燃料电池及包含该燃料电池的分析装置制造方法
【专利摘要】本发明提供了燃料电池，其包含：至少一个微流体通道，其允许呈毛细流动，并且优选的是还允许用于产生电流的至少一种合适的流体扩散；至少一种接收吸收剂区域，其与每个微流体通道偶联；至少一个收集吸收剂区域，其与每个微流体通道偶联；阴极区，其与每个微流体通道偶联；以及阳极区，其与每个微流体通道偶联，其中每个接收吸收剂区域和每个收集吸收剂区域均与一个微流体通道偶联，这样当适用于产生电流的流体沉淀在接收吸收剂区域中时，其可以通过毛细管作用流动通过微流体通道，从而达到收集吸收剂区域，在此，所述的流体被吸附。本发明还提供了包含一个或多个所述的这些燃料电池的分析装置。
【专利说明】燃料电池及包含该燃料电池的分析装置
【技术领域】
[0001]本发明涉及在分析装置内可以供电的燃料电池，所述的分析装置优选的是侧流试纸条，更优选的是能够自治的。
【背景技术】
[0002]燃料电池为将燃料的化学能转化成电能的装置，只要燃料被供入到电池中，所述的转化便发生。这些装置已经研发十几年，近来在例如医药应用中开始发现利用的机会。
[0003]燃料电池不同于传统的电池，因为燃料电池允许连续补充消耗的试剂，即，由外部来源的燃料和氧产生电流，这与具有电池的能量储备的有限能力相反。此外，电池中的电极根据其如何加载或卸载而反应并变化，而燃料电池的电极是催化的且相对稳定的。此外，传统的电池消耗固体反应物，并且反应物一旦耗尽，必须丢弃或再次充入电流。通常，在燃料电池中，试剂在内部流动，并且反应产物在外部流动。通常，通过使用例如外部泵来取得这种反应物的流动，这会得到燃料电池的复杂且昂贵的构造。
[0004]例如U.S.2009092882A1 (Kjeang E.et al.)公开了具有流动通过电极的微流体燃料电池结构。阳极和阴极电极是多孔的，并包含空隙孔的网络。虚拟绝缘体位于电极之间的电解液槽中。虚拟绝缘体由共层流的电解液组成。入口基本上基本定向于通过多孔电极的所有液体反应物流。该构造具有需要一些手段(例如外部泵)使液体试剂通过燃料电池入口以进行操作的缺点。
[0005]最近，公开了微型直接甲醇燃料电池集成可以成功地向微流体平台提供泵送和电流[JP Esquivel, et al., Fuel cellpowered microfluidicplatformforlab on a chipapplicat1ns, Lab on a Chip (2011) 12，74-79]。在燃料电池中发生的电化学反应产生C02，其通常被认为是不具有任何用途的残余物。但是，在这种情况下，CO2累积，并用于将流体泵入至微流体平台中。因此，流体(其可以为燃料电池的试剂)的泵入无需外部泵即可取得，但是必须使用甲醇燃料电池用于该目的。因此，在这种情况下，所获得的构造也是复杂且昂贵的。此外，使用第一燃料电池来形成第二燃料电池的试剂流会得到复杂的系统。
[0006]此外，目前已知的燃料电池可以包含大量不可生物降解的材料，这样这些燃料电池最终得到不可生物降解的废物，其并非是环境友好的。
[0007]发明详述
[0008]在第一个方面中，本发明特写了燃料电池，其包含:至少一个微流体通道，其允许用于产生电流的至少一种合适的流体发生毛细流动；至少一个接收吸收剂的区域；至少一个收集吸收剂的区域；包含至少一个阴极的一个阴极区；和包含至少一个阳极的一个阳极区。每个接收吸收剂的区域(其中可以沉积至少一种流体)与一个微流体通道偶联，这样微流体通道可以通过毛细管作用由接收吸收剂区域接收所述的一种或多种流体。每个收集吸收剂的区域与一个微流体通道偶联，这样其可以通过毛细管由所述的微流体通道接收之前沉积在接受吸收剂区域(与相同的微流体通道偶联)中的一种或多种流体。在将所述的一种或多种流体接收于收集吸收剂区域中之后，这些流体吸附于所述的区域中，从而一旦微流体通道饱和，便允许通过毛细管作用使流动继续。至少一个阴极和至少一个阳极与每个微流体通道偶联，这样可以在用于产生电流的至少一种合适的流体流动通过微流体通道的同时，产生电能。
[0009]在本发明中，术语“用于产生电流的合适的流体”被理解为包含至少一种氧化或还原物质的任何流体，这样该流体可以与阴极或阳极中的一者相互作用，从而产生电流。优选的是，所述的流体为液体，但是其可以包含悬浮的颗粒，或者为气体或胶体。
[0010]除了适当地流动以产生电流以外，本发明的燃料电池还可以将至少一种电解流体引入到与至少一个微流体通道偶联的一个接收区域中。优选的是，该电解流体位于与用于沉积任一种合适的流体从而产生电流的接收区域不同的接收区域中。
[0011]在优选的实施方案中，本发明涉及燃料电池，其中任一个微流体通道还允许用于产生电流的至少一个合适的流体产生扩散。在这种优选的实施方案中，所述的微流体通道可以允许所述的流体由接收区域以毛细管作用和/或扩散至微流体通道中。
[0012]本发明的燃料电池具有使用于产生电流的合适的流体产生流动的优点，S卩，通过毛细管作用和/或扩散使反应区流动，从而消除了对例如泵或使这些反应物流动的其他手段的需要。就这一点而言，在本专利申请中描述的燃料电池的重点之一是一旦微流体通道饱和，收集吸收剂区域的吸附便通过毛细管作用而使流动持续。本发明的燃料电池极为简单并且可以很便宜，这是因为微流体通道和吸收剂区域可以由充足的、便宜的且可生物降解的材料(例如纤维和纤维素基材料，例如纸)来制造。
[0013]每个微流体通道都主要包含具有足够孔隙率的灯芯材料，从而允许能够产生电流的至少一种流体流动，该流体最初沉积在一个接收吸收剂区域中。优选的是，燃料电池中的每个微流体通道都可以主要包含独立地选自亲水性聚合物、织物纤维、玻璃纤维、纤维素和硝酸纤维素中的材料；特别优选的是，所述的材料是可生物降解的。
