一种多层复合中子靶及其制备方法与流程

本发明涉及加速器靶材领域，具体地说涉及一种多层复合中子靶及其制备方法。

背景技术：

聚变能是解决人类未来能源问题的主要途径之一，在聚变反应堆中，中子携带了80％的聚变能。在聚变研究的各个阶段中，均必须通过实验验证材料及设计方案的中子学性能，例如在国际热核聚变实验堆(iter)计划中，包层材料在聚变中子环境下的辐照损伤、产氚率等研究是重点方向。强流氘氚中子源通过加速氘离子束轰击氚靶片，发生氘氚聚变反应产生14.1mev的聚变中子，与聚变产生的中子能量相同，可真实模拟聚变堆中子环境，开展聚变堆相关实验研究。

在氘氚中子源中，含氚中子靶片是直接产生中子的核心部件。国内外目前使用的中子靶片通常是在基底层上镀单层钛膜，通过钛膜吸氚获得氚钛靶。氚钛靶在使用过程中，由于强流氘离子的轰击，将导致氚钛靶出现如下问题：1)氘离子的能量沉积在靶片表面，会使的靶片表面温度剧烈上升，为降低靶片温度，需要在靶片背面进行冷却(通常采用水冷方式)，而高温会导致氚渗透基底层至冷却水中，造成氚污染；2)高温将导致吸氚后形成氚化钛的钛膜分解，导致氚从钛靶中释放，即使在靶背面通冷却水的前提下，仍然会有15～20％的氚释放至真空中。而靶中氚含量与中子发生器的中子强度成正比关系，氚的释放将导致中子强度降低，降低靶寿命；3)强流氘离子束轰击靶膜后，氘原子将会沉积在靶膜中，置换出氚原子，既会导致氚的释放，又会产生氘氘中子，影响中子靶的使用寿命。

因此如何解决中子靶的氚污染、氚释放以及氘氚置换的问题，从而提高中子靶使用寿命是亟待解决的技术问题。

技术实现要素：

针对中子靶目前使用过程中存在的问题，本发明提出一种多层复合中子靶及其制备方法，该中子靶通过多层的功能设计，将氚牢牢地锁在储氚薄膜中，减少氚渗透对冷却水的污染，以及氚释放对中子靶寿命的影响，能够满足聚变实验的需求。

本发明技术方案如下：一种多层复合中子靶，包括从上至下依次复合的表面阻氚渗透层、氚储存层、内部阻氚渗透层、氢同位素储存层、缓冲引导层以及基底层，其中氢同位素储存层、缓冲引导层是辅助功能层，用于d-t聚变中子源中入射d离子的储存和缓冲引导，可根据实际应用需要减少辅助功能层，以简化中子靶结构。

进一步地，表面阻氚渗透层和内部阻氚渗透层均采用低氢同位素渗透材料，包括石墨烯、氧化铝、氧化铒、氧化铬、氧化硅、碳化硅、碳化钛、氮化钛中的任意一种或两种以上的按任意比例形成的复合材料，表面阻氚渗透层和内部阻氚渗透层厚度均为0～1μm。

进一步地，所述基底层的材质为温度变化范围为20～300℃时，热膨胀系数不大于19.3μm·(m·k)^-1的导热材料，包括铜及其合金。

进一步地，所述缓冲引导层为具有高氢同位素扩散率的材料，包括金属钯及其合金，缓冲引导层的厚度为0～10μm。

进一步地，所述基底层的形状为平面或者弧面，所述基底层的形状为弧面时，所述表面阻氚渗透层、氚储存层、内部阻氚渗透层、氢同位素储存层、缓冲引导层位于所述基底层的凹面处。

进一步地，所述阻氚渗透层的覆盖范围小于所述基底层表面的范围，所述氚储存层的覆盖范围不大于所述阻氚渗透层的覆盖范围。

进一步地，所述氚储存层和氢同位素储存层为储氢材料，包括钛、镁、锆、钙、钒、铌、稀土元素中的任意一种或两种以上的按任意比例形成的复合材料及其相关的合金，氚储存层和氢同位素储存层的厚度均为0.5～10μm。

