专利名称：碳氮化物荧光粉、其制造方法及其发光装置的制作方法
技术领域：
本发明特别是有关于一种荧光粉，且特别是有关于一种碳氮化物荧光粉。
背景技术：
发光二极管(LED)产品具有寿命长、省电、较耐用、耐震、牢靠、适合量产、体积小、 反应快等优点，为日常生活各种应用设备中常见的发光组件。 目前，日亚公司所研发的钇铝石榴石(YAG)黄光荧光粉为目前市面上常用的白 色转换荧光粉，其主要利用蓝光发光二极管激发钇铝石榴石荧光粉，以产生与蓝光互补的 555nm波长的黄光，再利用透镜原理，将互补的黄光和蓝光予以混合，得到所需之白光。
但是，钇铝石榴石(YAG)荧光粉为一种氧化物的荧光粉，其易与空气中水气反应， 在高温时稳定性不高。因此业界急需寻求一种非氧化物的荧光粉，使其能够同样与其它荧 光粉有效搭配而应用于发光二极管。
发明内容
本发明要解决的技术问题之一，在于提供一种碳氮化物荧光粉，此碳氮化物荧光
粉为一种非氧化物的荧光粉，在高温时稳定性较高，可应用于发光二极管上。 本发明要解决的技术问题之二，在于提供一种碳氮化物荧光粉的制造方法，用于
制造一种非氧化物的荧光粉，该荧光粉在高温时稳定性较高，可应用于发光二极管上。 本发明要解决的技术问题之三，在于提供一种发光装置，由碳氮化物荧光粉制备，
该荧光粉在高温时稳定性较高。 本发明要解决的技术问题之一是这样实现的一种碳氮化物荧光粉，应用于发光 二极管，该碳氮化物荧光粉可用化学通式(M卜x—yNxCey)2(CN2)3表示，且0. 005《x《0. 20， 0. 005《y《0. 15 ;其中M或N均选自钇(Y)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、 钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)及镏(Lu)各元素的其中一种。
所述碳氮化物荧光粉为(Y0.97Ce0.03) 2 (CN2) 3或(Y0.965Gd0.005Ce0.03) 2 (CN2) 3 。
所述碳氮化物荧光粉在的激发光波长介于240nm至480nm之间。
所述碳氮化物荧光粉的色坐标包括(0. 48， 0. 47)。
所述碳氮化物荧光粉的主要发光波长为550nm。 本发明要解决的技术问题之二是这样实现的一种碳氮化物荧光粉的制造方法， 其特征在于包括依化学剂量秤取MF3或MCl3、碱金族碳氮化物或碱土族碳氮化物及氟化 铈(CeF3)或氯化铈(CeCl3)，其中M选自紀(Y)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、 钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)及镏(Lu)各元素的其中一种; 将上述各秤取物混合均匀后并进行一研磨步骤；及放入一坩埚中，再置入一高温炉进行一 烧结步骤。 所述研磨步骤的研磨时间为10至30分钟。 所述烧结步骤在一还原气氛下进行，高温炉的烧结温度为600至80(TC，烧结时间
3为6至12小时。 所述坩埚为一氧化铝坩埚。 本发明要解决的技术问题之三是这样实现的一种发光装置，包括一LED芯片及
一光致发光荧光粉层，其特征在于所述光致发光荧光粉层，由如权利要求1所述的碳氮化
物荧光粉所制备，配置于该LED芯片上，其中该光致发光荧光粉层由吸收所述LED芯片所发
出光的至少一部份，而发出与吸收光波长相异波长的光。所述LED芯片的发光光谱主峰值介于360nm至560nm的范围内。 所述LED芯片为一蓝光LED芯片或一紫光LED芯片。 本发明的优点在于本发明的碳氮化物荧光粉，此种荧光材料为一种非氧化物的荧光粉，此种碳氮化物荧光粉比纯氧化物具有更强的共价性，可以在高温中稳定，并同样能够与其它荧光粉有效搭配并应用于发光二极管上。
下面参照附图结合实施例对本发明作进一步的说明。
图1为(Y。. 97Ce。. 。3) 2 (CN2) 3的X光衍射光谱图。
图2为(Y0.965Gd0.005Ce0.03) 2 (CN2) 3的X光衍射光谱图。
