具有纳米簇抑制、检测和/或过滤的超偏振稀有气体生产系统及相关的方法和装置与流程

文档序号:12282159阅读:705来源:国知局
具有纳米簇抑制、检测和/或过滤的超偏振稀有气体生产系统及相关的方法和装置与流程

本申请要求2014年2月21日提交的美国临时申请序列号61/942,836的权益和优先权,其内容通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。

政府权利

本发明在NIBIB经费号P41EB015897和NHLBI经费号R01HLl05643下在政府支持下进行。美国政府对本发明具有某些权利。

发明领域

本发明涉及用于磁共振成像(″MRI″)应用的超偏振气体的生产。

发明背景

常规地,MRI用于通过激发人体中氢原子(存在于水分子中)的核产生图像。使用偏振的稀有气体进行MRI成像可产生身体的某些范围和区域的改进图像。已发现偏振的氦-3(″3He″)和氙-129(″129Xe″)特别适用于该目的。

超起偏器用于生产和累积偏振的稀有气体。超偏振器人工使某些稀有气体核(例如129Xe或3He)的偏振增强超过天然或平衡水平,即,Boltzmann偏振。这样的提高是期望的,因为其增强和提高磁共振成像(″MRI″)信号强度,允许医师得到身体中的物质的更好的图像。参见Cates等人的美国专利号5,642,625和Albert等人的美国专利号5,545,396,其内容通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。

为了生产超偏振气体,通常将稀有气体与光学泵送的碱金属蒸气例如铷(″Rb″)共混。这些光学泵送的金属蒸气与稀有气体的核碰撞,并且通过称为″自旋-交换″的现象使稀有气体超偏振。在对于碱金属第一首要共振的波长(例如,对于Rb,795nm)下,通过用循环偏振光照射碱金属蒸气,产生碱金属蒸气的″光学泵送″。一般来说,基态原子被激发,随后衰变返回至基态。在适度的磁场(10高斯)下,基态和激发态之间的原子的循环可在几微秒中产生几乎100%的原子偏振。该偏振通常通过碱金属的孤立化合价电子特性进行。在非零核自旋稀有气体存在下,以其中化合价电子的偏振通过相互自旋倒转(spin flip)″自旋-交换″转移至稀有气体核的方式,碱金属蒸气原子可与稀有气体原子碰撞。

常规地,激光器已用于光学泵送碱金属。多种激光器发射在多个波长带内的光信号。为了改进某些类型的激光器(特别是具有较宽带宽发射的那些)的光学泵送过程,可使得碱金属的吸收或共振线宽度更宽,以更密切地与所选激光器的具体激光发射带宽对应。该变宽可通过压力变宽来实现,即,通过在光学泵送室中使用缓冲气体。碱金属蒸气与缓冲气体碰撞将导致碱金属的吸收带宽变宽。

然而,由于首先介绍大规模连续流动起偏器,通过偏振和生产速率二者度量的它们的性能水平已降低到远低于理论预期(Driehuys′08,Mortuza′03,Norquay′13)。当使用140W激光(Driehuys′96)时,第一个连续-流动129Xe起偏器以1升/小时的生产速率实现仅2-5%偏振。该状态与60-80%的预期偏振水平和2.5L/hr的生产速率明显相反。

发明的实施方案概述

鉴于前述,因此,本发明的一个目的是提供偏振系统、方法、线路和/或装置,其降低、抑制、消除和/或过滤可妨碍偏振、降低偏振水平和/或降低偏振寿命的纳米簇。

本发明的实施方案涉及用于生产超偏振气体的流通式光学自旋交换超偏振气体生产系统。所述系统包括面积比为20-500,更通常20-200的预饱和室。所述预饱和室在其中具有碱金属。所述系统还包括与所述预饱和室连通的热源,其设置以加热所述预饱和室至140℃-300℃(通常140℃-250℃),和与所述预饱和室流体连通的流通式光学泵送隔间。

所述预饱和室的AR可为约100。

新的和/或先前未被用过的预饱和室可包括量为0.5-5g的铷(Rb)。

对于具有常见尺寸和形状并且预先填充有碱金属的另一个预饱和室,所述预饱和室可从所述超偏振气体生产系统可替换地和可交换地拆卸,从而允许在生产周期内将多个预饱和室与同一光学泵送隔间一起使用。

所述系统可包括加压流动歧管,其位于所述光学泵送隔间的上游并且以限定的压力在光学泵送隔间中保持气体流动路径。所述预饱和室可为可拆卸的预饱和室,其与所述加压流动歧管可交换地、可密封地连接,以允许第一用过的预饱和室被包含碱金属的工厂-密封的预饱和室代替。

所述光学泵送隔间可包括约2kV/cm-约20kV/cm的电场,其设置以吸引带电荷的纳米簇。

所述预饱和室可包括二氧化硅芯。

所述系统可包括具有纳米簇检测和/或抑制模件的控制线路,其设置以控制系统的操作,使得在至少45分钟操作时间段内将碱金属纳米簇的生产抑制至低于1×109/cm3的值。

所述系统可包括与所述光学泵送隔间连通的控制线路;探测激光器,其设置以穿过所述光学泵送隔间投射非共振探测光束;和与所述探测激光器和控制线路连通的检测器,其布置在所述光学泵送隔间上与所述探测激光器相对的一侧。来自所述探测光束的信号的衰减可与在所述光学泵送隔间中在所述气体流动流中的纳米簇的生产相关。

所述探测激光器可具有产生蓝色激光束的波长,任选在450nm的波长。

所述系统可包括与所述光学泵送隔间连通的光学泵送激光器。当检测到纳米簇时,所述控制线路可引导所述光学泵送激光器关闭和/或与所述光学泵送隔间关联的热源降低热量输出或关闭。