[0014]在一些甚至更优选的实施方案中，本发明的燃料电池包含可以由纸(例如滤纸、棉纸、纤维素纸或书写纸)制成的至少一个微流体通道。如之前提及的那样，这种类型的材料明显有助于使燃料电池是可生物降解的。
[0015]在其他优选的实施方案中，本发明涉及可以包含在本专利申请中所述的至少一个接收吸收剂区域和至少一个收集吸收剂区域的燃料电池，其中每个接收吸收剂区域和收集吸收剂区域均可以独立地包含选自亲水性聚合物、纤维(例如织物纤维或玻璃纤维)、纤维素(例如纸和硝酸纤维素)中的材料；特别优选的是此类材料是可生物降解的。
[0016]优选的是，本发明的燃料电池可以包含至少一个微流体通道，并且每个微流体通道都可以包含在本专利申请中所述的至少一个接收吸收剂区域和至少一个收集吸收剂区域，其中彼此偶联的微流体通道、以及接受区和收集区都可以包含独立地选自亲水性聚合物、织物纤维、玻璃纤维、纤维素和硝酸纤维素中的材料；特别优选的是彼此偶联的所有微流体通道、以及接受区和收集区均主要包含可生物降解的材料。
[0017]在其他甚至更优选的实施方案中，本发明的燃料电池博阿含至少一个接收吸收剂区域和至少一个收集吸收剂区域，并且它们均可以由纸制成，例如滤纸、棉纸、纤维素纸或书写纸。此外，用于吸收剂区域的这种类型的材料还明显有助于使燃料电池完全可生物降解的。
[0018]在本发明的任一个实施方案中，与每个微流体通道偶联的任何阴极和任何阳极均可以包含主要选自贵金属、非贵金属、酶和细菌中的材料。在任一个电极均包含酶或细菌的情况下，介质的PH可以根据这些酶或细菌在不同pH下的稳定性而呈酸性、碱性或中性。优选的是，介质的PH为其中在任一个电极中存在的金属、酶或细菌均具有较高的稳定性和催化活性的pH。为了获得这种最佳的pH，可以将合适的物质固定在燃料电池中。
[0019]在其他优选的实施方案中，本发明涉及在本专利申请中描述的燃料电池，其中与每个微流体通道偶联的至少一个电极(阴极或阳极)可以包含至少一种酶催化剂或一种金属基催化剂，例如铂、银、钌、金、锡、钯或钴。在更优选的实施方案中，每个微流体通道都包含阳极和阴极，并且仅这两者中的一者包含酶催化剂。优选的是，酶催化剂可以选自葡萄糖氧化镁、葡萄糖脱氢酶、醛脱氢酶、果糖脱氢酶、漆酶、脲酶和微过氧化物酶。该特征还明显有助于使本发明的燃料电池是可生物降解的，这是因为所述的酶为生物分子。
[0020]在其他优选的实施方案中，本发明还涉及如本专利申请中描述的燃料电池，其中每个微流体通道都偶联包含至少一个阴极的阴极区，并且该阴极区可以具有多孔结构，以便接收及与气氛中的氧气相互作用。该特征可以帮助获得燃料物质的更有效的氧化，由此获得改良的燃料电池的效率。
[0021]如上文提及的那样，本发明的燃料电池可以包含多于一个的微流体通道，由此产生更大量的能量。此外，本发明的燃料电池可以包含单一的微流体通道，其以更简单的方式通向装置。
[0022]本发明的燃料电池可以包含与每个微流体通道偶联的多于一个的接收吸收剂区域，在这种情况下，不同的接收吸收剂区域可以是完全独立的，或者它们可以为分开的区域或位于相同的物理支持体上，在本专利申请中也称为亚区域。
[0023]在其他优选的实施方案中，接收吸收剂区域和收集吸收剂区域可以位于不同的高度，这可以通过微流体通道的毛细管作用而有利于流动。
[0024]此外，在本发明其他优选的实施方案中，至少一个接收吸收剂区域可以包含选自氧化、还原和电解液中的至少一种固体或胶体物质。这种(这些)物质在与液体(优选为水性的)接触时溶解，从而通过微流体通道的毛细管作用或扩散而是该流体移动。
[0025]在其他优选的实施方案中，本发明的燃料电池可以包含单一的微流体通道，其允许用于产生电流的至少一种合适的流体发生毛细流动。优选的是，微流体通道还允许此类流体由接收吸收剂区域扩散至微流体通道中。
[0026]在其他优选的实施方案中，本发明的燃料电池可以包含彼此分开的最多3个接收吸收剂区域，每个接收吸收剂区域均与微流体通道偶联。优选的是，燃料电池包含单一的微流体通道。优选的是，微流体通道还允许此类流体由接收吸收剂区域扩散至微流体通道中。
[0027]在甚至更优选的实施方案中，本发明的燃料电池可以包含彼此分开的2个接收吸收剂区域，优选位于相同的物理支持体上，其中在与阴极最近的接收吸收剂区域中，可以放置一种或多种阴极电解液流体，这样当该流体通过毛细管作用流动通过微流体通道时，阴极可以与该流体充分地相互作用。类似地，在与阳极区最近的接收吸收剂区域中可以沉淀一种或多种阳极电解液流体，这样当该流体通过毛细管作用流动通过微流体通道使，阳极可以与阳极电解液流体充分地相互作用。下文描述该实施方案的特别优选的实施方案(参见图1b) ο
[0028]阴极电解液流体可以包含一种或多种氧化剂物质，优选的是，氧化剂物质可以选自氧和富氧化合物，例如过氧化氢、氧化锰或氯酸钾。优选的是，阴极电解液流体为溶解氧。
[0029]此外，阳极电解液流体可以包含选自甲醇、乙醇、甲酸、葡萄糖、甘油和脲中的一种或多种物质。
[0030]之前段落所述的实施方案允许以更有效的方式获得能量，这是因为它们可以允许基本上彼此分离的“清洁的”氧化过程和“清洁的”还原过程。
[0031]在其他还要更优选的实施方案中，本发明的燃料电池包含位于上文提及的其他2个接收吸收剂区域之间的并且与这2个接收吸收剂区域分开的第三接收吸收剂区域，优选的是，所有的接收吸收剂区域均位于相同的支持体上，其中在该第三接收吸收剂区域中，可以沉淀至少一种电解液流体，这样在该电解液流体通过毛细管作用流动通过微流体通道时，可以至少部分地保持分开的阴极电解液流体和阳极电解液流体。下文描述特别优选的实施方案(参见图lc)。
[0032]电解液流体可以包含选自硫酸、硫酸钠、磷酸盐缓冲盐水、氢氧化钾和氢氧化钠中的一种或多种物质。
