使核反应堆冷却的方法以及包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子的核反应堆的制作方法
【专利说明】使核反应堆冷却的方法以及包含多面体硼烷阴离子或碳硼 烷阴离子的核反应堆
[0001] 相关申请的夺叉引用
[0002] 本申请要求2013年3月15日提交的美国临时申请61/789,284的优先权，其公开 内容全文以引用方式并入本文。
【背景技术】
[0003] 通常，在核发电中，热能是由可裂变物质（例如，钍、铀和钚）的链式裂变产生的， 并且发电所需的动力来源于热能。可裂变物质通常以烧结体的形式制备并包含于核燃料棒 中。核燃料棒被布置成捆以形成核燃料组件。在核反应堆中，通常使用控制棒和慢化剂来 控制额外中子的数量和速度以及阻止可裂变物质的链式反应（反应率>1)。慢化剂可包括 例如重水（D 20)、轻水（H20)、石墨和铍。依据慢化剂的性质，可将核反应堆分类。例如，轻水 核反应堆（LWR)包括加压水反应堆（PWR)和沸水反应堆（BWR)。核反应堆的其他类型包括 包含重水慢化剂的重水核反应堆（HWR)和高温气冷反应堆（HTGR)。
[0004] 紧急关闭程序对于核发电厂的安全至关重要。为了终止核反应堆，通常将由固态 中子毒物（例如，氢化锆）形成的控制棒插入到堆芯中。紧急堆芯冷却系统也是核反应堆 所需的。紧急堆芯冷却系统用于终止核反应堆的运行以及阻止核反应堆温度的提高。紧急 堆芯冷却系统通常包括包含可溶性硼的含水溶液的供应源。通常，紧急池通常含有栗送到 反应堆中以淬灭裂变反应的硼酸溶液，或者在一些情况下，五硼酸钠溶液。
【发明内容】
[0005] 在核反应堆的紧急关闭程序中使用硼酸存在一些问题。在20°C下，硼酸在水中的 溶解度通常报道为约4. 7克/100克溶液。典型紧急关闭系统中低浓度的可溶性硼可能在 淬灭期间需要向反应堆系统引入大量的水，并且如此大量的水可能破坏安全密封。此外，硼 酸沉积物可造成腐蚀，因而紧急事件期间引入硼酸通常将导致反应堆的堆芯不可恢复。硼 酸的腐蚀性还会限制其在反应堆正常运行期间控制中子流的效用。
[0006] 在根据本公开的方法和核反应堆中提供了包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离 子中的至少一者的含水溶液。在一些实施例中包括B 1QH1Q2、BnH14、CB nH12、或B12H122中的 至少一者的多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子相对于硼酸具有较大重量％的硼和至少一 些其离解物相对于硼酸更易溶于水的盐。因此，包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子中 的至少一者的含水溶液相对于硼酸溶液通常具有较大的硼有效性，这会使紧急情况下快速 淬灭核反应堆的堆芯所需的水较少。人们也希望包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子中 的至少一者的含水溶液相对于硼酸溶液引起的系统腐蚀较小。
[0007] 在一个方面，本公开提供了一种使核反应堆的堆芯冷却的方法。该方法包括使核 反应堆的堆芯与含水溶液接触，所述含水溶液包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子中的 至少一者。
[0008] 在另一个方面，本公开提供了一种核反应堆。该核反应堆包含含水溶液，所述含水 溶液包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子中的至少一者。该含水溶液可为核反应堆中的 中子慢化剂或存在于紧急堆芯冷却系统中至少之一的情况。在一些实施例中，核反应堆具 有紧急堆芯冷却系统。紧急堆芯冷却系统包括含有一定体积的含水溶液的容器和从所述容 器向处于某一位置的施用装置引出的管道，以向所述核反应堆的堆芯递送所述含水溶液， 所述含水溶液包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子中的至少一者。
