专利名称：一种测量金属钚氧化百分比的方法
技术领域：
本发明涉及一种测量金属钚氧化程度的方法，尤其是测量金属钚中究竟有多少百分比的氧化钚的方法。
背景技术：
钚是一种重要的金属元素，其多种同位素在军事、经济等领域有十分重要的应用， 裸露的金属钚在室温下会与空气中的氧气发生反应形成钚的氧化物，其化学反应为Pu (s)+O2 (g) — PuO2 (S) + Λ H ( Λ H 为 _1056kJ/mol)由于金属钚在空气中易于氧化的特性，即使采取了表面镀层(镍-铜-镍镀层) 的技术工艺，也不能绝对保证金属钚不被氧化。因此，对钚氧化程度的判别和确定就变得重要。氧有多种同位素，但稳定的同位素只有三种160，170,18O,其在自然界的丰度分别为99. 757%,O. 038%,O. 205%。钚材料中的氧受到α粒子和中子的照射，将发生如下物理过程17O (η, Y )170(871keV)；170(α，α' y ) 17O (871keV)；18O (n，η' y) 18O (1982. 2keV)；180(α，α' y) 18O (1982. 2keV)；170(α，n)20Ne*(1634keV);或18O ( α , n) 21Ne* (350. 7，1396,2438,2788. 5,2794keV)这些物理过程对于16O来说，由于16O的激发能比较高，所以钚材料中16O被活化的几率可忽略。17O的871keV特征Y射线在受到α粒子激发时的反应几率为I. 24/106，而在中子激发下为622/106，由于在自然放射条件下，金属钚材料中α粒子的数量大约是中子数量的 IO8倍，因此氧化钚中的871keV的特征Y射线主要是受到α粒子激发产生的，S卩170( α， a' Y)170(871keV)。在《核技术》杂志2006年12月第29卷第12期中的文章“氧化钚属性测量技术研究”中，作者给出了提出了通过测量871keV特征Y射线来对金属钚是否被氧化进行定性的研究和讨论。但是，上述文章却忽视了如下的问题，即，由于14N(a , p)170(871keV)反应也能产生871keV的特征Y射线，而且在金属钚材料的生产过程中，不可避免的会引入N元素，14N 的丰度还会较高，因此在测量的Y射线中，14NU，p)170(871keV)反应产生的Y射线还要比170(α，α ' y)170(871keV)更高，因此直接利用17O的871keV特征Y射线判定氧化钚的存在容易受到14N的干扰。例如，在文章编号为“NuclearInstruments and Methods in Physics ResearchA 474 (2001) 285-293” 的文章 “The 871keV gamma ray from 17O and theidentif icationof plutonium oxide” 以及文章编号为“Nuclear Instruments andMethods 193 (1982) 383-385” 的文章“THE 870. 8keV GAMMA RAY FORMPuO2”中经过分析后认为，仅靠 871keV的特征Y射线证明氧化钚的存在着较大误差，直接利用17O的871keV特征、射线也很难对氧化钚的存在进行定量分析。
发明内容
本发明提供了一种测量金属钚氧化程度的方法，尤其是一种测量金属钚氧化百分比的方法，该方法可减少或避免前面所提到的问题。为解决上述问题，本发明提出了一种测量金属钚氧化百分比的方法，所述方法包括以下步骤A、将纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末混合为100克标准测试样品，进行871keV特征 Y射线峰位计数数值测定，得到具有该确定重量百分比的氧化钚的金属钚871keV特征Y 射线峰位计数数值wl ；B、对步骤A中的所述100克标准测试样品加外中子源照射，同时进行871keV特征 Y射线峰位计数数值测定，得到具有该确定重量百分比的氧化钚的金属钚在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2 ；C、将步骤B中得到的在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2减去步骤A中得到的871keV特征Y射线峰位计数数值《1，即可得到具有该确定重量百分比的的氧化钚的金属钚中170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3 ；D、参照步骤A-C，测量不同重量百分比的氧化钚的金属钚中170(n， n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3，拟合出100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比0-100%的17O (n，n' y ) 17O (871keV)反应871keV 特征Y射线峰位计数数值标准曲线；E、取100克待测氧化程度的金属钚样品，进行871keV特征Y射线峰位计数数值测定，得到其871keV特征Y射线峰位计数数值wl’ ；F、对步骤E中的所述100克待测氧化程度的金属钚样品加外上述步骤B中所述的中子源照射，同时进行871keV特征Y射线峰位计数数值测定，得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2’ ；G、将步骤F中得到的在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2’减去步骤E中得到的871keV特征、射线峰位计数数值wl’，即可得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品中170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3’ ；H、将步骤G中得到的所述计数数值w3’与步骤D中所述的标准曲线进行比较，即可得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品中的氧化钚重量百分比。