[0033]之前段落所述的实施方案可以更有效地产生能量，这是因为电解液流体的流动可以延迟阴极电解液和阳极电解液流体的混合，从而进一步分离在本发明的燃料电池中产生电能的氧化和还原过程。
[0034]在第二个方面中，本发明提供了分析装置，其包含:
[0035]i)至少一个燃料电池，例如在本专利申请中所述；
[0036]ii)至少一个分析微流体通道，其允许液体样品呈毛细流动；
[0037]iii)至少一个接收吸收剂区域，其与每个分析微流体通道偶联；以及
[0038]iv)至少一个收集吸收剂区域，其与每个分析微流体通道偶联；
[0039]其中每个接收吸收剂区域和每个收集吸收剂区域均与分析微流体通道连接，这样当液体样品沉淀于接收吸收剂区域中时，其通过毛细管作用流动通过分析微流体通道，从而达到收集吸收剂区域，在此，该液体样品被吸附。
[0040]优选的是，本发明所述的分析装置可以为分析试纸条，更优选的是可以为称为“侧流试纸条”的试纸条。
[0041]在优选的实施方案中，本发明提供了本专利申请中所述的分析装置，优选为试纸条，该分析装置可以包含在所述的测试装置中连接任一个燃料电池的至少一个传导轨道，其中所述的测试装置具有选自至少一个电化学或光学传感器、至少一个显示系统从而使分析结果可视、以及至少一个电子电路。
[0042]优选的是，当分析装置与之前所述的多于一个的元件连接时，它们还可以通过传导轨道连接在一起。
[0043]在之前的段落中提及的其他特征可以位于测试装置的外部，在使用本发明的分析装置的情况下，其可以与至少一个电化学或光学传感器连接、与至少一个显示系统连接、以及与至少一个电子电路连接。
[0044]在其他优选的实施方案中，分析装置(其优选为本专利申请中所述的试纸条)可以进一步包含与每个分析微流体通道偶联的至少一个电化学或光学传感器，这样这些传感器的每一个都可以与合适的电输入信号相结合而与液体样品(其通过毛细管作用而流动通过分析微流体通道)相互作用，并且这种相互作用产生了代表测试结果的电输出信号。此外，所述的测试装置还包含至少一个传导轨道，其将与每个分析微流体通道偶联的至少一个电化学或光学传感器与至少一个燃料电池连接。根据这些优选的实施方案中，所述的分析装置可以在未与外部电化学传感器或外部电流来源连接的情况下使用。
[0045]在进一步优选的实施方案中，本发明的分析装置可以包含:至少一个显示系统从而使结果可视；以及至少一个传导轨道，从而将至少一个显示系统与分析装置内所包含的至少一个燃料电池连接。优选的是，所述的分析装置还包含:与每个分析微流体通道偶联的至少一个电化学或光线传感器；以及至少一个传导轨道，从而将至少一个所述的电化学或光学传感器与分析装置内的至少一个燃料电池连接。此外，本发明的分析装置还可以包含至少一个传导轨道，从而将至少一个显示系统与所述的装置内所包含的至少一个电化学传感器连接。
[0046]在进一步优选的实施方案中，本发明的分析装置可以包含:至少一个电子电路；以及至少一个传导轨道，从而将至少一个电子电路与分析装置内所包含的至少一个燃料电池连接。优选的是，所述的分析装置还包含:与每个分析微流体通道偶联的至少一个电化学或光学传感器；以及至少一个传导通道，从而将至少一个所述的电化学或光学传感器与分析装置中所包含的至少一个燃料电池连接。此外，本发明的分析装置还可以包含至少一个传导轨道，从而将至少一个电子电路与所述的装置中所包含的至少一个电化学或光学传感器连接。
[0047]在其他优选的实施方案中，在本专利申请中所述的分析装置可以包含:
[0048]i)至少一个燃料电池，例如在本专利申请中所述；
[0049]ii)至少一个分析微流体通道，其允许液体样品呈毛细流动；
[0050]iii)至少一个接收吸收剂区域，其与每个分析微流体通道偶联；
[0051]iv)至少一个收集吸收剂区域，其与每个分析微流体通道偶联；
[0052]V)至少一个电化学或光学传感器，其与每个分析微流体通道连接；
[0053]vi)至少一个显示系统，其使分析结果可视；
[0054]vii)至少一个电子电路；以及
[0055]viii)多个传导轨道，其与分析装置中所包含的至少2个元件的每个元件连接，并且这些元件选自至少一个电子电路、至少一个燃料电池、至少一个电化学或光学传感器和至少一个显示系统(其使结果可视)。优选的是，所述的分析微流体通道还允许液体样品扩散。
[0056]传导轨道的网络可以使电子电路可以由一个燃料电池接收电流，为每个电化学或光学传感器提供合适的电输入信号，由每个电化学传感器获得电信号输出，以及将代表分析结果的电输出信号提供给一个显示系统。
[0057]本发明提供了分析装置，优选为侧流试纸条，其中产生电流的合适的流体的流动以及待测试的液体样品可以通过毛细管作用取得而无需外部手段，例如可以得到复杂且昂贵的构造的特定的泵或相似的手段。此外，该分析装置可以通过将在本专利申请中所述的至少一个燃料电池与其他合适的手段(例如电化学传感器、电子电路和显示系统)集成而完全自治的或独立的，其中所述的手段可以由燃料电池而提供能量。
[0058]在一些优选的实施方案中，本发明的分析装置仅包含一个分析微流体通道。
[0059]在其他优选的实施方案中，在本专利申请中所述的试纸条可以包含:i)燃料电池，例如在本专利申请中所述；
[0060]ii)分析微流体通道，其允许液体样品呈毛细流动；
[0061]iii)最多3个接收吸收剂区域，其与分析微流体通道偶联；
[0062]iv)收集吸收剂区域，其与分析微流体通道偶联；
[0063]V)电化学或光学传感器，其与分析微流体通道偶联；
[0064]vi)显示系统，其使分析结果可视；
[0065]vii)电子电路；以及
