本发明属于核材料制备领域，特别涉及一种氧化镎靶件芯块制备工艺。
背景技术：
238Pu是空间核能领域的一种重要核材料，是开展空间活动所需的放射性同位素电源和热源的理想燃料。以美国为例，在过去60年的空间探索任务中，其发射的空间飞行器上搭载的42个放射性同位素电源系统均选择了238Pu作为燃料。
目前，238Pu的生产主要通过在反应堆中辐照237Np的方式来实现，其原理为：237Np在中子辐照下发生(n,γ)反应产生238Np核素，产生的238Np发生β衰变生成238Pu。
基于以上原理，美国萨凡纳河实验室发展了NpO2-Al弥散靶件制备工艺(注：下文中Np均特指237Np)，其主要制备流程如下：首先将原始氧化镎经过溶解、除杂和氧化等化学过程制成纯化氧化镎粉末；然后将氧化镎粉末和Al粉按1:4体积比混合，经热挤压制成环形靶件芯体；最后将芯体组装制成靶件。然而该工艺较为复杂，靶件为环形且氧化镎粉末只占靶件芯体的20％，使得总体镎装载量较低，导致238Pu产量也较低，生产成本较高。
美国于1988年停止生产238Pu，并于1996年萨凡纳河K反应堆关闭后丧失了大规模238Pu的生产能力。2013年，美国能源部重启了238Pu的生产，目前仍选用了较为成熟的NpO2-Al弥散靶件制备工艺，而与镎靶件相关的陶瓷靶、液体靶等新工艺的开发工作也在进行之中，截至目前未见成熟的工艺公开发表。
技术实现要素：
为解决现有氧化镎靶件制备工艺中存在的总体镎装载量较低，生产成本较高，工艺较为复杂等问题，本发明提供了一种氧化镎靶件芯块制备工艺。该工艺包括以下步骤：
(一)根据需要取氧化镎粉末与氧化镁粉末作为靶件芯块原料，其中，氧化镁粉末的质量占二者总质量的1-10％；
(二)在所述氧化镎粉末中，取出占所述氧化镁粉末质量0.5-4倍的氧化镎粉末，将取出的氧化镎粉末与所述氧化镁粉末在三维运动混合机内混合4h以上，得到初混粉末；
(三)将剩余的氧化镎粉末和硬脂酸加入三维运动混合机内，使之与前述初混粉末继续混合2h以上，得到混合粉末；其中，硬脂酸的加入量占全部氧化镎粉末与氧化镁粉末总质量的0.2-0.8％；
(四)采用300～600MPa压力对所述混合粉末进行冷压成型，保压时间30-120s，制成靶件芯块生坯；
(五)在保护气氛条件下，采用无压烧结工艺对制得的靶件芯块生坯进行烧结，烧结温度为1550～1850℃，制得氧化镎靶件芯块。
所述保护气氛可以采用惰性气体保护或真空保护。
所述保护气氛优选为Ar-5vol％H2还原性保护气氛。
本发明制得的氧化镎靶件芯块属于陶瓷芯块，其含有占总质量1-10％的氧化镁。实际上，纯氧化镎陶瓷能够作为靶件在反应堆中辐照生成238Pu，但由于其化学稳定性过高，因此在辐照后难以通过化学处理将238Pu提取出来。为此，本发明尝试通过掺杂第二相以使制得的氧化镎靶件芯块易于通过适当的化学处理来提取生成的238Pu，同时改善其它有关性能。
通过大量的试验，发明人发现掺入少量氧化镁的氧化镎陶瓷可以方便的通过硝酸进行化学溶解，并具有较好的溶解速度，便于238Pu的提取。与此同时，这种少量掺杂氧化镁的氧化镎陶瓷还兼具以下优异的特性：一、相较于纯氧化镎陶瓷，其具有更优良的热导率。本发明少量掺杂氧化镁的氧化镎陶瓷，其室温热导率可达10-20W/mK，较纯氧化镎陶瓷的室温热导率8-10W/mK有了极大提升，因此有利于降低靶件在堆内运行温度，减轻靶件芯块与包壳相互作用，提高靶件堆内运行安全性。二、由于氧化镁的热中子吸收截面很低，因此其具有较高的反应堆中子利用率。三、掺入少量氧化镁制得的芯块相对密度可达89％，与纯氧化镎陶瓷芯块一般仅为80％左右的相对密度相比，不但没有降低，反而有所提高，显著提高了总体镎装载量。