所述探测激光器可沿着所述光学泵送隔间的一个长侧面定位(reside),并且可引导所述探测光束以与自旋-交换光学泵送激光束的方向垂直的方向穿过所述光学隔间。

所述光学泵送隔间可包括区域热源,用于在所述光学泵送隔间的每一侧上限定光学窗口,所述光学窗口用于在没有因在所述光学窗口下所述隔间的内表面上沉积的碱金属所致的衰减的情况下让探测激光投射穿过。

所述系统可包括瓦特数等级为200W-500W的光学泵送激光器。

其它实施方案涉及一种用于生产超偏振气体的光学自旋交换超偏振气体生产系统。所述系统包括具有碱金属的预饱和室;与所述预饱和室连通的热源,其设置以加热所述预饱和室至140℃-300℃;与所述预饱和室流体连通的光学泵送隔间;和与所述光学泵送隔间连通的纳米簇检测系统。

所述系统可包括所述纳米簇抑制模件和/或与所述纳米簇抑制模件连通的控制线路,该纳米簇抑制模件包括所述纳米簇检测系统和/或与所述纳米簇检测系统连通。

所述纳米簇检测系统可包括以下的一个或多个:(i)荧光光谱检测器,(ii)用以观察烟羽的IR(红外)照相机,或(iii)探测激光器和关联的检测器。

又其它实施方案涉及生产超偏振的129Xe的方法。所述方法包括用电子学方法检测和/或监测在流动光学隔间内碱金属纳米簇的存在。

本发明的实施方案涉及用于生产超偏振的129Xe的方法。所述方法可包括:在限定的生产周期内使用具有通过光学泵送隔间的连续流的自旋-交换光学泵送,产生超偏振的129Xe气体;和抑制碱金属纳米簇的产生低于1×109/cm3。所述限定的生产周期可为10-60分钟,例如约10分钟,约30分钟,约45分钟或约60分钟。

进行所述碱金属纳米簇抑制以抑制Rb、Cs、Na和K纳米簇和/或它们的任何组合中的至少一种。

所述方法可包括在面积比(AR)为约20-约500,通常20-200的预饱和室中,使汽化了的碱金属和稀有气体的混合物预饱和,使其位于与所述光学泵送隔间关联的光学泵送激光器的激光暴露区域之外。

所述预饱和室可容纳二氧化硅芯。

所述方法可包括允许使用者将具有量为0.5g-5g的碱金属的新的(先前未被用过的)预饱和室与所述光学泵送隔间上游的歧管可交换地可密封地连接,以代替其中具有相对于新的预饱和室碱金属量减少的用过的预饱和室。

所述方法可包括在产生步骤期间,在所述光学泵送隔间中用电子学方法监测纳米簇产生。

所述方法可包括从产生的超偏振气体过滤纳米簇。

其它实施方案涉及用于(连续)流动自旋-交换超起偏器的预饱和装置。所述预饱和装置可包括具有内部预饱和室的预饱和元件,所述预饱和元件与光学泵送隔间上游的自旋-交换超起偏器的歧管可密封地可连接。所述预饱和元件具有相对的第一和第二末端和容纳在所述预饱和室中的碱金属(在第一次使用之前和/或在与歧管连接之前),其量为0.5g-5g。

所述碱金属可包括Rb、Cs、Na和K和/或它们的任何组合中的至少一种,其累计量,对于新的和/或未使用的预饱和元件,为1-3g。

所述预饱和元件可设置用于与密封状态的超起偏器连接,以抑制碱金属免于暴露于空气。

所述预饱和元件可具有包含金属密封的纵向间隔的末端部分,用于与超起偏器上的加压流体流动歧管连接。

所述预饱和室的面积比可为20-200。

在一些实施方案中,所述AR可为约100。

所述预饱和室可包括二氧化硅芯。

所述预饱和元件可具有纵向间隔的末端部分,其包含以下的一个或多个:(i)金属密封,(ii)阀,和/或(iii)螺纹连接部分,用于与超起偏器上的加压流体流动歧管连接。

再其它实施方案涉及光学泵送隔间,其具有包含聚二甲基硅氧烷、石蜡中的一种或多种的内部涂层或选择以容纳碱金属并且提供弹道冲击降低或控制以抑制簇形成的涂层,其中所述涂层包含以下的一种或多种:硅氧烷、氟化和/或氘化的硅氧烷、硅烷、氟化和/或氘化的硅烷、聚二烷基硅氧烷、氟化和/或氘化的聚二烷基硅氧烷、聚烷基芳基硅氧烷、氟化和/或氘化的聚烷基芳基硅氧烷、聚二芳基硅氧烷、氟化和/或氘化的聚二芳基硅氧烷、聚杂有机硅氧烷、氟化和/或氘化的聚杂有机硅氧烷、石蜡、氘化和/或氟化的石蜡、烃蜡、氘化和/或氟化的烃蜡和它们的任何组合。

其它实施方案涉及抑制碱金属簇的方法,所述方法通过施用静电电位以吸引碱金属簇,并从包含超偏振的稀有气体的气体流中除去碱金属簇。

一些实施方案涉及抑制碱金属纳米簇的方法,所述方法通过施用静电电位,以吸引碱金属纳米簇至光学泵送隔间,以在用于生产超偏振气体的光学自旋-交换期间从稀有气体除去碱金属纳米簇。

一些实施方案涉及提高超偏振气体收率的方法,所述方法包括:在连续流动光学泵送隔间内检测和/或监测碱金属纳米簇的存在。

所述检测可使用以下进行:(a)荧光光谱术,(b)使用IR照相机成像以观察烟羽,或(c)被纳米簇衰减但是不被原子铷衰减的探测光束。

所述方法可包括使用与所述光学泵送隔间流体连通的纳米簇过滤器,以从偏振的气体流动过滤纳米簇。

再其它实施方案涉及超起偏器,其具有与光学泵送隔间连通的加压气体流动歧管;和电压源,其设置以向所述光学泵送隔间施用约2kV/cm-约20kV/cm的电场,从而吸引碱金属纳米簇。