[0066]viii)多个传导轨道，其与试纸条中所包含的至少2个元件的每个元件连接，并且这些元件选自电子电路、燃料电池、电化学或光学传感器和显示系统(其使结果可视)。优选的是，所述的分析微流体通道还允许液体样品扩散。
[0067]在本发明其他优选的实施方案中，与每个分析微流体通道偶联的接收和收集吸收剂区域均是由纸、纤维或硝酸纤维素基材料制成的，该特征有助于使本发明的分析装置是可生物降解的。
[0068]在其他优选的实施方案中，与每个分析微流体通道偶联的接收吸收剂区域可以独立地包含在一个燃料电池所包含的一个接收吸收剂区域中。
[0069]在其他优选的实施方案中，与每个分析微流体通道偶联的收集吸收剂区域可以独立地包含在一个燃料电池所包含的一个收集吸收剂区域中。优选的是，与每个分析微流体通道偶联的每个接收吸收剂区域可以独立地包含在相同燃料电池的一个接收吸收剂区域中。
[0070]在甚至更优选的实施方案中，在本专利申请中所述的分析装置可以包含单一的燃料电池、单一的分析微流体通道、与分析微流体通道偶联的至少一个接收吸收剂区域以及与分析微流体通道偶联的收集吸收剂区域，其中不同的接收吸收剂区域可以独立地包含在燃料电池所包含的任一个接收吸收剂区域中。
[0071]这些优选的实施方案允许同时将液体样品沉淀在与燃料电池所包含的微流体通道偶联的接收吸收剂区域中，以及与分析微流体通道偶联的接收吸收剂区域中，其中所述的液体样品优选为生物样品，例如血液、尿、汗、唾液、眼泪、精液、奶、果汁、酒、水。按照这种方式，待分析的相同的样品还可以作为燃料或试剂来产生电能。
[0072]每个分析微流体通道主要包含具有足够孔隙率的灯芯材料，从而允许最初沉淀在一个接收吸收剂区域上的液体样品发生流动。优选的是，本发明的试纸条包含至少一个分析微流体通道，其相应地包含选自亲水性聚合物、玻璃纤维、纤维素和硝酸纤维素中的材料。
[0073]在一些甚至更优选的实施方案中，本发明的分析装置包含可以由纸制成的至少一个分析微流体通道。如之前提及的那样，特别在燃料电池的元件也是由纸制成时，所述这种类型的材料明显有助于使分析装置是可生物降解的。
[0074]在本发明的其他的实施方案中，分析装置的每个电化学传感器可以以碳电极为基础。此外，用于电化学传感器的这种类型的材料明显有助于使本发明的分析装置是更加可生物降解的。
[0075]在本发明的其他的实施方案中，分析装置的电子电路可以为硅基微电子电路。此夕卜，显示系统可以为屏幕，更优选的是可印刷在纸上的屏幕。
[0076]在本发明的其他的实施方案中，分析装置的至少一个传导轨道可以由碳制成。用于传导轨道的这种类型的材料可以使分析装置是高度可生物降解的。
[0077]在本专利申请中所述的一些实施方案的非常重要的优点是燃料电池以及包含在本专利申请中所述的燃料电池的试纸条可以具有极小的维度。这可以感谢在用于产生简单构造的材料类型上的、燃料电池和试纸条可以具有的简单的结构。另一个优点在于作为在本专利申请中所述的优选的试纸条的燃料电池可以具有极高水平的生物降解能力。
[0078]附图简述
[0079]参照附图，在以下非限定性的实施例中描述本发明的优选的实施方案，其中:
[0080]图1a:根据本发明第一优选实施方案的燃料电池的顶视示意图。
[0081]图1b:根据本发明第二优选实施方案的燃料电池的顶视示意图。
[0082]图1c:根据本发明第三优选实施方案的燃料电池的顶视示意图。
[0083]图1d:根据本发明优选实施方案的、具有微流体通道的3D纸片的示意图。
[0084]图2a:根据本发明优选实施方案的侧流试纸条的顶视示意图。
[0085]图2b:根据本发明其他优选实施方案的侧流试纸条的顶视示意图。
[0086]图2c:根据本发明其他优选实施方案的侧流试纸条的顶视示意图。
[0087]图3a:如图1b所示、阴极电解液和阳极电解液流体流动通过微流体通道的示意图。
[0088]图3b:根据本发明优选实施方案的微流体通道、以及偶联的阴极和阳极区的3D构造示意图，其中阴极电解液和阳极电解液流体流动通过所述的微流体通道、以及偶联的阴极和阳极区。
[0089]图3c:如图1c所示、阴极电解液、阳极电解液和电解液流体流动通过微流体通道的示意图。
[0090]本发明实施方案的详细描述
[0091]图1a示出了根据本发明第一特别优选实施方案的燃料电池的顶视示意图。该燃料电池包含:微流体通道(10);在所述的微流体通道(10)的一个末端与微流体通道(10)偶联的接收吸收剂区域(11);以及在所述的通道的相对末端与微流体通道(10)偶联的收集吸收剂区域(12)。为了有利于通过微流体通道的毛细管作用，优选的是，与收集吸收剂区域(12)偶联的末端和与接收吸收剂区域(11)偶联的末端位于不同的高度，哪个末端更高都是无关紧要的。
[0092]本发明燃料电池的这种特别优选的构造允许适用于产生电流的至少一种合适的流体(即，包含燃料反应物的流体)沉淀于接收吸收剂区域(11)中。此外，允许这些流体通过毛细管作用流动通过微流体通道(10)直至达到其中吸附有流体的收集吸收剂区域(12)中，由此允许连续流动通过微流体通道(10)。
[0093]图1a的燃料电池还包含:具有至少一个阴极(13)的阴极区，以及具有与微流体通道(10)偶联的至少一个阳极(14)的阳极区，这样当包含燃料反应物的至少一种流体通过毛细管作用连续流动通过微流体通道(10)时，由于阴极区(13)和阳极区(14)与所述的至少一种流体相互作用，所以可以产生电化学能量。在这种实施方案中，沉淀在单一接收吸收剂区域中的流体可以包含还原和氧化物质，这样阴极区(13)与还原物质的相互作用以及阳极区(14)与氧化物质的相互作用可以在阴极区(13)和阳极区(14)之间形成电化学电压。在这种具体的实施方案中，阴极区(13)置于微流体通道(10)的侧面，而阳极区(14)置于微流体通道(10)的对面。
