用于增强型铱伽马辐射源的装置和方法与流程

本申请依据35U.S.C.119(e)主张2014年5月13日递交的美国临时专利申请序列号为61/992,473的优先权，所述临时专利申请的公开内容在此出于所有目的被以引用的方式全部并入，且成为本申请的一部分。

技术领域

本公开关于一种伽马辐射源，包括具有添加剂的浓缩铱-191，其降低密度、提高活化产量和伽马射线发射效率，所述添加剂包括(但不限于)硼、铝、硅、钒、钛、镍、铂、磷和/或其组合。

背景技术：

在现有技术中，铱-192伽马放射照相源是通过用附着的线或线缆将活化的铱金属的叠层圆片或小球囊封到源胶囊内来制造，以提供源参考组合件。这示出于图1A到图1E中。常见的源活动范围从10居里到150居里，且使用不同胶囊大小、圆片或小球直径和各种叠层高度。100居里天然铱源可通常含有在直径上量测为约3毫米且约3毫米高的一叠层圆片。这对于不同的制造商有所变化，且取决于所含的铱-192的年限和衰变。含有浓缩铱-192的100居里源可含有像2毫米直径且2毫米高度或3毫米直径且1.5毫米高度那样小的一叠层圆片。个别铱圆片通常具有高达约0.3毫米的厚度。在此厚度以上，由于铱的高中子吸收横截面，活化效率显著降低了，这防止中子穿透到圆片的表面之下非常远。

将圆片在源内部叠加以产生圆柱形几何形状。用多个薄圆片制造高活性源，以使得在反应器中的每一个别圆片的活化产量被最大化，然而，可使用小的单个小球制造低活性依-192源(高达约20居里)，假设将最大小球尺寸保持在低于1毫米以确保活化合格率不被过度损害。

当活化天然铱(其含有大致37％的铱-191和大致63％的铱-193)时遇到的问题是，大多数同位素(Ir-193)也被活化。铱-193也具有类似于铱-191的非常高的中子吸收横截面，且其无用地活化以形成铱-194，铱-194是短寿命的不想要的放射性同位素。这意味着在反应器中天然铱的活化浪费有价值的中子，且相对于辐照浓缩铱-191的成本，增大了辐照成本。

Ir-191可被经济地浓缩到约80％铱-191和20％铱-193的浓度。使用浓缩铱-191靶材料制造铱-192伽马辐射源可几乎使铱-192的活化效率和产量相对于天然铱辐照倍增(效率关系实际上复杂且取决于许多因素，包括总反应器负荷、反应器通量和可由过载而引起的通量衰退)、小球直径和厚度和辐照时间。与辐照天然铱相比，反应器操作者从大的成本节约和反应器容量的增加受益颇多。辐射源制造商通常在成本方面从浓缩铱辐照几乎不受益或根本不受益，然而，归因于可取得的较小焦点尺寸，源质量和性能得以改善。

由于铱的非常高的密度(22.56克每立方厘米)，来自源的大比例的伽马射线发射在源内自衰减。具有等效于100居里的输出的源需要含有150到200居里之间的实际内容物。由于在源内的自衰减，伽马射线发射中的三分之一到一半被失去。实际衰减量取决于圆片叠层高度和源内部的直径。伽马放射照相源是按输出活跃性而非内容物活性来出售的，因此如果由于在源内的过多自衰减而浪费了有价值的铱-192，那么源的成本相当大地增加了。

图2示出铱-192的衰减如何随铱金属的中的距离而变化。全部铱-192发射中的约40％由一毫米厚度的铱吸收。

源内的高度自衰减的再一缺点是，相对于较高能量发射，铱-192的较低能量发射优先地衰减。这使伽马射线谱“变得轮廓鲜明”(即，发射的平均能量增加)。当放射照相较薄材料截面时，这可为不利的，因为较高能量降低对比度且放射照相图像中的分辨率较差。使较低能量伽马射线的发射最大化以便改善图像质量是有益的。

纯铱非常硬且脆。其在2447摄氏度的非常高的温度下熔化，这使铱(不管是天然的还是浓缩的)制造成适合于辐照的薄圆片变得极其困难且高成本。需要非常高温的热处理。

某种程度上类似的现有技术记载在题为“用于产生伽马辐射源的方法(Method for Producing a Gamma Radiation Source)”的WO/2004109716 A2中。