鉴于以上讨论,本领域技术人员将理解,本发明可体现为方法、系统和/或计算机程序产物或它们的组合。此外,注意到,关于一种实施方案所描述的本发明的各方面可掺入到不同的实施方案中,尽管未特别关于此进行描述。即,所有实施方案和/或任何实施方案的特征可采用任何方式组合和/或组合用于任何数量的期望的活性和/或任何程度的活性性能复杂性或变异性。申请人保留改变任何最初提交的权利要求或因此提交任何新的权利要求的权利,包括能够修正任何最初提交的权利要求至附属形式(amend any originally filed claim to depend from)和/或以该方式并入尽管最初未要求保护的任何其它权利要求的任何特征的权利。本发明的这些和其它目的和/或方面在以下阐述的说明书中详细解释。

本文详细解释本发明的前述和其它目的和方面。

附图简述

当结合附图阅读时,由其示例性实施方案的以下详细描述,将更容易理解本发明的其它特征。

图1A为例如,根据本发明的实施方案,用于得到示于图2A-2E和图3的流动曲线的实验设备的示意性图解。

图1B为根据本发明的实施方案,包含预饱和室的超偏振气体偏振系统的示意性图解。

图2A-2E为对于具有300cc SEOP和管线-变窄的激光的一个实验设置获得的在多种吸收百分数下,偏振百分数相对于流速(sccm)的流动曲线。

图3为使用小隔间(100cc)和较大隔间(300cc)获得的数据的流速(sccm)相对于偏振(百分数)的图,其说明当隔间变得较小时按比例放大最大偏振和当隔间变得较大时按比例放大临界流速。

图4A-4F为对于常规(标准)模型和实际数据,多种尺寸SEOP隔间和宽激光(图4A、4C、4E)与窄激光(4B,4D和4F)的129Xe偏振相对于光吸收(百分数)(预期为激光的一部分)的图。

图5A-5F为对于常规(标准)模型和实际数据,不同尺寸SEOP隔间和宽激光(图5A、5C、5E)与窄(光谱宽度)激光(图5B、5D、5F)的临界流速(sccm)相对于光子吸收(%)的图。

图6A-6F为根据本发明的实施方案,宽激光(图6A、6C、6E)与窄激光(图6B、6D和6F)的偏振(最大1)相对于光子吸收(%)的图,其与示于图4A-4F的图类似,但是包括说明Rb簇的相对效果(relaxive effect)的偏振预测模型。

图7A-7E为根据本发明的实施方案,不同尺寸SEOP隔间和宽激光(图7A,7C,7E)与窄(光谱宽度)激光(图7B,7D,7F)的临界流速(sccm)相对于光子吸收(%)的图,其相应于图5A-5F但是还包括包含Rb簇的相对效果的模型。

图8A为根据本发明的实施方案,具有预饱和室的示例性光学泵送隔间的侧视图。

图8B为示于图8A的装置的端视图。

图8C为示于图8A的装置的顶视图。

图8D为示于图8A的装置的后视图。

图8E为根据本发明的实施方案,一种示例性预饱和(″预饱和″)室的顶视图。

图8F为根据本发明的实施方案,示于图8E的预饱和室的部分剖面顶视图。

图8G为根据本发明的实施方案,其中包括碱金属的示于图8E的预饱和室的部分剖面图。

图9为根据本发明的实施方案,硅化的流通式SEOP隔间的偏振(百分数)相对于生产速率(sccm)的图,其针对与具有拟合成曲线的实际数据的流动曲线相邻的基于标准模型的预测,这说明与预测性能一致的实际性能(硅氧烷隔间,50W,2nm FWHM激光,30%光子吸收)(Figure 9is a graph of polarization(percentage)versus production rate(sccm)for a siliconized flow-through SEOP cell for a standard model-based prediction adjacent a flow curve with actual data fit to a curve illustrating the actual performance(siloxane cell,50W,2nm FWHM laser,30%photon absorption)aligns with the predictive performance according to embodiments of the present invention)。

图10A为根据本发明的一些实施方案,具有预饱和室的偏振系统的示意性图解。

图10B为根据本发明的实施方案,可拆卸的预饱和室的示意性图解。

图10C为根据本发明的实施方案,可拆卸的预饱和室的示意性图解。

图11为根据本发明的实施方案,自旋-交换光学泵送隔间的横截面的示意性图解。

图12A和图12B为根据本发明的实施方案,光学泵送隔间、过滤器和/或起偏器流动路径的示例性表面特征的示意性图解。

图13A为根据本发明的实施方案,具有碱金属纳米簇检测和/或机载(on board)生产矫正系统的超起偏器的示意性图解。

图13B为根据本发明的实施方案,具有碱金属纳米簇机载生产矫正系统的超起偏器的示意性图解。

图14A为根据本发明的实施方案,定位于光学泵送隔间上游的超起偏器的一部分的示意性图解,其具有用于在预饱和区域和/或室中分布碱金属的芯。

图14B为根据本发明的一些实施方案,示于图14A的超起偏器的一部分的部分剖面图。

图14C为沿着图14A中的线14C-14C采集的侧向剖面图。

图15A为根据本发明的实施方案,超起偏器的示意性图解,其可设置以旋转光学泵送隔间以抑制簇形成或沉积。

图15B为根据本发明的实施方案,超起偏器的示意性图解,其可设置以振动光学泵送隔间以抑制簇形成或沉积。

图16A为根据本发明的实施方案,超起偏器的示意性图解,其具有纳米簇检测和任选的光学泵送隔间热量控制线路。

图16B为根据本发明的实施方案,具有控制线路的超起偏器的示意性图解,该控制线路可在生产周期/时间内,基于在光学泵送隔间中纳米簇的检测或预期形成,引导光学泵送隔间激光器以具有可调节的工作周期和/或″开″与″关″时间。