[0094]仍参照图la，接收吸收剂区域(11)可以包含至少一种化学物质，该物质事先已经固定在接收吸收剂区域(11)的规定区域中，这样可以通过加入外部液体(优选为水性液体)使所述的物质溶解。
[0095]图1b示出了根据本发明第二特别优选实施方案的燃料电池的顶视示意图。该构造与图1a所示的构造极为相似，不同之处在于接收吸收剂区域(11)包含2个接收吸收剂亚区域，分别称为(Ila)和(11b)，这2个亚区域彼此分开，并位于相同的物理支持体上。可以在第一接收吸收剂亚区域(Ila)上沉淀阴极电解液流体，使得还原的物质与阴极区(13)相互作用，并且可以在第二接收吸收剂亚区域(Ilb)上沉淀包含氧化物质的阳极电解液流体，其中所述的氧化物质可以与阳极区(14)相互作用。备选地，第一接收吸收剂亚区域(Ila)可以包含事先固定在第一接收吸收剂亚区域(Ila)的区域中的氧化物质，并且第二接收吸收剂亚区域(Ilb)可以包含事先固定在第二接收吸收剂亚区域(Ilb)的区域中的还原物质。然后，可以通过例如加入外部液体(优选为水性液体)使固定的氧化和还原物质溶解。
[0096]在图1b所示的实施方案中，微流体通道(10)包含2个分支(18)，这样接收吸收剂亚区域(Ila)通过这些分支(18)中的一者与微流体通道(10)偶联，并且第二接收吸收剂亚区域(Ilb)通过所述的分支(18)的第二分支与微流体通道(10)偶联。所述的第一分支和阴极区(13)基本上排布在微流体通道(10)的同侧，这样当阴极电解液流体流动通过微流体通道(10)时，阴极区(13)可以基本上与阴极电解液流体完全相互作用。对应地，第二分支和阳极区(14)基本上排布在微流体通道(10)的同侧，这样当阳极电解液流体流动通过微流体通道(10)时，阳极区(14)可以基本上与阳极电解液流体完全相互作用。关于阴极电解液和阳极电解液流体的流动的更多的细节在下文中描述。
[0097]在之前段落中描述的构造说明了第一接收吸收剂亚区域(Ila)与阴极区(13)之间的相对定位，以及第二接收吸收剂亚区域(Ilb)与阳极区(14)之间的相对定位，其允许比图1a所示的实施方案中更高效地产生电化学能量。事实上，采用本发明的燃料电池的这种优选构造，可以在包含至少一种还原物质的阴极电解液流体与阴极区(13)之间获得“清洁的”相互作用，并且在包含至少一种氧化物质的阳极电解液流体与阳极区(14)之间获得“清洁的”相互作用，并由此，所述的燃料电池是更高效的。
[0098]就此而言，图3a显示出微流体通道(10)、阴极区(13)和阳极区(14)的构造，其与图1b中所示的燃料电池中所包含的构造相似。图3a还显示阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)如何流动通过微流体通道(10)。具体而言，包含还原物质的阴极电解液流体(31)可以流动，这样可以在阴极电解液流体(31)与阴极区(13)中所包含的阴极之间取得基本完全的相互作用。对应地，包含氧化物质的阳极电解液流体(30)可以流动，这样可以在阳极电解液流体(30)与阳极区(14)中所包含的阳极之间取得基本完全的相互作用。
[0099]在这种特别优选的实施方案中，图3a还显示阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)在前进某段距离之后可以开始混合，从而形成被称为扩散区(32)的区域。在本发明这种特别优选的实施方案中，阴极区(13)和阳极区(14)定位于距末端足够短的距离的微流体通道(10)中，其中在所述的末端处，接收吸收剂亚区域(Ila)和(Ilb)偶联，以防止扩散区(32)与阴极区(13)所包含的任一阴极和/或阳极区(14)所包含的任一阳极接触。因此，尽管阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)最终可以混合，但是在这种特别优选的实施方案中，可以确保全部的阴极电解液流体(31)与阴极区(13)之间、以及全部的阳极电解液流体(30)与阳极区(14)之间相互作用。
[0100]图3b为根据本发明另一个特别优选的实施方案的3D微流体通道(10)、以及阴极区(13)和阳极区(14)的构造的示意图。该构造为图1b和3a中所示的构造的备选物。在这种情况下，第一和第二接收吸收剂亚区域(Ila)和(Ilb)(图3b中未示出)排布使得在阳极电解液流体(30)的流动的上方基本上取得阴极电解液流体(31)的流动。因此，阴极区(13)设置于微流体通道(10)的上方区域，并且阳极区(14)设置于微流体通道(10)的下方区域。图3b所示的这种构造允许产生与图1b和3a所示的构造基本相等的电化学能量。
[0101]图1c为根据本发明另一个特别优选的实施方案的燃料电池的顶视示意图。在这种情况下，与图1b中所示的燃料电池的差异在于本特别优选的实施方案进一步包含与第一和第二接收吸收剂亚区域(Ila)和(Ilb)分开的第三接收吸收剂亚区域(Ilc)。在该第三吸收剂亚区域(Ilc)中可以沉淀电解液流体，并且可以与第一和第二吸收剂亚区域(Ila)和(Ilb)相关设置，这样在阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)通过毛细管作用流动通过微流体通道(10)时，电解液流体至少部分保持分开的。
[0102]在图1c所示的特别优选的实施方案中，阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体