优选地，步骤D中所述100克标准测试样品中的纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比分别为 I : 9、2 : 8、3 7、4 6、5 5、6 4、7 3、8 2、9 I。优选地，所述外中子源为5MKeV镭铍中子源。本发明所提供的一种测量金属钚氧化百分比的方法，先测定被氧化的金属钚样品自然放射条件下170(α，α ' y)170(871keV)和14Ν(α，p) 17O(871keV)反应的所发生的 871keV特征Y射线峰位计数数值，然后利用170(n，n' y ) 17O(871keV)反应，通过加外中子源照射，增强被测试金属钚样品中170(n，n' y)170(871keV)反应的能力，测得在加外中子源照射条件下被氧化的金属钚样品的871keV特征Y射线峰位计数数值，将在加外中子源照射条件下所测得的871keV特征Y射线峰位计数数值减去自然放射条件下所测得的 871keV特征Y射线峰位计数数值，即可得到被氧化的金属钚样品中17O所贡献的871keV特征Y射线峰位计数数值，这样就能够有效避免14N(a，p)170(871keV)反应所产生的871keV 特征Y射线的干扰，也就能够对待测氧化程度的金属钚样品进行定量分析。
以下附图仅旨在于对本发明做示意性说明和解释，并不限定本发明的范围。其中，图I为根据本发明的一个具体实施例的一种测量金属钚氧化程度的方法的 871keV特征Y射线峰位计数数值测试结果示意图；图2为根据本发明的一个具体实施例的一种测量金属钚氧化程度的方法的100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比从0-100%时的17O (n，n' y ) 17O (871keV)反应 871keV特征Y射线峰位计数数值标准曲线示意图。
具体实施例方式为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照
本发明的具体实施方式
。其中，相同的部件采用相同的标号。下面参照附图详细说明根据本发明的一种测量金属钚氧化程度的方法，尤其是一种测量金属钚氧化百分比的方法的实施步骤及其原理。本发明所提供的一种测量金属钚氧化百分比的方法，所述方法包括以下步骤A、将纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末混合为100克标准测试样品，进行871keV特征 Y射线峰位计数数值测定，得到具有该确定重量百分比的氧化钚的金属钚871keV特征Y 射线峰位计数数值wl ；B、对步骤A中的所述100克标准测试样品加外中子源照射，同时进行871keV特征 Y射线峰位计数数值测定，得到具有该确定重量百分比的氧化钚的金属钚在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2 ；C、将步骤B中得到的在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2减去步骤A中得到的871keV特征Y射线峰位计数数值《1，即可得到具有该确定重量百分比的的氧化钚的金属钚中170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3 ；D、参照步骤A-C，测量不同重量百分比的氧化钚的金属钚中170(n， n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3，拟合出100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比0-100%的17O (n，n' y ) 17O (871keV)反应871keV 特征Y射线峰位计数数值标准曲线；E、取100克待测氧化程度的金属钚样品，进行871keV特征Y射线峰位计数数值测定，得到其871keV特征Y射线峰位计数数值wl’ ；
F、对步骤E中的所述100克待测氧化程度的金属钚样品加外上述步骤B中所述的中子源照射，同时进行871keV特征Y射线峰位计数数值测定，得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2’ ；G、将步骤F中得到的在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2’减去步骤E中得到的871keV特征、射线峰位计数数值wl’，即可得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品中170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3’ ；H、将步骤G中得到的所述计数数值《3’与步骤D中所述的标准曲线进行比较，即可得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品中的氧化钚重量百分比。其中，对于Y射线峰位计数数值的测量，可以使用低本底高纯锗Y谱仪进行测量，比如，可以用ORTEC公司的GEM-30185-P探测器和DESPEC数字多道分析器作为测试工具进行测量。所述外中子源可以是镭或其他金属衰变发出的伽马射线来辐照铍产生中子或者直接由锎源发射中子。在一个优选实施例中，所述外中子源为5MKev镭铍中子源。通过上述步骤A-D，可以得到具有不用重量百分比的氧化钚的100克金属钚测试样品的871keV特征Y射线峰位计数数值标准曲线。