耗尽的硼-11为浓缩硼-10制造的副产物。浓缩硼-10由于其在宽能量范围(快速、超热和热)上不寻常地高的中子吸收横截面而用于核工业中。硼-10在三氟化硼中子检测器中发现用作中子减速剂，且发现在中子屏蔽中使用。然而，硼-10不能与放射照相源中的铱-192混合，因为硼-10的活化横截面高很多，因此其将在辐照期间吸收过多数目的中子，由此抑制产量。然而，耗尽的硼-11(硼-10浓缩的副产物)具有大约5毫靶恩的极其低的中子吸收横截面。耗尽的硼-11相对廉价。

硼-11在用中子辐照时并不显著地活化，因此不产生干扰性伽马发射的杂质，所述杂质可干扰铱-192伽马放射照相源的输出或性能。

技术实现要素：

本公开的目标为产生改善的伽马辐射源，伴有伽马射线的显著减少的自衰减，增大较低能量发射的比例以便改善放射照相应用中的输出效率和图像质量，同时通过使源的活跃内容物最小化并同时使伽马射线输出最大化来减少材料的成本和辐照。本公开设法通过将铱靶材料与较低密度、未活化添加剂共混(或制造复合物或混合物)来降低铱靶材料的密度。

本公开的再一目标为降低合金或复合物或混合物的处理温度，以使得圆片或小球制造工艺可被简化。

因此，本公开的目的为按降低的价格提供用于放射照相和类似应用的铱-191圆片。

因此，本公开的再一目标为针对放射照相和类似应用按减少的成本维持铱-191圆片的有关性能特性。

这些和其他目的是通过将金属添加到铱-191来获得，由此通常减少了所得圆片的衰减。可能的金属包括硼(特别是，硼-11)、铝、硅、钒、钛、镍、铂、磷和/或其组合。一些实施例可包括共混。在一个实施例中，浓缩的铱-191细粉末与硼-11添加剂烧结在一起。另外实施例包括铝/硼/铱(AL-B-Ir)合金。进一步注意到，也存在与铱-硼合金类似的铂-硼合金，由此指示铱-192、铂-192的β负衰变产物将可望与铱-硼合生成物理上稳定的合金混合物，且靶材料将在辐照、转变和衰变之中和之后保持稳定。

附图说明

从以下描述和从附图，本公开的另外目的和优势将变得显而易见，在附图中：

图1A到图1E是可与本实施例的源一起使用的包括封装物的典型源参考组合件的视图。

图2示出铱-192的衰减如何随铱金属的中的距离而变化。

图3为铱/硼相位图。

具体实施方式

图1A到图1E说明现有技术源参考装置100，其可使用本公开的伽马辐射源的公开实施例。源参考装置100通常包括具有附接装置104的近端102和具有源封装物108的远端106。管状主体110在近端102与远端106之间延伸，且可包括球形部分112以啮合于管(未展示)或类似结构的内壁，源参考装置100可行进穿过所述管或类似结构。源封装物108的各种实施例示出于图1B到图1E的横截面图中。通常，源封装物108包括固定元件120，其具有用于接纳管状主体110的远端106的盲孔122。固定元件120进一步包括减小的直径的向远端延伸雄性元件124，其进一步包括同心盲孔，由此形成用于接纳和安置弹簧130的弹簧座126。源封装108进一步包括前向头部132，其包括用于接纳放射性源材料(如在图1B和图1D中展示的小球140或如在图1C和图1E中展示的一系列圆片142)的内部腔室134。小球140或所述一系列圆片142由弹簧130保持于适当位置。前向头部132进一步包括直径略为增大的内同心圆柱形部分136，用于接纳和安置固定元件120的远端延伸的雄性元件124，由此使组合件完整。本公开涉及用于制造圆片142或小球140的改善的方法。图1A到图1E旨在示出本公开的产品的可能用途。预见到，本公开可适用于广泛范围的应用。