(30)的混合物可以相对于在图lb、3a和3b所示的构造中产生的混合物延迟。就此而言，图3c显示出在这种特别优选的实施方案中，在阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)之间流动的电解液流体(33)是如何延迟阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)的混合的。区域(34)是指阴极电解液流体(31)与电解液流体(33)的混合物。区域(35)是指阳极电解液流体(30)与电解液流体(33)的混合物。可以清楚地看见在电解液流体(33)的“中间体”流动下，代表了阴极电解液流体(31)和阳极电解液流体(30)的混合物的分散区(32)显示比不具有该流体电解液(33)的“中间体”流动的实施方案更晚。
[0103]在上文所述的任一实施方案中，微流体通道(10)以及吸收剂区域(11)和(12)的任一者可以有纸基材料制成，例如滤纸、丝纸、纤维素纸、书写纸等。备选地，它们可以由其他合适的材料制成，例如硝酸纤维素、醋酸纤维素、织物、聚合物层等。纸基材料被认为是低成本的，这样微流体通道(10)以及吸收剂区域(11)和(12)分别优选地由此类型的材料制成。此外，纸完全是可生物降解的材料。因此，纸有助于获得便宜且可生物降解的燃料电池。
[0104]此外，可以通过2种不同的方法或它们的组合来获得包含纸作为主要材料的微流体通道(10)以及接收或收集区域的任一者。第一种方法涉及将纸切割成所需的形成，使得所得的结构相应于微流体通道。可以使用例如剪刀、刀或自动化设备(例如切纸机(plotter cutter))或者使用激光等通过机械作用来实施切割。第二种方法涉及在多孔材料(优选为纸)的总表面上定义疏水性区域。可以通过使用光刻胶、蜡、Teflon、疏水性化学品等或者通过施加化学处理来改性润湿性，从而完成疏水性区域的定义。
[0105]图1d为具有适用于本发明实施方案的微流体通道的3D纸片的示意图。微流体通道是通过定义疏水性区域(16)取得的，其中所述的疏水性区域(16)相应地定义了构成所需的微流体通道的疏水性区(纸)(17)。可以通过例如施加上文所讨论的任一种技术来获得疏水性区域(16)。
[0106]优选的是，施加切割从而分别获得微流体通道(10)以及接受和收集吸收剂区域
(11)和(12)，这是因为推测切割比其他类型的方法(例如基于疏水性区域的上文所讨论的技术)更便宜。
[0107]图2a为根据本发明特别优选实施方案的侧流试纸条的顶视示意图。该试纸条包含上文所述的且图示于图1a中的燃料电池。此外，该试纸条还包含在通道(20)的一个末端与接收吸收剂区域(11)连接的分析微流体通道(20)以及在通道(20)的相对末端的收集吸收剂区域(12)。因此，在本发明这种特别优选的实施方案中，分析微流体通道(20)的接收吸收剂区域与燃料电池的接收吸收剂区域相同，并且分析微流体通道的收集吸收剂区域与燃料电池的收集吸收剂区域相同。就接收吸收剂区域(11)和微流体通道(10)而言，与图1a相关所述的特征也适用于本发明试纸条这种优选的实施方案中。因此，这种特别优选的构造还允许流体由接收吸收剂区域(11)连续流动至收集吸收剂区域(12)中，其中流体被吸附，从而在分析微流体通道(20)饱和时，允许通过毛细管作用而使流动持续。
[0108]上述特别优选的实施方案的备选实施方案是，本发明的试纸条可以包含与分析微流体通道(20)的相对末端连接的接收吸收剂区域和收集吸收剂区域，这些吸收剂区域与微流体通道(10)偶联的接收(11)和收集(12)吸收剂区域分开，其中所述的微流体通道
(10)形成了本发明试纸条中所包含的燃料电池的一部分。
[0109]在如图2a所示的本发明特别优选的实施方案中，本方面的试纸条包含检测区
(21)，其具有与分析微流体通道(20)至少一个电化学传感器，这样当待测试样品(优选为生物样品)通过毛细管作用流动通过分析微流体通道(20)时，电化学传感器可以与所述的样品相互作用。这种相互作用与合适的电输入信号结合，可以产生代表了测试结果的相应的电输出信号。电化学传感器可以基于碳电极，该材料有助于试纸条的生物降解能力。
[0110]此外，所述的试纸条还可以包含:电子电路(23);显示系统(24)，优选为屏幕；多个传导轨道(22)、(25)和(26)，其将电子电路(23)与燃料电池的阳极区(14)和阴极区
(13)、检测区(21)以及显示系统(24)连接。电子电路(23)可以是硅基微电子电路。此夕卜，显示系统(24)可以为可印刷在纸(例如基于合适的聚合物)上的屏幕。此外，传导轨道(22)、(25)和(26)可以由碳制成。这些特征可以是试纸条是高度可生物降解的。作为碳的备选材料，传导轨道(22)、(25)和(26)可以由传导聚合物、金属(例如铜或金金属)或它们任意的组合制成。
[0111]将电子电路(23)与燃料电池的阳极区(14)和阴极区(13)连接的传导轨道(22)允许电子电路(23)由燃料电池接收电流。将电子电路(23)与检测器(21)所包含的电化学传感器连接的传导轨道(25)允许电子电路(23)向电化学传感器(21)提供足够的电输入信号。根据实施逻辑，电子电路(23)可以由燃料电池产生的电流得到这些电输入信号，这些信号是电化学感器(21)与待分析样品发生适当的相互作用所必需的。电化学感器(21)与样品(优选为生物样品)和合适的电输入信号的这种相互作用可以产生代表了分析结果的电输出信号。检测区(21)内的传感器可以通过相应的传导轨道(25)向电子电路(23)发送这些电输出信号。根据实施逻辑，电子电路(23)可以将这些电输出信号转化成可视的电信号，并通过相应的传导轨道(26)将它们发送至显示系统(24)。