上述多层复合中子靶的制备方法，包括以下步骤：

1)将基底层表面打磨至粗糙度为0.2～5μm，依次采用丙酮、乙醇、超纯水依次清理基底层表面，每次清洗时间分别为5～30min，然后进行600～1000℃退火处理，退火过程的气氛为氩气和氢气；

2)在基底层表面依次制备缓冲引导层、氢同位素储存层、内部阻氚渗透层、氚储存层、表面阻氚渗透层，制备方法为涂层或薄膜材料制备方法，根据制备材料不同，制备方法包括外延生长法、气相沉积法、溶胶凝胶法、电沉积法、热浸法、磁控溅射镀膜法、真空蒸发镀、激光喷涂法以及转移法中的任意一种或者两种以上的组合。

本发明相比较于现有技术的优点在于：

1.三级阻断设计减少氚储存层中的氚向基底层扩散至冷却水，避免造成氚放射性污染。本发明的多层复合中子靶创造性地在氚储存层与基底层之间添加了阻氚渗透层、氢同位素储存层以及缓冲引导层。阻氚渗透层可以有效抑制氚储存层中的氚向基底层扩散。同时，由于不同阻氚材料的阻氚效果不一，仍有少部分氚从阻氚渗透层中扩散，此时，氢同位素储存层可以储存扩散出来的氚。随着使用时间的延长，氢同位素储存层中氚的含量将会增加，然后继续向基底层扩散，最终扩散的氚通过缓冲引导层引出，避免氚扩散至冷却水。

2.表面阻氚渗透层有效阻止氚向空气中释放，提高中子靶的使用寿命。高温下中子靶中的氚化物将分解，导致15％-20％的氚从中子靶释放至真空中，影响中子靶的使用寿命。本发明创造性的在氚储存层表面制备一层阻氚渗透层，有效抑制中子靶中的氚释放，提高中子靶的使用寿命。

3.氢同位素储存层以及缓冲引导层设计将加速器运行过程中的入射氘离子牢牢的锁在氢同位素储存层并通过缓冲引导层引出，减少了中子靶中的氘氚原子置换，从而提高中子靶的使用寿命以及中子产额。

附图说明

为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据提供的附图获得其他的附图。

图1为本发明一实施例提供的一种多层复合中子靶的结构示意图；

附图中各部件的标记为：1-表面阻氚渗透层，2-氚储存层，3-内部阻氚渗透层，4-氢同位素储存层，5-缓冲引导层，6-基底层。

具体实施方式

下面结合实施例对本发明做进一步的说明。以下实施例将有助于本领域的技术人员进一步理解本发明，但不以任何形式限制本发明。应当指出的是，对本领域的研究人员或者技术人员来说，在不脱离本发明构想的前提下，还可以做出若干变形和改进。这些都属于本发明的保护范围。

实施例1

一种多层复合中子靶，包括从上至下依次复合的表面阻氚渗透层1、氚储存层2、内部阻氚渗透层3、氢同位素储存层4、缓冲引导层5以及基底层6。

内部阻氚渗透层位于氢同位素储存层及氚储存层之间，表面阻氚渗透层位于氚储存层表面。基底层的材质选用铬锆铜，缓冲引导层为金属钯，内部阻氚渗透层的材质为氧化铒，表面阻氚渗透层的材质为单层石墨烯，氢同位素储存层和氚储存层的材质均为钛镁合金，钛镁合金薄膜的厚度为3μm，钛镁原子比为1:1；具体制备方法如下：

1)打磨铬锆铜基底层表面粗糙度至1μm，依次采用丙酮、乙醇、超纯水依次清理基底层表面，每次清洗时间分别为20min，然后进行900℃退火处理，退火过程的气氛为氩气和氢气；

2)在铬锆铜基底层镀金属钯缓冲引导层。采用磁控溅射法，溅射材料为金属钯，磁控溅射的条件为反应腔真空度5×10^-5pa，溅射功率100w，溅射时间90min，反应温度为350℃，得到1μm的金属钯缓冲引导层；