图3为(Y。. 97Ce。. 。3) 2 (CN2) 3的激发光谱图。 图4为不同Ce3+离子浓度与(Y。.97Ce。.。3) 2 (CN2) 3发光强度的关系图。
具体实施方式
本发明提供的一种碳氮化物荧光粉，可用化学通式(M卜x—yN,Cey)JCN山表示，且0. 005《x《0. 20，0. 005《y《0. 15，其中M与N分别选自紀(Y)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、礼(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)及镏(Lu)各元素的其中一种。 举例来说，本发明的碳氮化物荧光粉可为化学通式(Y。. 97Ce。. 。3) 2 (CN2) 3或(Y。.965Gd。.。。5Ce。.。3)2(CN2)3。请分别参考图1及图2，图1为(Y。.97Ce。.。3)2(CN2)3的X光衍射光谱图，图2为(Y。.965Gd。.。5Ce。.。3)2(CN2)3的X光衍射光谱图。由这些X光衍射光谱图可辨别碳氮化物荧光粉的组成相及成分。 本发明的碳氮化物荧光粉主要利用高温固态法(solid-state method)并配合弱还原环境条件所制备，以下举例说明其制备方法。 本发明的碳氮化物荧光粉的制造方法包括下列步骤首先，依化学剂量秤取MF3或MClp碱金族碳氮化物或碱土族碳氮化物，及氟化铈(CeF3)或氯化铈(CeCl》，其中M选自钇(Y)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、礼(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)及镏(Lu)各元素的其中一种。 之后，将上述物混合均匀后并进行一研磨步骤，研磨时间为10至30分钟。
最后，将研磨后的粉末放入一氧化铝坩埚中，再置入一高温炉进行一烧结步骤，高温炉的烧结温度为600至80(TC，烧结时间为6至12小时，且烧结步骤在一还原气氛下进行。需特别说明的是，这里所指的还原气氛是指在氢气、氮气与氢气或是氢气与氩气混合的条件下进行。
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本发明的碳氮荧光粉可经使用作为发光装置中的光致发光荧光体。发光装置包 括一 LED芯片及一光致发光荧光粉层。光致发光荧光粉层由如上述的碳氮化物荧光粉所 制备，并配置于该LED芯片上，其中该光致发光荧光粉层是由吸收该LED芯片所发出光中的 至少一部份，而发出与吸收光的波长相异波长的光。 需特别说明的是，这里所指的LED芯片，其发光光谱主峰值是介于360nm至560nm
的范围内，或者LED芯片为一蓝光LED芯片或一紫光LED芯片。将本发明的碳氮化物荧光
粉配置在LED芯片上，透过这样的配置关系，可以将互补的黄光和蓝光予以混合，得到所需
的白光，因此本发明的碳氮化物荧光粉可用于发光二极管，尤其是白光发光二极管。 另外，为了达到较佳的光色效果，本发明的碳氮化物荧光粉亦可与其它红光荧光
体、蓝光荧光体、或绿光荧光体搭配使用。 以下，将以(Y。jCe。.。KCN丄为一实施例进行说明。 (Y。.97Ce。.。3)2(CN2)3的合成步骤包括依化学讨量秤取YF3(或YC13) 、 Li2CN2以及 CeF3 (或CeCl3)，均匀混合研磨10到30分钟后，放入外埚盛装石墨粉之双层氧化铝坩埚中， 于600°C 800。C还原气氛下烧结6到12小时，即可合成化学组成为(Y。.97Ce。.。3) 2 (CN2) 3荧 光材料，再针对上述产物进行荧光光谱分析与色度坐标测量，然后反复上述步骤，可以调出 最适合的Ce3+离子浓度之组成。 请参考图3，图3为(Y。.97Ce。.。3)2(CN2)3的激发光谱图，碳氮化物荧光粉的激发光 波长介于240nm至480nm之间，其中，较佳激发之二波段分别为波长335 ± 10nm、与波长 410士10nm，而(Y0.97Ce,) 2 (CN2) 3的主要发光波长为550nm。 请参考图4，图4为不同Ce3+离子浓度与(Y。.97Ce。.。3) 2 (CN2) 3发光强度的关系图，由 图4可知，Ce3+离子浓度为3mol %时，(Y。. 97Ce。.。3) 2 (CN2) 3具有较佳之发光强度。