图17A为根据本发明的实施方案,具有基于光源(激光器)的纳米簇检测系统的起偏器的光学泵送隔间的示意性顶视图。

图17B为具有示于图17A的纳米簇检测系统的光学泵送隔间的示意性侧视图。

图17C为根据本发明的实施方案,图解投射的激光束穿过所述隔间进入光电二极管的光学泵送隔间横截面图。

图17D为根据本发明的实施方案,具有探测光束的光学泵送隔间的示意性侧视图。

图17E为根据本发明的实施方案,检测的光子(V)的经时图,其基于与来自光学泵送隔间激光器开或关的热量相关的衰减,以降低簇形成。

图18为根据本发明的实施方案,数据处理系统的示意图。

图19为光学泵送隔间工作面(face)(2000倍放大)的扫描电子显微术(SEM)图像,其说明低密度压痕。

图20为光学泵送隔间工作面(8000倍放大)的SEM图像,也说明低密度压痕。

图21为在假定通过大的、起反应的铷簇产生的弹坑中大的、起反应的铷簇的光学泵送隔间工作面(12000倍放大)的SEM图像。

图22为平均密度(刻度条为2微米)的一组簇的隧道电子显微术(TEM)图像。

图23为一对Rb簇(刻度条为200nm,约为簇尺寸)的TEM图像。

图24为Rb簇的TEM图像,估计直径为约600nm(200nm刻度条)。

详细说明

现将在下文中参考其中显示本发明的优选实施方案的附图更充分地描述本发明。然而,本发明可以不同的形式体现,并且不应解释为局限于本文描述的实施方案。

全文中相同的编号指相同的元件。在附图中,为了清楚,层、区域和/或组件可放大。在正文和/或附图中,词语″图(Figure)″与缩写形式″FIG.″和″Fig.″可互换使用。除非另外指定,否则虚线说明任选的特征或操作。在接下来的本发明的描述中,某些术语用于提及某些结构相对于其它结构的位置关系。

本文使用的术语仅为了描述具体实施方案的目的,并且不旨在限制本发明。除非上下文明确另外指示,否则本文使用的单数形式“一个”、“一”和“该”也旨在包括复数形式。应进一步理解的是,术语″包含″和/或″包含″当用于本说明书时,指定存在所述特征、整数、步骤、操作、元件和/或组件,但是不排除存在或加入一个或多个其它特征、整数、步骤、操作、元件、组件和/或其组合。本文使用的术语″和/或″包括一个或多个相关的列举项目的任何和所有组合。本文使用的短语例如″在X-Y之间″和″在约X-Y之间″应解释为包括X和Y。本文使用的短语例如″在约X-Y之间″指″在约X-约Y之间″。本文使用的短语例如″约X-Y″指″约X-约Y″。

除非另外限定,否则本文使用的所有术语(包括技术和科学术语)具有本发明所属领域普通技术人员通常理解的相同的含义。将进一步理解的是,术语例如在常用字典中限定的那些应解释为具有与在本说明书和相关技术领域的背景下的含有一致的含义,并且不应以理想化或过度正式的含义解释,除非本文明确这样限定。为了简洁和/或清楚,公知的功能或构造可能不详细描述。

应理解的是,当提及一个元件在另一个元件“上面”、“与之连接”、“与之相连”、“与之偶联”、“接触”等时,其可直接在另一个元件上面、与之连接、与之相连、与之偶联或接触,或者还可存在插入元件。与之相反,例如,当提及一个元件在另一个元件“直接上面”、“直接与之连接”、“直接与之相连”、“直接与之偶联”或“直接接触”时,不存在插入元件。本领域技术人员还将理解,提及一个结构或特征与另一个特征″相邻″布置,则可具有与相邻特征重叠或在下面的部分。

还将理解的是,虽然术语第一、第二等在本文中可用于描述各种元件、组件、区域、层和/或部分,但是这些元件、组件、区域、层和/或部分不应局限于这些术语。这些术语仅用于区别一个元件、组件、区域、层或部分与另一个区域、层或部分。因此,在不偏离本发明的教导下,以下讨论的第一元件、组件、区域、层或部分可称为第二元件、组件、区域、层或部分。除非明确另外指示,否则操作(或步骤)的顺序不局限于在权利要求或图中呈现的顺序。

空间相对术语,例如″下面″、″之下″、″下方″、″之上″、″上面″等可在本文中使用用于简易地描述一个元件或特征与另一个元件或特征的关系,如在图中说明的。将理解的是,空间相对术语旨在包括除了在图中描述的取向以外,在使用或操作中的数据或信息的不同取向。例如,如果将图中系统的窗口视图中的数据倒转,则描述为在其它元件或特征″下面″或″之下″的元件则将取向为在其它元件或特征″之上″。因此,示例性术语″下面″可包括之上和下面两种取向。显示图可以其它方式取向(旋转90度或以另一取向),本文使用的空间相对说明词相应地解释。类似地,除非明确另外指示,否则术语″向上″、″向下″、″垂直″、″水平″等在本文中仅用于解释的目的。

本文使用的术语″向前″及其衍生物指当稀有气体混合物移动通过超起偏器系统时该稀有气体混合物行进的一般性方向;该术语与术语″下游″同义,其通常用于在制造环境以指示正在进行反应的某些材料在制造过程中领先于其它材料(certain material being acted upon is farther along in the manufucuring process than other material)。相反地,术语″向后″和″上游″及其衍生物指与相应的向前和下游方向相对的方向。

另外,如本文使用的,偏振的气体可收集,冷冻,随后融化,并且用于MRI应用。为了容易描述,术语″冷冻的偏振气体″指已被冷冻成固态的偏振气体。术语″液体偏振气体″指已或正被液化为液态的偏振气体。因此,虽然每一个术语包括词语″气体″,该词语用于命名和描述性跟踪经由超起偏器生产以得到偏振″气体″产物的气体。因此,本文使用的术语气体在某些地方已用于描述性指示超偏振的稀有气体产物,并且可与修饰语(例如固体、冷冻的和液体)一起使用,以描述该产物的状态或相。

在一些实施方案中,可生产和配制偏振的129Xe气体,以适用于内部药物人或动物医疗目的。

术语″约″指在引用的数字的正负10%内。

术语″友好地偏振″指装置由不会诱导或引起偏振的稀有气体(例如,129Xe)的偏振多于极微量的衰变(di minimis decay)(例如,少于约2%)的材料和/或化学品设置和形成。

