用将上述负极活性物质等分散在液体中而制备的浆料状负极组合物来制作负极的情况下，作为使负极活性物质等分散的液体，可例示庚烷等，可优选使用非极性溶剂。另外，负极的厚度例如优选为0.Ιμπι以上，更优选为1μm以上。进而，负极的厚度优选为Imm以下，更优选为ΙΟΟμπι以下。
[0051 ]另外，在本发明的二次电池为全固体电池的情况下，对于电解质层(PVdF电解质层和BR电解质层两者。以下，在本发明的二次电池为全固体电池的情况下，并且在对PVdF电解质层和BR电解质层进行共同说明的情况下，有时将PVdF电解质层和BR电解质层统一称作“固体电解质层”)，能够适当地使用可用于全固体电池的公知的固体电解质。作为这样的固体电解质，能够例示正极和负极可含有的上述固体电解质等。此外，从呈现可塑性等的观点考虑，固体电解质层含有使固体电解质彼此粘合的粘合剂。但是，从为了易于实现高输出化，能够形成防止固体电解质的过度聚集并且具有均匀分散的固体电解质的固体电解质层等的观点考虑，固体电解质层含有的粘合剂优选设为5质量％以下。另外，在经过将上述固体电解质等分散在液体中而制备的浆料状固体电解质组合物涂布在基材上的过程来制作PVdF电解质层的情况下，作为使固体电解质等分散的液体，可例示丁酸丁酯等。另外，在经过将把上述固体电解质等分散在液体中而制备的浆料状固体电解质组合物涂布在基材上的过程来制作BR电解质层的情况下，作为使固体电解质等分散的液体，可例示庚烷等。固体电解质层中的固体电解质材料的含量以质量%计例如为60 %以上，其中优选为70 %以上，特别优选为80%以上。固体电解质层的厚度(在此，PVdF电解质层和BR电解质层的合计厚度。下同。)根据电池的构成而差异较大，但例如优选为0.Um以上，更优选为Ιμπι以上。进而，固体电解质层的厚度优选为Imm以下，更优选为ΙΟΟμπι以下。在本发明中，从采用易于提高离子传导性的实施方式的观点考虑，优选使BR电解质层的厚度薄于PVdF电解质层的厚度。
[0052]在本发明中，在PVdF电解质层中使用粘合剂，该粘合剂具有含有四氟乙烯(TFE)的氟系共聚物。可用于PVdF电解质层的含有四氟乙烯(TFE)的氟系共聚物只要是在负极电位下四氟乙烯(TFE)进行图5所示的还原反应的氟系共聚物就不特别限定。作为这样的氟系共聚物，例如除了以规定的比例含有偏氟乙烯单体单元、四氟乙烯单体单元和六氟丙烯单体单元的氟系共聚物以外，还可例示偏氟乙烯系树脂、聚四氟乙烯(PTFE)等氟系聚合物等。
[0053]另外，在本发明中，BR电解质层使用丁二烯系橡胶粘合剂。作为可用于BR电解质层的丁二烯橡胶系粘合剂，例如可举出:丁二烯橡胶(BR)、丙烯酸酯-丁二烯橡胶(ABR)、苯乙稀-丁二稀橡胶(SBR)等。
[0054]另外，正极集电体和负极集电体能够使用可用作二次电池的集电体的公知的金属。作为这样的金属，可例示包含选自(:11、祖^1、￥^11^]\%小6、1^、(:0、0、211、66、111中的一种或两种以上元素的金属材料。正极集电体和负极集电体的形态不特别限定，可采用公知的形态。在本发明中，正极集电体和负极集电体的形态例如可采用箔状、网状等。
[0055]另外，本发明的二次电池可采用将正极、电解质层和负极等收容于外装体的实施方式。作为在本发明中可使用的外装体，能够使用二次电池中可使用的公知的外装体。作为这样的外装体，除了树脂制的层压膜、使金属蒸镀在树脂制的层压膜上而成的膜以外，还可例示不锈钢制的壳体等。
[0056]在与本发明相关的上述说明中，主要提及了本发明的二次电池为全固体电池的情形，但本发明的二次电池不限于该实施方式。本发明的二次电池例如也可以为使用非水电解液的实施方式的二次电池。在该情况下，非水电解液能够适当地使用可用于二次电池的公知的非水电解液。在本发明的二次电池为使用非水电解液的实施方式的二次电池的情况下，可以采用具有将配置于正极与负极之间的分隔体在从正极向负极的方向连续配置而成的多个层的多层结构。而且，也可以使配置于正极侧的层作为多孔结构的PVdF电解质层发挥作用、使配置于PVdF电解质层与负极之间的层作为多孔结构的BR电解质层发挥作用。更具体而言，在制作配置于正极侧的分隔体时，通过公知的方法使用含有四氟乙烯(TFE)的氟系共聚物来制作多孔结构的分隔体，使该多孔结构的分隔体保持在非水电解液中，由此可以使配置于正极侧的分隔体作为PVdF电解质层发挥作用。同样地，在制作配置于负极侧的分隔体时，通过公知方法使用丁二烯系橡胶来制作多孔结构的分隔体，使该多孔结构的分隔体保持在非水电解液中，由此可以使配置于负极侧的分隔体作为BR电解质层发挥作用。
[0057]另外，在上述说明中，例示了本发明的二次电池为锂离子在正极和负极之间移动的实施方式的二次电池(锂离子二次电池)的实施方式，但本发明不限于该实施方式。本发明的二次电池也可以是锂离子以外的离子在正极和负极之间进行移动的实施方式。作为这样的离子，可例示钠离子、钾离子等。在采用锂离子以外的离子进行移动的实施方式的情况下，正极活性物质、固体电解质或非水电解液、以及负极活性物质可以根据进行移动的离子适当地选择。
[0058]实施例
[0059]1.试验用试样的制作
[0060].固体电解质的合成
[0061 ] 以Li2S(日本化学工业制)和P2S5O KU'；/千社制)为起始原料，称量0.7656g的Li2S和1.2344g的P2S5，进而添加0.016g的登卡黑力文歹、;/夕)(电气化学工业株式会社制，W力文yv夕”为电气化学工业株式会社的注册商标)。接着，在将它们放入玛瑙研钵并混合持续5分钟之后，放入4g的庚烷，使用行星式球磨(45cc，ZrO2罐，直径5mm的ZrO2球53g)以每分钟500转进行机械研磨持续20小时。其后，在110°C下加热持续I小时以除去庚烷，由此得到固体电解质。
[0062].正极的制作
[0063]分别称量12.03mg的正极活性物质(LiNi1/3Co1/3Mm/302(日亚化学工业制))、
0.51mg的导电材料(气相生长碳纤维(昭和电工制))和5.03mg合成的上述固体电解质，将它们放入溶剂(庚烷)并进行混合，由此得到正极用组合物。将该正极用组合物涂敷在正极集电体(铝箔)上并进行干燥，由此在正极集电体的表面制作正极。
[0064].负极的制作
[0065]分别称量9.06mg的负极活性物质(石墨(三菱化学制))和8.24mg合成的上述固体电解质，将它们放入溶剂(庚烷)并进行混合，由此得到负极用组合物。将该负极用组合物涂敷在负极集电体(铜箔)上并