本公开的第一实施例涉及硼-11与铱-192的混合物。浓缩铱-191细粉末与硼-11添加剂烧结在一起。已展示，按37.5原子百分比和更大原子百分比添加到铱的硼在1235到1290摄氏度范围内产生一组宽泛的液体-固体平衡条件。可能通常需要生产具有0.25毫米厚度和2毫米直径的圆片，其具有足够强度以在活化的中子辐照下存活。可能进一步需要通过增大在2毫米焦点中的铱的浓度来超过70％的产量。

典型的程序将为使用2.4毫米冲压模来冲压约0.3毫米厚的圆片，每个圆片具有20毫克粉末。可通常用152PSI计量压力、按十秒的保压时间来冲压圆片，随后将其烧结。所属领域的技术人员在回顾本公开后将认识到，不同应用可能需要不同工艺变量。

烧结通常按标准烧结循环在鼓风炉中执行——按每分钟5摄氏度从室温(约20摄氏度)升温到热炼温度，以规定的时间热炼，接着按每分钟10摄氏度的受控制的速度冷却。

可通过使用天然硼-10连同细铱-193(“铱黑”)来演示或改进化学协议。

所得圆片或类似结构通常随后通过中子辐照来活化，且放置到类似于在图1A到图1E中所示结构的结构内以充当辐射源。在许多情况下，使用现有技术装置的所得圆片作为用于现有技术辐射源的直接取代可能在商业上是相关的。

作为本公开的进一步背景，注意，硼与铱一起形成有用合金和金属间化合物，且硼添加剂显著地降低熔化温度，如在铱/硼相位图图3(x轴为铱的原子百分比，y轴为温度)中展示的那样。与纯铱的2723开氏度和纯硼2355的开氏度的非常高熔点相比，与具有大致52原子百分比(等于95重量百分比)的铱的铱/硼混合物在相对低的大致1000摄氏度(1273开氏度)下熔化。针对所述二元相位的熔点的此大幅下降提供用常规炉技术进行烧结的机会。

进一步注意，与每立方厘米22.56克的铱的密度相比，纯硼具有每立方厘米2.37克的低密度。含有在30到60原子百分比之间的某一原子百分比的铱的合金和复合物有低于1300摄氏度的低熔点，且估计其密度在每立方厘米10到16克的范围中(硼具有约1.2埃的原子半径，且铱具有约1.7埃的原子半径)。

在每立方厘米10到16克的范围中的密度的减小将具有以下结果：

1.源的焦点尺寸将在浓缩铱-192源与天然铱-192源的焦点尺寸之间，天然铱-192目标中的63％为铱-193，而浓缩铱-192目标中的20％为铱-193。铱-硼合金目标可用与天然铱目标相同原子百分比的铱-191来制造，具有44.4％的浓缩铱(37原子百分比铱-191+7.4原子百分比铱-193)与55.6原子百分比的硼-11。硼具有比铱小的原子半径，因此含有55.6原子百分比硼-11的源将具有比等效的天然铱目标更小的焦点尺寸，而其密度将低得多。

2.在10％到30％范围中减小铱-192伽马射线的自衰减(所述百分比衰减取决于伽马射线的能量而变化)。铱-192具有以下主要伽马射线：206kev(3.2％)、296kev(28.3％)、308kev(29.3％)、316kev(83.0％)、468kev(47.7％)、604kev(8.23％)、612kev(5.34％)，平均发射能量为大致370kev。由于密度减小引起的自衰减的减小对于较低能量发射更重要。

3.增大的活化产量。当用具有低中子活化横截面的非活化添加剂稀释铱-191目标时，活化产量增大。这使中子能够在每一铱-191目标圆片内深入到较大深度，从而增大贯穿圆片或小球的体积的可用中子通量。取决于几何形状、目标厚度和直径且取决于在反应器内如何填充和定向辐照罐和在反应器内设置多少辐照罐，这可将产量增大到约正20％(相对于辐照100％的稠密浓缩铱-191)，且相对于辐照天然铱，其可将产量大致倍增。

4.使较厚圆片能够被辐照。较低密度的铱可使较厚圆片能够被辐照，而无产量的过多损失，这是由于在圆片中心处的通量下降。这可显著减少制造成本，因为纯(天然或浓缩的)铱的圆片制造成本高。通过减少需要的圆片的数目，可成比例地减少圆片制造成本，且也可减少在源生产中对其进行处置和叠层的成本。