[0112]本发明的试纸条可以进一步包含预处理区域，图2a中未示出，该预处理区域可以在接收吸收剂区域(11)和阴极(13)或(14)区之间的位点处于燃料电池(10)的微流体通道偶联。备选地，该预处理区域还可以在样品的接收吸收剂区域(11)和检测区(21)之间的位点处被引入到分析微流体通道(20)中。该预处理区域可以具有适用于实施不同类型的预处理的构造，例如过滤、分离、筛选可以流动通过燃料电池(10)和/或分析微流体通道
(20)的微流体通道的液体。为了设计和/或建立该区域，可以利用已知的预处理原理，例如在专利申请 WO 2009121041 A2 (A.Siegel et al)和 TO 2011087813 A2 (P.Yager et al)中所述的那些。
[0113]图2b为根据本发明其他特别优选实施方案的侧流试纸条的顶视示意图。该试纸条与图2a中所述的试纸条极其相似，不同之处在于图2b所示的试纸条包含参照图1b所述类型的燃料电池，而图2a所示的试纸条包含图1a中所示类型的燃料电池。
[0114]图2c为根据本发明其他特别优选实施方案的侧流试纸条的顶视示意图。该试纸条与图2b中所示的试纸条极其相似，不同之处在于图2c所示的试纸条包含参照图1c所述类型的燃料电池，而图2b所示的试纸条包含图1b中所示类型的燃料电池。
[0115]图2a、2b和2c中所示试纸条的一个重要方面在于相同的流体可以用作合适的流体，从而通过燃料电池产生电流，并且可以用作在检测区(21)分析的样品。该流体可以为生物样品，例如尿、血液、血浆、唾液、精液、汗等。按照这种方式，该试纸条可以完全独立式试纸条，因此，无需与外部电化学传感器、显示系统或电子电路相关联地操作。
[0116]在本专利申请中所述的试纸条的一些实施方案中，检测器(21)具有测量或检测待分析样品(优选为生物样品)中的特定化合物。检测可以基于不同的技术，例如电化学、光学等。可以包含预处理样品的其他阶段以及在试纸条中发生这些步骤所必需的区域，然后使样品到达检测区(21)。
[0117]可以通过例如沉淀一种或多种电极来制造电化学传感器，其中所述的电极可以由碳在多孔基质中制成，所述的多孔基质可以由纸基材料制成。可以将这些电极中的一个电极定义为参照电极，将这些电极中的至少一个电极定义为对电极，并且将这些电极中的至少一个以上的电极定义为工作电极。可以通过各种技术来完成电极的沉淀，例如溅射法、蒸发法、喷涂或印刷技术(例如喷墨、凹版印刷、平板印刷、柔版印刷或丝网印刷)。可以将电极功能化，从而增强检测能力。可以通过沉淀活性材料、化学处理等来形成电极的功能化。
[0118]为了设计和构建检测区(21)，可以利用本领域技术人员已知的适当了解的原理，例如在 Patternedpaper substrates and as alternative materials for low-costmicrofluidic diagnostics, David R.BalIerini, Xu Li and Shen We1.Microfluidics andNanofluidics.2012, DO1:10.1007/sl0404-012-0999-2 中所公开的那些。
[0119]电子电路(23)对应于可以实施与所产生的测试结果相关的多个任务的电子电路。所述的电路可以包含离散的电子元件和/或集成电路的组合。一些实施方案可以使用例如用于实施区域改进和缩减的全定制专用集成电路(ASIC)。
[0120]所述的电路可以包含多个模块，例如电源管理、仪器、通讯、数据记录仪等。电源管理模块可以取得燃料电池所产生的能量，并将电压增加至为仪器模块提供电力。仪器模块可以为检测区(21)所包含的用于实施测量的传感器供应电力，监测传感器信号，并将这些信号与参照值比较。测量结果可以发送至显示系统(24)。
[0121]电子电路(23)可以进一步包含数据记录仪，从而储存由检测区(21)内的传感器收集得到的信息。此外，电子电路(23)可以进一步包含通讯模块，从而将测量结果通过无线电射频发送至例如外部接收器中。
[0122]为了设计和构建电子电路(23)(优选的是其为微电子电路)，可以利用本领域技术人员已知的适当了解的原理，例如在J.Alley Bran, LarryR.Faulkner, "Electrochemical Methods!Fundamentals and Applicat1ns^,Johnffiley&Sons, 2001, ISBN 0-471-04372-9,Jordi Colomer-Farrarons,Pere LlulsMiribel-Catala, 〃A Self-Powered CMOS Front-End Architecture for SubcutaneousEvent-Detect1n Devices:Three_EIectrodes amperometric b1sensorApproach", Springer Science+Business Media BV, 2011，ISBN978-94-007-0685-9 中所公开的那些。
[0123]显示系统(24)可以允许本发明的试纸条显示测量结果的可视指示。该信号可以通过使用屏幕来证明，例如电致变色技术、发光二极管、IXD等。这些显示系统的一部分在 CG Granqvist, electrochromic devices, Journal of the European CeramicSociety, Volume 25,Issue 12,2005, pages 2907-2912 ；Fundamentals of LiquidCrystal Devices,Author(s):Deng-Ke Yang,Shin-Tson Wu Published Online:190CT2006, DO1:10.1002/0470032030 中有所描述。
[0124]在特定的实施方案中，结果的显示可以由于在试纸条包含的多孔基质中所吸附的电化学复合物产生的颜色变化(例如普鲁士蓝等)。