在一个优选实施例中，步骤D中所述100克标准测试样品中的纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比分别为 I : 9、2 : 8、3 7、4 6、5 5、6 4、7 3、8 2、9 I。比如，按照纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比为I : 9配制100克标准测试样品，也即是使用10克纯氧化钚粉末与90克纯金属钚粉末，将其在烧杯中充分混合后，放入低本底高纯锗Y谱仪，对其进行自然放射条件下871keV特征Y射线峰位计数数值测定， 图I为根据本发明的一个具体实施例的一种测量金属钚氧化程度的方法的871keV特征Y 射线峰位计数数值测试结果示意图。如图I所示，通过所述低本底高纯锗Y谱仪，可以测得纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比为I : 9配制的100克标准测试样品在自然放射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值wl,该871keV特征Y射线峰位计数数值wl包括 T自然放射条件下170(α，α ' y)170(871keV)反应和14Ν(α，p) 17O(871keV)反应所发生的871keV特征Y射线峰位计数数值。在自然放射条件下871keV特征Y射线峰位计数数值测定完成后，通过在低本底高纯锗Y谱仪加入外中子源对所述纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比为I : 9配制的 100克标准测试样品进行照射。在加外中子源照射条件下，通过所述低本底高纯锗Y谱仪，可以测得纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比为I : 9配制的100克标准测试样品的871keV特征Y射线峰位计数数值w2,该871keV特征Y射线峰位计数数值w2既包括了自然放射条件下170(α， α ’ y)170(871keV)反应和14N (α，p) 17O (871keV)反应所发生的871keV特征Y射线峰位计数数值，还包括了中子照射之后170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、 射线峰位计数数值，其中，中子照射对于自然放射条件下α激发下产生的Υ射线峰位计数数值不会产生任何影响，而且14N也不会在中子激发下产生额外的871keV特征Y射线峰位计数数值。
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因此将所述87IkeV特征Y射线峰位计数数值w2减去所述87IkeV特征Y 射线峰位计数数值wl，即可将自然条件下170(α，α丨y)170(871keV)反应和14Ν(α， p)170(871keV)反应所发生的871keV特征Y射线峰位计数数值抵消掉，仅得到中子照射之后170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3。图2为根据本发明的一个具体实施例的一种测量金属钚氧化程度的方法的100 克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比0-100%的170(n，n' y ) 17O(871keV)反应 871keV特征Y射线峰位计数数值标准曲线示意图。图中横轴表示100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比，纵轴表示在加外中子源照射条件下871keV特征Y射线峰位计数数值。参照图2，对应纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比为I : 9配制的100克标准测试样品，也即是横轴上100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比为10%时，其170(n， n' y)170(871keV)反应871keV特征、射线峰位计数数值即为使用前述方法计算得到的 871keV特征Y射线峰位计数数值w3。同样，对应于100克标准测试样品中的纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比分别为 2 : 8、3 : 7、4 6、5 5、6 4、7 3、8 2、9 I 时的,(η,η' y) 17O(871keV)反应871keV特征Y射线峰位计数数值也可用上述方法测试得出，因此也就可以得到图2中横轴上100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比为分别为20%、30%、40%、50%、 60%、70%、80%、90%时的170(11，n' y ) 17O(871keV)反应 871keV 特征 Y 射线峰位计数数值。因此也就可以拟合出图2所示的100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比 0-100%的170 (n，η' y ) 170 (871keV)反应871keV特征Y射线峰位计数数值标准曲线。当需要对未知氧化程度的金属钚进行测试时，可以取出100克待测氧化程度的金属钚样品，按照步骤E-G的方法测得所述待测氧化程度的金属钚样品的170(n， n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3’，将所述871keV 特征Y射线峰位计数数值w3’与所述标准曲线进行比较，即可找到对应的氧化钚重量百分比，也就是得到纵轴坐标w3’所对应的所述标准曲线上的横轴坐标，该横轴坐标也就是所述未知氧化程度的金属钚的氧化钚重量百分比。