综上所述，本发明的氧化镎靶件芯块制备工艺具有工艺流程较为简单，成本低等优点，所制得的氧化镎靶件芯块总体镎装载量高，中子利用率高，且具备较高热导率，在堆内辐照性能更好，生成的238Pu便于化学溶解提取，且具有较高的提取效率。采用本发明的制备工艺制备氧化镎靶件芯块，进而生产238Pu燃料，其总体生产成本较低，适用于238Pu燃料的大规模生产。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的实施方式做进一步的说明。
实施例1
(一)根据需要取氧化镎粉末与氧化镁粉末作为靶件芯块原料，其中，氧化镁粉末的质量占二者总质量的1％；
(二)在所述氧化镎粉末中，取出与所述氧化镁粉末质量相等的氧化镎粉末，将取出的氧化镎粉末与所述氧化镁粉末在三维运动混合机内混合6h，得到初混粉末；
(三)将剩余的氧化镎粉末和硬脂酸加入三维运动混合机内，使之与前述初混粉末继续混合3h，得到混合粉末；其中，硬脂酸的加入量占全部氧化镎粉末与氧化镁粉末总质量的0.2；
(四)在手套箱内采用液压机以350MPa压力对所述混合粉末进行冷压成型，保压时间40s，制成相对密度为55％的靶件芯块生坯；
(五)在保护气氛条件下，采用无压烧结工艺对制得的靶件芯块生坯烧结2h，烧结温度为1650℃，制得相对密度为85.2％的氧化镎靶件芯块。
实施例2
(一)根据需要取氧化镎粉末与氧化镁粉末作为靶件芯块原料，其中，氧化镁粉末的质量占二者总质量的5％；
(二)在所述氧化镎粉末中，取出占所述氧化镁粉末质量0.5倍的氧化镎粉末，将取出的氧化镎粉末与所述氧化镁粉末在三维运动混合机内混合4h，得到初混粉末；
(三)将剩余的氧化镎粉末和硬脂酸加入三维运动混合机内，使之与前述初混粉末继续混合2h，得到混合粉末；其中，硬脂酸的加入量占全部氧化镎粉末与氧化镁粉末总质量的0.4；
(四)在手套箱内采用液压机以400MPa压力对所述混合粉末进行冷压成型，保压时间80s，制成相对密度为58％的靶件芯块生坯；
(五)在保护气氛条件下，采用无压烧结工艺对制得的靶件芯块生坯烧结3h，烧结温度为1600℃，制得相对密度为89％的氧化镎靶件芯块。
实施例3
(一)根据需要取氧化镎粉末与氧化镁粉末作为靶件芯块原料，其中，氧化镁粉末的质量占二者总质量的10％；
(二)在所述氧化镎粉末中，取出占所述氧化镁粉末质量4倍的氧化镎粉末，将取出的氧化镎粉末与所述氧化镁粉末在三维运动混合机内混合8h，得到初混粉末；
(三)将剩余的氧化镎粉末和硬脂酸加入三维运动混合机内，使之与前述初混粉末继续混合5h，得到混合粉末；其中，硬脂酸的加入量占全部氧化镎粉末与氧化镁粉末总质量的0.6；
(四)在手套箱内采用液压机以600MPa压力对所述混合粉末进行冷压成型，保压时间120s，制成相对密度为52％的靶件芯块生坯；
(五)在保护气氛条件下，采用无压烧结工艺对制得的靶件芯块生坯烧结2.5h，烧结温度为1700℃，制得相对密度为81％的氧化镎靶件芯块。
实施例4
对实施例3制得的氧化镎靶件芯块进行硝酸溶解试验，其实验流程及结果如下：将氧化镎靶件芯块破碎成颗粒，置入8mol/L的浓硝酸溶液中，搅拌后静置24小时，溶液中颗粒物基本完全溶解。将溶解后的溶液抽滤，滤纸上残余细小颗粒总质量为芯块质量的4.6％，相应可得出芯块溶解率为95.4％。
试验结果表明，采用本发明的制备工艺制得的氧化镎靶件芯块具有良好的化学溶解性。