3)将沉积了缓冲引导层的铬锆铜基底层镀钛镁合金氢同位素储存层。采用磁控溅射法，溅射材料为钛镁合金，合金中的原子比为8:1，磁控溅射的条件为反应腔真空度5×10^-5pa，溅射功率150w，溅射时间120min，反应温度为350℃，由于钛与镁的溅射速率不同，最终生成的氢同位素储存层中钛镁原子比为1:1，厚度为3μm；

4)将镀有氢同位素储存层的中子靶浸入醋酸铒溶胶中，利用浸渍提拉镀膜法使中子靶表面镀上一层薄膜，浸渍提拉的温度为20-100℃，提拉速度为1-200mm/min；将镀膜后的中子靶先在80-150℃下真空烘干；然后在惰性气体环境中450-550℃下退火10-20min；得到氧化铒内部阻氚渗透层；

5)重复步骤3)，在氧化铒层上制备3μm厚的钛镁合金氚储存层；

6)将6mg/ml的石墨烯水溶液喷在钛镁合金层上，在100℃加热台上烘干，得到石墨烯表面阻氚渗透层。

实施例2

一种多层复合中子靶，包括从上至下依次复合的表面阻氚渗透层1、氚储存层2、内部阻氚渗透层3和基底层6、本实施例不包含氢同位素储存层和缓冲引导层。为简洁描述起见不再附图赘示。

内部阻氚渗透层位于基底层及氚储存层之间，表面阻氚渗透层位于氚储存层表面。基底层材质选用铬锆铜，内部阻氚渗透层和表面阻氚渗透层的材质均为单层石墨烯，氚储存层的材质为钛镁合金，钛镁合金薄膜的厚度为3μm，钛镁原子比为1:1；具体制备方法如下：

1)打磨铬锆铜基底层表面粗糙度至1μm，依次采用丙酮、乙醇、超纯水依次清理基底层表面，每次清洗时间分别为20min，然后进行900℃退火处理，退火过程的气氛为氩气和氢气；

2)将退火后的铬锆铜基底层放置于cvd管式炉中，控制cvd管式炉的气氛为氩气、氢气和甲烷ar/ch4＝200：1，ar/h2＝20：1)，流速为100ml/min，温度升高至1050℃，开始生长石墨烯，反应时间为30min，形成的单层石墨烯占比大于95％，其余为双层和三层石墨烯的内部阻氚渗透层。石墨烯材料仅能透过电子及质子，大的原子完全无法通过，具有良好的阻氚渗透特性。因此，相比较于普通基底层，增加了石墨烯涂层的基底层有更好的阻氚渗透效果；同时石墨烯具有较好的热传导性能，且厚度在nm量级，因此不会对靶片的散热造成影响；本发明靶系统在80℃～120℃温度范围累积工作时间50小时后，可控制冷却水中的氚含量处于本底水平；

3)将沉积了石墨烯的铬锆铜基底层镀钛镁合金氚储存层。采用磁控溅射法，溅射材料为钛镁合金，合金中的原子比为8:1，磁控溅射的条件为反应腔真空度5×10^-5pa，溅射功率150w，溅射时间120min，反应温度为350℃，由于钛与镁的溅射速率不同，最终生成的膜中钛镁原子比为1:1，厚度为3μm。镁作为一种新型储氢材料具有储气容量大的优点，理论储氢值为7.6wt％，同时镁吸附氢后的释放温度较高，在高温下可以减少氚的释放，但镁的缺点是性质较活泼，空气中容易形成氧化镁，造成镁的深度腐蚀，不适合做成薄膜使用。但镁与钛形成合金膜，或者镁膜表面覆盖钛膜形成复合薄膜后，钛形成致密氧化层，可有效的减少镁的氧化，与纯钛膜相比，既有效地提高氚的释放温度，又不影响氚的吸附量。本发明靶系统，氚释放温度提高了90℃，利用钛镁合金膜及复合薄膜的氚释放温度高的特性，可有效防止氚向真空室逃逸，降低氚释放的量。

4)将6mg/ml的石墨烯水溶液喷在钛镁合金层上，在100℃加热台上烘干，得到石墨烯表面阻氚渗透。

应当理解本文所述的例子和实施方式仅为了说明，并不用于限制本发明，本领域技术人员可根据它做出各种修改或变化，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。