通过观察(Y。. 97Ce。. 。3) 2 (CN2) 3的色度坐标图，可得出(Y。. 97Ce。. 。3) 2 (CN2) 3的色度坐标 值为(0.48，0.47)，属于黄光的色度值。 综上所述，本发明的碳氮化物荧光粉，此种荧光材料为一种非氧化物的荧光粉，此 种碳氮化物荧光粉比纯氧化物具有更强的共价性，可以在高温中稳定，并同样能够与其它 荧光粉有效搭配并应用于发光二极管上。
权利要求
一种碳氮化物荧光粉，应用于发光二极管，其特征在于该碳氮化物荧光粉可用化学通式(M1-x-yNxCey)2(CN2)3表示，且0.005≤x≤0.20，0.005≤y≤0.15；其中M选自钇、镧、铈、镨、钕、钐、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱及镏各元素的其中一种；N选自钇、镧、铈、镨、钕、钐、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱及镏各元素的其中一种。
2. 如权利要求1所述的碳氮化物荧光粉，其特征在于所述碳氮化物荧光粉为 (Y0.97Ce0.03) 2 (CN2) 3或(Y0.965Gd0.005Ce0.03) 2 (CN2) 3 。
3. 如权利要求1所述的碳氮化物荧光粉，其特征在于所述碳氮化物荧光粉在的激发光波长介于240nm至480nm之间。
4. 如权利要求1所述的碳氮化物荧光粉，其特征在于所述碳氮化物荧光粉的色坐标 包括(0. 48， 0. 47)。
5. 如权利要求1所述的碳氮化物荧光粉，其特征在于所述碳氮化物荧光粉的主要发 光波长为550nm。
6. —种碳氮化物荧光粉的制造方法，其特征在于包括依化学剂量秤取MF3或MClp碱金族碳氮化物或碱土族碳氮化物及氟化铈或氯化铈，其 中M选自钇、镧、铈、镨、钕、钐、礼、铽、镝、钬、铒、铥、镱及镏各元素的其中一种； 将上述各秤取物混合均匀后并进行一研磨步骤；及 放入一坩埚中，再置入一高温炉进行一烧结步骤。
7. 如权利要求6所述的碳氮化物荧光粉的制造方法，其特征在于所述研磨步骤的研 磨时间为10至30分钟。
8. 如权利要求6所述的碳氮化物荧光粉的制造方法，其特征在于所述烧结步骤在一 还原气氛下进行，高温炉的烧结温度为600至80(TC，烧结时间为6至12小时。
9. 如权利要求6所述的碳氮化物荧光粉的制造方法，其特征在于所述坩埚为一氧化 铝坩埚。
10. —种发光装置，包括一LED芯片及一光致发光荧光粉层，其特征在于所述光致发 光荧光粉层，由如权利要求1所述的碳氮化物荧光粉所制备，配置于该 LED芯片上，其中该 光致发光荧光粉层由吸收所述LED芯片所发出光的至少一部份，而发出与吸收光波长相异 波长的光。
11. 如权利要求10所述的发光装置，其特征在于所述LED芯片的发光光谱主峰值介 于360nm至560nm的范围内。
12. 如权利要求10所述的发光装置，其特征在于所述LED芯片为一蓝光LED芯片或 一紫光LED芯片。
全文摘要
本发明涉及一种荧光粉，具体是提供一种碳氮化物荧光粉，可用化学通式(M1-x-yNxCey)2(CN2)3表示，且0.005≤x≤0.20，0.005≤y≤0.15，其中M与N分别选自钇(Y)、镧(La)、铈(Ce)、镨(Pr)、钕(Nd)、钐(Sm)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)及镏(Lu)各元素的其中一种。此种荧光材料为一种非氧化物的荧光粉，比纯氧化物具有更强的共价性，可以在高温中稳定，并同样能够与其它荧光粉有效搭配并应用于发光二极管上。
文档编号H01L33/00GK101735812SQ20091011296
公开日2010年6月16日 申请日期2009年12月14日 优先权日2009年12月14日
发明者吴昀铮, 李怀安, 莫启能, 邱创弘, 陈登铭 申请人:福建华映显示科技有限公司;中华映管股份有限公司