[0009] 本申请中：
[0010] 术语诸如"一个"、"一种"和"所述"不旨在仅指单一实体，而是包括可用于说明的 特定示例的一般类别。术语"一个"、"一种"和"所述"可与术语"至少一个（种）"互换使 用。
[0011] 后接列表的短语"包括（含）……中的至少一种"是指包括（含）该列表中任何一 个项目以及该列表中两个或更多个项目的组合。后接列表的短语"……中的至少一种"是 指该列表中任何一个项目以及该列表中两个或更多个项目的组合。
[0012] 术语"接触"包括使用本领域已知的任何适宜的方式（例如，栗送、注射、倾倒、排 放、置换、点施、或喷射含水溶液）将含水溶液施用至堆芯。
[0013] 术语"含水"是指包含水。水可为氏0或020。
[0014] 除非另外说明，所有数值范围包括其端点和介于端点之间的非整数值。
【具体实施方式】
[0015] 可用于实施本公开的含水溶液包含多面体硼烷阴离子或碳硼烷阴离子中的至少 一者。多面体硼烷阴离子仅包含硼和氢原子。碳硼烷阴离子仅包含碳、硼和氢原子。
[0016] 在一些实施例中，阴离子为多面体硼烷阴离子。在一些实施例中，多面体硼烷阴离 子包括B1QH1Q2、BnH14、或B12H122中的至少一者。在一些实施例中，多面体硼烷阴离子包括 B1QH1(]2或B 12H122中的至少一者。在一些实施例中，多面体硼烷阴离子包括B。在一些 实施例中，多面体硼烷阴离子包括BnH14。在一些实施例中，多面体硼烷阴离子包括B12H122。 通常，多面体硼烷阴离子通过I族元素的盐、II族元素的盐、铵盐、或烷基铵盐的溶解在含 水溶液中提供，其中烷基为乙基或甲基。烷基铵盐可为单烷基铵盐、二烷基铵盐、三烷基 铵盐、或四烷基铵盐。在一些实施例中，多面体硼烷阴离子通过I族元素的盐、铵盐、或四 烷基铵盐（在一些实施例中，I族元素的盐）的溶解在含水溶液中提供。适宜的盐的示例 包括：Li2B10H10、Na2B10H10、K2B10H10、（NH4)2B10H10、[(C2H5)3NH]2B 10H10、LiBnH14、NaBnH14、 NH4BnH14、Li2B12H12、Na2B12H12、K2B12H12和（NH 4) 2B12H12。
[0017] 在一些实施例中，阴离子为碳硼烷阴离子。在一些实施例中，碳硼烷阴离子包括 CBnH12。通常，碳硼烷阴离子通过I族元素的盐、II族元素的盐、铵盐、或烷基铵盐的溶解 在含水溶液中提供，其中烷基为乙基或甲基。烷基铵盐可为单烷基铵盐、二烷基铵盐、三烷 基铵盐、或四烷基铵盐。在一些实施例中，碳硼烷阴离子通过I族元素的盐、铵盐、或四烷基 铵盐（在一些实施例中，I族元素的盐）的溶解在含水溶液中提供。适宜的盐的示例包括 LiCBnH12、NaCBnH12、KCBnH12、NH4CBnH12。
[0018] 可用于实施本公开的含水溶液可包含在上文任何其实施例中所述的任何阴离子 或盐的组合。而且，可用于实施本公开的含水溶液通常不含有机聚合物。
[0019] 多面体硼烷盐可由已知方法制备。例如，由金属硼烷或MB3HS起始物制备MB nH14& 的方法可见于各自授予Dunks等人的美国专利4, 115, 520 ;4, 115, 521 ;和4, 153, 672。
[0020] 四烷基硼氢化铵盐在多种条件下的热解提供B1QH1Q 2阴离子的盐已有报道。参 见例如，（l)W.E. Hill等人的"硼化学4"，盖蒙出版社，牛津，1979年，第33页（"Boron Chemistry 4. "Pergamon Press, Oxford 1979, p 33) ;(2)Mongeot 等人的《法国化学会通 报 385》，1986 年（Soc. Chim. Fr. 385, 1986);和（3)均颁予 Sayles 的美国专利 4, 150, 057 和4, 391，993。四烷基硼氢化铵起始物（R4NBH4)可通过在含水溶液或醇溶液中使硼氢化 钠与一种或多种摩尔当量的四烷基铵盐（例如，四烷基硫酸氢