关于光学泵送隔间的术语″紧凑″指约50立方厘米(″ccs″)-约1000ccs,通常约100ccs-500ccs容量的光学泵送隔间。

术语″高体积″指起偏器为连续流动起偏器(或至少基本上连续),一旦活化用于生产,对于给定供应的气体混合物,每分钟生产至少约1.5ccs-约500ccs的偏振的稀有气体,和/或每小时生产约1000ccs-约10,000ccs或甚至更多。术语″起偏器″和″超起偏器″可互换使用。

术语″纳米簇″描述性用于指与通常发荧光的用于自旋-交换光学泵送的碱金属关联的小的顺磁纳米尺寸和/或微观尺寸化学结构,但是由于还存在将破坏视网膜的红外激光的高功率,在典型的起偏器操作期间通常不可直接通过肉眼观察。因此,为了适合人观察,例如,可采用合适的透镜、图像增强或光学或荧光分析。靶纳米簇可与Rb、Cs、Na和/或K和/或它们的组合关联。

如本领域技术人员公知的,术语″指形冷冻器″指冷却(冷冻)和收集光学隔间下游的偏振气体的积累器。

如本文将进一步讨论的,起偏器10(例如,图1A,1B)可包括光学泵送隔间22,其包括具有限定的涂层的内表面。涂层可包含,例如,硅氧烷、硅烷、聚硅氧烷、聚硅烷、(固体)石蜡、烃蜡(例如,石蜡)和它们的任何组合。起偏器下游的出口流动路径还可包括相同或不同的涂层,其设置以抑制偏振衰变和/或抑制或过滤纳米簇。

本文使用的″硅氧烷″指-Si-O-Si-部分。在一些实施方案中,涂层可包含聚合的硅氧烷(即,聚硅氧烷)。本文使用的″聚硅氧烷″指包含至少两个硅氧烷部分的聚合物。示例性聚硅氧烷包括但不限于聚烷基硅氧烷,包括聚二烷基硅氧烷(例如,聚二甲基硅氧烷、聚二乙基硅氧烷、聚二丙基硅氧烷等)、聚烷基芳基硅氧烷和聚二芳基硅氧烷(例如,聚二苯基硅氧烷等);聚杂有机硅氧烷(例如,含有至少一个杂原子例如但不限于硫或氮的聚硅氧烷);氘化的聚硅氧烷和氟化的聚有机硅氧烷,包括氟化的聚二有机硅氧烷;和它们的任何组合。

在本文中单独或作为另一个基团和/或化合物的一部分使用的″烷基″指含有1-30个或更多个碳原子的线性(″直链″)、支链和/或环状(例如,芳基)烃,并且可为饱和或不饱和的(即,烯基和/或炔基)。烷基可为完全或部分不饱和的,并且可含有1个或多个(例如,2个、3个、4个、5个或更多个)双键和/或叁键。在一些实施方案中,烷基可含有1、2或3至高达4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29或30个碳原子。示例性烷基包括但不限于甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、异丁基、叔丁基、戊基、己基、辛基、乙烯基、丙烯基、丁烯基、戊烯基、己烯基、辛烯基、丁二烯基、丙炔基、丁炔基、戊炔基、己炔基、庚炔基、丙二烯基、乙炔基、1-丙炔基、2-丙炔基、1-丁炔基、2-丁炔基、2-戊炔基、环丙基、环丁基、环丁烯基、环戊基、环己基、环庚基、环辛基和苯基。

烷基可任选被一个或多个可为相同或不同的烷基取代基取代(″取代的烷基″)。术语″烷基取代基″包括但不限于烷基、取代的烷基、卤代、芳基氨基、酰基、羟基、芳氧基、烷氧基、烷硫基、芳硫基、芳烷氧基、芳烷硫基、羧基、烷氧基糖基、氧代和环烷基。沿着烷基链可任选插入一个或多个氧、硫或取代或未取代的氮原子,其中氮取代基为氢、低级烷基(在本文中也称为″烷基氨基烷基″)或芳基。

本文使用的″芳基″指芳族取代基,其可为单一芳环,或稠合在一起、共价相连或与常见基团(例如但不限于亚甲基或亚乙基部分)相连的多个芳环。常见的连接基也可为羰基(如在二苯甲酮中)或氧(如在二苯醚中)或氮(如在二苯基胺中)。术语″芳基″特别包括杂环状芳族化合物。芳环可尤其包含苯基、萘基、联苯基、二苯醚、二苯基胺和二苯甲酮。在具体的实施方案中,术语″芳基″指包含约5-约10个碳原子(例如,5,6,7,8,9或10个碳原子),并且包括5-元和6-元烃和杂环状芳环的环状芳族。

芳基可任选被一个或多个可相同或不同的芳基取代基取代(″取代的芳基″),其中″芳基取代基″包括但不限于烷基、取代的烷基、芳基、取代的芳基、芳烷基、羟基、烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、羧基、酰基、卤代、硝基、烷氧基糖基、芳氧基糖基、芳烷氧基糖基、酰氧基、酰基氨基、芳酰基氨基、氨基甲酰基、烷基氨基甲酰基、二烷基氨基甲酰基、芳硫基、烷硫基、亚烷基和-NR1R″、其中R1和R″可各自独立地为氢、烷基、取代的烷基、芳基、取代的芳基和芳烷基。

聚硅氧烷可为直链、支链和/或环状的。聚硅氧烷可具有无规、交替、嵌段和/或接枝结构。在一些实施方案中,聚硅氧烷可为交联的。聚硅氧烷的分子量可宽泛变化。在一些实施方案中,聚硅氧烷的重量平均分子量(weight average molecular weight)可为约150-约1,000,000或约1,000-约1,000,000。聚硅氧烷可具有约2-约2000cps的粘度;在一些实施方案中,约10-约1500cps的粘度;和在其它实施方案中,约50-约500cps的粘度。在一些实施方案中,涂层可包含聚二甲基硅氧烷。聚二甲基硅氧烷具有相应于式(I)的结构。