必须对照焦点大小的正面和反面(大于100％浓缩铱-192源，但小于天然铱-192源)来评估较高发射、较高活化合格率和较低成本的益处。在一些应用中，焦点尺寸具有最高重要性。在此情况下，100％浓缩源可为优选的。在其他应用中，轮廓较不鲜明的能谱和较高产量和输出效率可提供更多益处，在所述情况下，可选择浓缩铱-硼源。

也可通过从圆柱形几何形状改变到更类似球形的几何形状来使焦点尺寸最小化。铱-硼合金和复合物的较低熔点增加了可在目标制造中(在辐照之前或之后)用来制作更类似球形的目标几何形状的制造技术的数目。

其他非活化、低密度、稳定的添加剂或其组合也可与铱或与铱-硼合金或复合物合并以增加活化产量，增加伽马射线输出效率并改善源的性能。

可通过压紧和部分烧结铱粉末来制造纯的100％浓缩铱-191小球或圆盘(或任何其他形状)。按铱黑粉末的物理形式生产浓缩铱-192。这被非常精细地分割，且具有非常小的(在纳米范围中)粒子大小。其为当六氟化铱气体在结束气体离心机浓缩工艺后被分解和还原成铱金属时产生的无定形黑色粉末。可在简单的模压机中将此材料压制成薄圆片或其他形状，且接着可在高温下将其烧结。

在许多烧结工艺中，常见的是，被压制的压块的压实开始于熔点(以开氏度计)的约八分之七(或百分之87.5)。在此温度下，原子和分子在粒子之间的接触点处的固态扩散和迁移开始。在纯铱的情况下，此工艺在约2100℃下开始。不可压缩且硬的耐火材料(如铱)的冷压粉末可仅被压紧到其理论密度的约60％到65％。烧结进一步将压块压实，且可在优化的条件在熔点以下取得100％密度。如果烧结不完整，那么产物可仍然多孔且呈脆性，仅在粒子之间的接触点处连接。烧结可被控制以产生部分密实压块，其具有(比方说)75％理论密度和25％内部空隙空间，同时材料可足够强健以在源中被处置和使用。此形式的小球或圆片将提供较低密度形状的铱，同时也省去了添加添加剂的需求。在此实例中，开孔结构可使圆片更易于在高温下氧化(产生氧化铱，IrO₂)且降低耐久性。

由于在接触点处的局部熔化，少量烧结添加剂可降低烧结温度且加速烧结过程。举例来说，可将低百分比的硼-11粉末与纯铱黑粉末掺合。取决于所添加的硼-11的百分比，这将显著地降低烧结温度到1000摄氏度到1500摄氏度之间的某一范围。硼-11与铱-191粒子之间的接触点在烧结温度下化学反应以在结构内产生低熔点铱-硼合金和复合物。这叫作“化学烧结”，其中烧结与化学反应两者同时发生。取决于所使用的添加剂的百分比和烧结时间与温度，具有添加剂的化学烧结可用以产生部分烧结的合金或复合物或完全烧结的合金或复合物。

如果添加较多硼，烧结温度降低且取得更完全的烧结，直到100％压实。

也可使用其他方法来制造具有高硼含量的圆片和小球。这些可包括熔化、熔融、铸造、热锻、热压、拉伸和从铸造件或拉伸件的常规机械加工。

也可使用其他低活化、低密度添加剂以制造低密度铱-192目标圆片或小球的另外实施例。取决于添加剂的百分比，铱与铝、硅、铝硼混合物(例如，AlBIr₃)、钒、铝硅混合物、铝钒混合物、钒硼混合物、钛、镍、铂和磷(其中的全部或一些可增强物理性质)形成合金和复合物。可包括这些添加剂中的一些或全部以形成二元、三元或更复杂合金和复合物，所述合金和复合物可部分或完全地烧结、熔合、铸造、热压、锻造、熔化或以其他方式热加工或物理加工以形成适合于辐射源制造的圆片或小球。所属领域的技术人员在回顾本公开后将认识到，不同合金或复合物的制造可能需要不同工艺变量。

因此，若干前述目标和优势被最有效地获得。虽然本发明的优选实施例已在本文中详细地公开和描述，但应理解，本发明决不由此受限制，且其范围应由随附权利要求书的范围来确定。