本发明所提供的一种测量金属钚氧化程度的方法，先测定被氧化的金属钚样品自然放射条件下 17O(α，α ' y)170(871keV)和 14Ν(α ,p) 17O(871keV)反应的所发生的871keV 特征Y射线峰位计数数值，然后利用170(n，n' y)170(871keV)反应，通过加外中子源照射，增强被测试金属钚样品中170(n，n' y)170(871keV)反应的能力，测得在加外中子源照射条件下被氧化的金属钚样品的871keV特征Y射线峰位计数数值，将在加外中子源照射条件下所测得的871keV特征Y射线峰位计数数值减去自然放射条件下所测得的871keV 特征Y射线峰位计数数值，即可得到被氧化的金属钚样品中17O所贡献的871keV特征Y 射线峰位计数数值，这样就能够有效避免14N(a，p)170(871keV)反应所产生的871keV特征 Y射线的干扰，也就能够对待测氧化程度的金属钚样品进行定量分析。本领域技术人员应当理解，虽然本发明是按照多个实施例的方式进行描述的，但是并非每个实施例仅包含一个独立的技术方案。说明书中如此叙述仅仅是为了清楚起见， 本领域技术人员应当将说明书作为一个整体加以理解，并将各实施例中所涉及的技术方案看作是可以相互组合成不同实施例的方式来理解本发明的保护范围。
以上所述仅为本发明示意性的具体实施方式
，并非用以限定本发明的范围。任何本领域的技术人员，在不脱离本发明的构思和原则的前提下所作的等同变化、修改与结合， 均应属于本发明保护的范围。
权利要求
1.一种测量金属钚氧化百分比的方法，其特征在于，所述方法包括以下步骤A、将纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末混合为100克标准测试样品，进行871keV特征、 射线峰位计数数值测定，得到具有该确定重量百分比的氧化钚的金属钚871keV特征Y射线峰位计数数值wl ；B、对步骤A中的所述100克标准测试样品加外中子源照射，同时进行871keV特征、 射线峰位计数数值测定，得到具有该确定重量百分比的氧化钚的金属钚在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值w2;C、将步骤B中得到的在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值《2 减去步骤A中得到的871keV特征Y射线峰位计数数值wl，即可得到具有该确定重量百分比的的氧化钚的金属钚中170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征Y射线峰位计数数值w3 ；D、参照步骤A-C，测量不同重量百分比的氧化钚的金属钚中170(n，n'y ) 17O(871keV) 反应所发生的871keV特征Y射线峰位计数数值《3，拟合出100克标准测试样品金属钚中氧化钚重量百分比0-100%的17O (n，n' y ) 17O (871keV)反应871keV特征Y射线峰位计数数值标准曲线。E、取100克待测氧化程度的金属钚样品，进行871keV特征Y射线峰位计数数值测定， 得到其871keV特征Y射线峰位计数数值wl’ ；F、对步骤E中的所述100克待测氧化程度的金属钚样品加外上述步骤B中所述的中子源照射，同时进行871keV特征Y射线峰位计数数值测定，得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值W2’ ；G、将步骤F中得到的在加外中子源照射条件下的871keV特征Y射线峰位计数数值 w2’减去步骤E中得到的871keV特征、射线峰位计数数值wl’，即可得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品中170(n，n' y)170(871keV)反应所发生的871keV特征、射线峰位计数数值w3’。H、将步骤G中得到的所述计数数值《3’与步骤D中所述的标准曲线进行比较，即可得到所述100克待测氧化程度的金属钚样品中的氧化钚重量百分比。
2.根据权利要求I所述的一种测量金属钚氧化百分比的方法，其特征在于，步骤D中所述100克标准测试样品中的纯氧化钚粉末与纯金属钚粉末重量比分别为I : 9、2 8、 2.5 7. 5,3 7、4 6,4. 5 5. 5,5 5、6 4、7 3,7. 5 2. 5,8 2、9 I。
3.根据权利要求I所述的一种测量金属钚氧化程度的方法，其特征在于，所述外中子源为5MKev镭铍中子源。
4.根据权利要求I所述的一种测量金属钚氧化程度的方法，其特征在于，所述外中子源为5MKev锎源中子源。
全文摘要
一种测量金属钚氧化程度的方法，先测定被氧化的金属钚样品自然放射条件下17O(α，α′γ)17O(871keV)和14N(α，p)17O(871keV)反应的所发生的871keV特征γ射线峰位计数数值，然后利用17O(n，n′γ)17O(871keV)反应，通过加外中子源照射，增强被测试金属钚样品中17O(n，n′γ)17O(871keV)反应的能力，测得在加外中子源照射条件下被氧化的金属钚样品的871keV特征γ射线峰位计数数值，将在加外中子源照射条件下所测得的871keV特征γ射线峰位计数数值减去自然放射条件下所测得的871keV特征γ射线峰位计数数值，即可得到被氧化的金属钚样品中17O所贡献的871keV特征γ射线峰位计数数值，本发明所提供的一种测量金属钚氧化程度的方法，能够有效避免14N(α，p)17O(871keV)反应所产生的871keV特征γ射线的干扰，也就能够对待测氧化程度的金属钚样品进行定量分析。
文档编号G01N23/22GK102590250SQ20121001556
公开日2012年7月18日 申请日期2012年1月18日 优先权日2012年1月18日
发明者刘军辉, 朱文凯, 王庆波, 王新赤, 程金星, 高缨 申请人:中国人民解放军第二炮兵装备研究院第六研究所