其中n为数字1-100,000,000或更多。

本文使用的″硅烷″指-Si-部分,其可含有最多四个氢原子。在一些实施方案中,涂层可包含聚合的硅烷(即,聚硅烷)。本文使用的″聚硅烷″指包含至少两个含有硅烷的单元和/或部分的聚合物。示例性聚硅烷包括但不限于烷基硅烷、烷基烷氧基硅烷(例如,甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、丙基三甲氧基硅烷、丁基三甲氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷和辛基三甲氧基硅烷)、硅烷改性的聚乙烯亚胺、含氟硅烷、氨基烷基硅烷(例如,氨基丙基硅烷)和它们的任何组合。

示例性烃蜡包括但不限于巴西棕榈蜡、蜂蜡、小烛树蜡、石蜡、地蜡、西班牙草蜡、小冠巴西棕蜡、rezowax、大豆蜡、牛脂、微晶蜡(microwax)、棕榈蜡、矿物蜡、聚乙烯蜡、羊毛脂和/或它们的任何组合。

各种技术已用于累积和捕获偏振气体。例如,Cates等人的美国专利号5,642,625描述了一种用于自旋偏振的稀有气体的高体积超起偏器,以及Cates等人的美国专利号5,860,295描述了一种用于自旋-偏振的129Xe的低温累积器。这些参考文献通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。本文使用的术语″超偏振″和″偏振″等指人工使某些稀有气体核的偏振增强超过天然或平衡水平。这样的提高是期望的,因为这允许较强的成像信号,这对应于物质和身体的靶向区域的更好的MRI图像。如本领域技术人员已知的,超偏振可通过与光学泵送的碱金属蒸气自旋-交换或备选地通过亚稳定性交换而诱导。参见Albert等人的美国专利号5,545,396,其通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。

通过自旋-交换光学泵送(SEOP)生产超偏振的(HP)129Xe已在科学和医疗研究中产生许多应用(Goodson′02)。偏振的129Xe用于多种研究,例如电偶极矩(EDM)研究(Romalis′01)、表面表征(Springuel-Huet′99)、蛋白质结合(′06)、生物传感器开发(Lowery′03,Spence′01)、细胞光谱学(Wolber′00)、交叉偏振(Navon′96),当然还有生物医学MRI(Mugler′13)。特别是对于临床MRI,当扫描器时间有限时,期望以高偏振和高体积生产速率生产或产生HP129Xe。

129Xe偏振的最常用的方法使用光学泵送和自旋交换(SEOP),其中角动量首先从激光光子转移至碱金属(例如Rb),随后的碰撞通过费米接触超精细相互作用(Fermi-contact hyperfine interaction)将一部分吸收的角动量转移至129Xe核(Walker′97)。实现高偏振和高生产速率二者的主要手段是采用贫129Xe和缓冲气体混合物,其连续流动通过用数十至数百瓦特的795nm激光照射的填充Rb的光学泵送隔间,所述795nm激光与Rb的D1吸收共振。可随后通过低温提取将HP 129Xe与其它气体分离(Driehuys′96)。

然而,由于首先引入大规模连续流动起偏器,通过偏振和生产速率二者测量的它们的性能水平已下降到远远低于理论预测(Driehuys′08,Mortuza′03,Norquay′13)。随后的数年看到了众多改进,所述改进应已经积极影响了起偏器性能。开始时,改进激光束分布型(laser beam profiles)、光学元件和光学隔间品质,使得照射的功率越大,光学隔间越均匀(more power illustrated the optical cell more homogeneously)。但是实现很少的实质收获。此外,激光性能的显著改进,例如使光谱分布型从约2nm变窄至约0.2nm的管线几乎得不到它们应该具有的优势。甚至应用极大提高的激光功率(Zook′02)在偏振和生产速率二者中产生可忽略的改进。此外,报道了可能不容易通过自旋交换光学泵送(SEOP)的标准模型解释的另外的现象。例如,当加入更多的N2淬灭气体时,或者当激光故意与Rb D1共振解谐时,偏振提高(Nikolaou′09)。另外,使用较富含氙的混合物和伴随的较高自旋破坏速率操作的起偏器(Nikolaou′09)在许多情况下实际上超过使用贫129Xe混合物的起偏器的性能,后者应已表现出较低的自旋破坏,因此保持较高的碱金属和129Xe偏振。最根本地,或许最未被认识的差异是不能通过简单的按比例放大激光功率来提高129Xe生产速率。

原则上,由于吸收了更多的激光,129Xe生产速率应提高。如通过Bhaskar等人(Bhaskar′82)介绍的,导致自旋交换而不是碱金属自旋破坏的Rb-129Xe碰撞的分数决定总体光子效率,循环偏振的光子以该总体光子效率转化为核自旋。在常用的二元和短分子寿命方案(Nelson′01)中用于129Xe-Rb自旋交换的光子效率近来被Norquay等人(Norquay′13)重新计算为4.6%。也就是说,对于每瓦特被129Xe-Rb系统吸收的795nm光,生产25mL/hr偏振的129Xe应为可行的。因此,吸收100W激光的起偏器应容易生产2.5L/hr,而吸收200W的起偏器应生产5L/hr等。然而,在实践中,大多数系统远远未实现接近相应的理论生产速率。

Ruset等人(Ruset′06)介绍了一种大规模按比例放大起偏器设计。该研究介绍了若干设计变化:1)垂直取向,2)非常大的光学隔间,长度约1.8米,3)使用管线-变窄的激光的较低的压力操作,4)用Rb蒸气预饱和气体流,5)在129Xe离开隔间之前的冷却区域,和6)用于低温累积的冷冻螺旋(freeze-out spiral)。该设计还鼓吹″逆流″方法,其中129Xe朝向激光器流动,但是这已经成为曾经公布的每一个流通式129Xe生产设计的一部分(Driehuys′96,Imai′08,Korchak′13,Rosen′99,Schrank′09,Walter′01,Zook′02)。然而,报道了50%的偏振和1.2L/hr的生产速率。该大规模生产系统(和随后的修改)现正被Xemed,LLC,Durham,New Hampshire开发,其产品是″XeBox-B10″起偏器和偏振气体MagniXeneTM129Xe。还参见美国专利号7,719,268和7,928,359,其通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。