【权利要求】
1.一种燃料电池，其包含: a)至少一个微流体通道，其允许用于产生电流的至少一种合适的流体呈毛细流动； b)至少一个接收吸收剂区域，其与每个微流体通道偶联； c)至少一个收集吸收剂区域，其与每个微流体通道偶联； d)阴极区，其由与每个微流体通道偶联的至少一个阴极形成；以及 e)阳极区，其由与每个微流体通道偶联的至少一个阳极形成； 其中每个接收吸收剂区域和每个收集吸收剂区域与一个所述的微流体通道偶联，这样在适用于产生电流的流体沉积在所述的接收吸收剂区域上时，其可以通过毛细管作用流动通过所述的微流体通道，从而达到所述的收集吸收剂区域，在此，所述的流体被吸附。
2.根据权利要求1所述的燃料电池，其中任一个所述的微流体通道还允许用于产生电流的至少一种合适的流体扩散。
3.根据权利要求1或2的任意一项所述的燃料电池，其中每个所述的微流体通道都是由纸制成的。
4.根据权利要求1至3的任意一项所述的燃料电池，其中每个所述的接收区域和所述的收集区域的吸附剂都是由纸、纤维或硝酸纤维素基材料制成的。
5.根据权利要求1至4的任意一项所述的燃料电池，其中至少一个电极包含至少一种酶或金属基催化剂，其中所述的电极选自与每个所述的微流体通道偶联的任一个所述的阳极和任一个所述的阴极。
6.根据权利要求1至5的任意一项所述的燃料电池，其中每个所述的微流体通道都与包含至少一个阴极的阴极区偶联，并且其具有多孔结构，从而接收并与气氛中的氧相互作用。
7.根据权利要求1至6的任意一项所述的燃料电池，其中至少一个所述的接收吸收剂区域包含选自氧化、还原和电解液中的至少一种固体或胶体物质。
8.根据权利要求1至7的任意一项所述的燃料电池，其包含单一的微流体通道。
9.根据权利要求1至8的任意一项所述的燃料电池，其包含分开的最多3个接收吸收剂区域，每个所述的接收吸收剂区域均与所述的微流体通道偶联，其中所述的微流体通道允许用于产生电流的至少一种合适的流体呈毛细流动。
10.一种分析装置，其包含: i)至少一个燃料电池，例如权利要求1至9的任意一项中所述； ?)至少一个分析微流体通道，其允许液体样品呈毛细流动； iii)至少一个接收吸收剂区域，其与每个所述的分析微流体通道偶联；以及 iv)至少一个收集吸收剂区域，其与每个所述的分析微流体通道偶联； 其中每个所述的接收吸收剂区域和每个所述的收集吸收剂区域均与所述的分析微流体通道连接，这样当液体样品沉淀于所述的接收吸收剂区域中时，其通过毛细管作用流动通过所述的分析微流体通道，从而达到所述的收集吸收剂区域，在此，所述的液体样品被吸附。
11.根据权利要求10所述的分析装置，其包含至少一个传导轨道，其将所述的分析装置中的任一个所述的燃料电池与选自至少一个电化学或光学传感器、至少一个显示系统和至少一个电子电路中的至少一个元件连接，其中所述的显示系统使所述的分析结果可视。
12.根据权利要求10或11的任意一项所述的分析装置，其包含:至少一个电化学或光学传感器，其与每个所述的分析微流体通道偶联；以及至少一个传导轨道，其将至少一个所述的电化学传感器与所述的分析装置中所包含的至少一个所述的燃料电池连接。
13.根据权利要求10至12的任意一项所述的分析装置，其包含:至少一个显示系统；以及至少一个传导轨道，其将至少一个所述的显示系统与所述的分析装置中所包含的至少一个所述的燃料电池连接。
14.根据权利要求10至13的任意一项所述的分析装置，其包含:至少一个电子电路；以及至少一个传导轨道，其将至少一个所述的电子电路与所述的分析装置中所包含的至少一个所述的燃料电池连接。
15.根据权利要求10所述的分析装置，其包含: i)至少一个燃料电池，例如权利要求1至9的任意一项中所述； ?)至少一个分析微流体通道，其允许液体样品呈毛细流动； iii)至少一个接收吸收剂区域，其与每个所述的分析微流体通道偶联； iv)至少一个收集吸收剂区域，其与每个所述的分析微流体通道偶联； V)至少一个电化学或光学传感器，其与每个所述的分析微流体通道连接； vi)至少一个显示系统，其使所述的分析结果可视； vii)至少一个电子电路；以及 viii)多个传导轨道，其将所述的分析装置中所包含的至少2个元件的每个元件连接，并且这些元件选自至少一个所述的电子电路、至少一个所述的燃料电池、至少一个所述的电化学或光学传感器和至少一个所述的显示系统，该可视系统使所述的结果可视。
16.根据权利要求10或15的任意一项所述的分析装置，其中与每个所述的分析微流体通道偶联的所述的接收吸收剂区域均独立地包含在一个所述的燃料电池所包含的一个所述的接收吸收剂区域中。
17.根据权利要求10至16的任意一项所述的分析装置，其中与每个所述的分析微流体通道偶联的所述的收集吸收剂区域均独立地包含在一个所述的燃料电池所包含的一个所述的收集吸收剂区域中。
18.根据权利要求10至17的任意一项所述的分析装置，其中每个所述的分析微流体通道均由纸制成。
19.根据权利要求10至18的任意一项所述的分析装置，其中每个所述的电化学传感器均包含碳电极。
20.根据权利要求10至19的任意一项所述的分析装置，其中每个所述的电子电路均为硅基微电子电路。
21.根据权利要求10至20的任意一项所述的分析装置，其中每个使所述的分析结果可视的所述的系统均为可印刷在纸上的屏幕。
22.根据权利要求10至21的任意一项所述的分析装置，其中至少一个所述的传导轨道是由碳制成的。
【文档编号】H01M8/10GK104508889SQ201380038114
【公开日】2015年4月8日 申请日期:2013年6月19日 优先权日:2012年6月20日
【发明者】M·D·L·N·萨巴特维兹卡拉, J·P·埃斯基韦尔博霍克斯 申请人:西班牙高等科研理事会