虽然Ruset等人的工作已在相对大系统下提高了生产速率,但是还未针对改进的性能提供基本解释(Hersman′08)。此外,即使该放大的设计远远未实现接近理论光子效率。该装置的临床领域测试已导致高度可变的结果,其原因理解不足(Shukla′12)。该设计由Schrank等人表征(Schrank′09),虽然使用更适度的30W激光功率,但是该工作显示碱金属偏振接近理论预测。

比起在较高温度下操作以吸收可见光的采用几百ccs(立方厘米)体积的光学隔间的较早″小且热″的设计,采用具有几升体积的光学隔间并且在相对较低的温度下操作的较大起偏器设计可赋予设计优势。

更近来,Nikolaou等人已声明他们可实现非常高的129Xe偏振,即使在吸收非常少的激光时。遗憾的是,该系统为分批系统而不是流动偏振,因此呈现缓慢的生产速率。然而,Ruset和Nikolaou的研究均证明存在129Xe起偏器性能可接近理论预测的方案或次数。虽然如此,可靠地维持这样高的性能还未得到证明,因为迄今为止未认识到或理解维持高性能的重要潜在的贡献因素(contibutors)。

快速生产具有高偏振的超偏振的129Xe的能力对于促进生物医学成像应用可为重要的。然而,迄今为止构建的系统受到次级效应的损害,所述次级效应防止常规和可靠地实现该目标。确实实现间歇相对良好性能的那些偏振系统极度庞大和建造昂贵。此外,即使这样,高收率性能可能为不可预见的,并且不保证保持稳定。因此,认为超偏振气体MRI的领域前进受阻,因为超偏振的129Xe生产不能可靠和成本高效地按比例放大。

为了帮助解决该长期存在的问题,针对用三个不同的隔间几何形状和两个不同的激光结构(laser cofiguration)(管线变窄和自由流动)操作的连续流动起偏器,进行129Xe偏振和生产速率二者的详细研究。当将这些结果与光学泵送和自旋交换的标准模型相比较时,偏振和生产速率二者明显和系统性的降低变得明显。这些结果可通过提出激光光学泵送也产生顺磁Rb纳米簇来良好解释。这样的簇形成近来已在热管线技术的不相关的领域(S。N。Atutov′12)中报道。特别是,虽然不希望束缚于任何单一理论,认为Rb纳米簇引起Rb自旋破坏和129Xe自旋松弛二者以及小程度的入射激光光子的非生产性散射。当将这些纳米簇的生成和它们的另外的有害效果加入到标准模型时,预测观察到的起偏器性能。

在理解Rb纳米簇形成作为129Xe起偏器的长期存在的不可靠的性能的源的情况下,可鉴定和开发抑制它们形成的方案。当Rb纳米簇形成被抑制时,起偏器性能返回至理论预测水平。这意味着对于每瓦特的被系统吸收的激光,比起目前的情况,得到较高的129Xe偏振并且更多的129Xe原子被偏振。此外,抑制纳米簇现在允许以充分理解的方式按比例放大起偏器性能。换言之,如果吸收100W光能够生产2.5升/小时,则吸收200W光将能够生产5.0升/小时,以此类推。实际上,吸收几百瓦共振激光可开始得到用于以促进MRI成像应用的偏振的129Xe的实际上″按需″产量。

本发明的实施方案提出若干方法来检测、压制、抑制和/或防止Rb纳米簇形成和/或过滤Rb纳米簇。虽然本说明书主要关于用于生产靶纳米簇的Rb讨论,预期相关的抑制和/或过滤技术可用于与自旋-交换泵送相关的其它顺磁纳米簇。

在传统的紧凑流通式光学隔间设计中,在发生光学泵送的光学隔间的主体内存在大量的主体Rb。当这样的主体Rb受到激发态Rb的冲击时,其可导致Rb纳米簇的急剧产生。因此,一个行为是将主体碱金属从主要的光学泵送室除去,从而消除可用于纳米簇产生的表面面积。这可通过将主体Rb移动至系统的″预饱和″区域来进行,使得仅或基本上仅将原子Rb蒸气加入到流动的气体流,并且源气体混合物与Rb蒸气混合物一起进入光学泵送室。

然而,经时,足够的Rb蒸气可进入光学泵送室,使得在室内可得到主体Rb变得,并且再次开始形成簇。为了抑制该作用,光学泵送室22(图1A,10)可包括内部涂层22c(图11),例如硅化剂或抑制或防止大量形成过度影响偏振的碱金属池的类似的聚合物。此外,这些表面聚合物剂可更好地吸收激发的碱金属原子的碰撞冲击,因此一旦主体Rb开始在光学室中累积就抑制簇形成。

此外,虽然纳米簇对光学泵送和自旋-交换过程有害,如果它们保持在离开光学隔间并且进入指形冷冻器的气体流中,它们还可对起偏器下游具有负面影响。因此,用至少一个纳米簇过滤器225过滤纳米簇可备选或另外用于接近泵送隔间出口的流动路径,该路径通常在光学泵送隔间22和指形冷冻器30(图10A)之间。以下提供示例性纳米簇抑制和/或过滤器的进一步讨论。

预期本发明的实施方案将允许紧凑流通式129Xe起偏器10(例如,图1A,1B,10A)以成本高效的方式生产,同时常规和可靠地实现理论上预测的性能。

此外,纳米簇和抑制结构和操作的发现现在潜在地允许商业上实施基于Cs的光学泵送和自旋交换的使用。很可能产生Cs-129Xe自旋交换效力的益处的在先失败的努力(Couture′08)也被Cs纳米簇形成削弱。

建模

对于气体混合物、激光构造和隔间几何形状的给定的组合,自旋交换光学泵送(SEOP)的标准模型可用于相对精确地预测129Xe偏振和生产速率。标准模型由Wagshul和Chupp(Wagshul′89)在1989年引入,并且近来由Norquay等人更新,以包括最近测量的自旋交换和自旋破坏横截面(Norquay′13)。参见Norquay等人的Optimized production of hyperpolarized 129Xe at 2bars for in vivo lung magnetic resonance imaging(在2巴下超偏振的129Xe的优化的生产,用于体内肺磁共振成像);Journal of Applied Physics 2013;113(4):044908-044908-044909,其通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。对于标准起偏器中的多种激光和隔间几何形状结构,该模型可用于预测129Xe起偏器性能作为激光吸收的函数。

为了在实践中表征流通式起偏器的输出的目的,方便的是,将通过光学隔间的气体的质量流速表述为F,根据t停留=V隔间[G]/F,其与Xe停留时间相关,其中V隔间为隔间体积,[G]为隔间中的总气体密度,以阿马伽加计。以上等式可表述为

其中Fcrit为在光学隔间中在离开之前平均花费一个自旋交换时间常数的Xe原子的临界流速,P0描述在零流动时的峰值129Xe偏振。实际上,这允许我们将129Xe生产速率简单地定义为FXe=f×Fcrit,其中f为在气体混合物中氙的分数。通过在多种激光吸收水平下收集这些流动曲线,典型的实验表征峰值偏振P0和氙生产速率FXe二者。

实验在市售可得的起偏器(型号9800,Polarean,Inc.,Durham,NC)上实施,所述起偏器配备有标准300cc SEOP隔间,或用内体积为100或200cc的用户定制设计的备用隔间翻新。为了测量激光变窄的效果,使用两种不同的纤维-偶联的二极管激光阵列:宽带,111W,1.92nm FWHM激光(Dual FAP,Coherent,Inc.,Santa Clara,CA),第二种,管线-变窄的,71W,0.39nm FWHM激光(QPC Lasers,LaserOperations LLC,Sylmar,CA)。来自这些系统的光经由200cm纤维光学与校准光束的光学盒偶联,将其分为水平和线性偏振的组分并使其各自圆极化。调节两个光束使得向隔间的光转移最大化,使得横向束在隔间的中间交叉。对于宽激光,估计94W的光偶联入隔间,而对于变窄的激光,60W的光偶联入隔间。入射光子强度的该15%降低是因在烘箱和隔间工作面上的玻璃界面处的反射损失所致。

对于激光和光学隔间的每一种组合,获得具有提高程度的激光吸收的偏振相对于气体流动曲线激光吸收。约1%Xe(天然丰度)、约10%N2和约89%4He的气体混合物在6atm压力下流动通过光学隔间。当离开光学隔间时,气体混合物经由150cm长6.4mm外径的聚氨酯管引导至装在Polarean 2881偏振测量站中心的体积NMR线圈中的约50cc测试球(text bulb)。该系统在25kHz下获得129Xe NMR,并且具有足够的灵敏度来在天然丰度稀释混合物中检测偏振达25%的129Xe,其中single shot SNR为约20。实验起偏器构造示于图1A。显示标准流通式SEOP构造,经修改使得偏振气体不流动通过低温收集装置,直接送至附近的NMR测试球,在这里其信号可通过RF脉冲探测。

图1B说明包括至少一个预饱和室200的起偏器10。室200可相对紧凑,并且可位于与光学泵送隔间22的入口Pe相邻。起偏器10还可包括至少一个纳米簇过滤器225,该过滤器位于起偏器隔间22的出口Pex和指形冷冻器30之间,通常位于与出口Pex相邻。起偏器10可包括其它组件,如本领域技术人员已知的(并且在以下描述)。

图2A-2E为描述使用照射标准300cc光学隔间的管线-变窄的激光,在50%(图2A),70%(图2B),80%(图2C),90%(图2D)和100%(图2E)吸收下,获得的代表性偏振(%)相对于流动曲线(流速,sccm)的图。当氙流速从2-36sccm调节时,得到偏振数据。由这些曲线,几个趋势是明显的。在较低50%激光吸收下,观察到23±2%的峰值偏振和12±3sccm的氙生产速率。当吸收提高时,当氙生产速率开始提高时,峰值偏振开始适度下降。对于最高100%吸收点,峰值偏振降低至20±6%,同时生产速率提高至34+/-9ml/分钟。曲线的拟合可用于提取峰值偏振Pmax和临界流动速率Fcrit,其测量氙生产速率。

图3为100cc光学隔间和300cc光学隔间的偏振(%)相对于流速(sccm)的图,用于直接比较。如所显示的,明显的是,当隔间变得较小时按比例放大最大偏振,而当隔间变得较大时按比例放大临界流速。

图4A-4F和5A-5F显示隔间几何形状和激光构造的组合的峰值129Xe偏振和氙生产速率(f×Fcrit)作为激光吸收的函数的图。叠合在这些图上的是基于标准模型预测的偏振和生产速率的曲线。横跨一定范围的激光吸收的这些比较说明在观察到的数据和模型预测之间清楚和系统的差异。由使用管线-变窄的激光泵送的300cc隔间开始,在低吸收下,129Xe偏振比预测的低几乎3倍。在最高吸收下,该缺口变窄至粗略2倍。然而,氙生产速率看起来与预测非常良好地一致,并且如预期,随着吸收而提高。较紧密的一致部分上可归因于为了吸收所有可用的光子,较窄的光谱激光不需要[Rb]几乎一样高的事实,因为那些光子与Rb D1共振的匹配好得多。

当用宽激光泵送相同的300cc隔间时,在低吸收下,峰值129Xe偏振比预测的低几乎2倍,但是在较高吸收下接近模型。在低吸收下,该激光/隔间组合的生产速率匹配模型预测,但是在较高吸收水平下严重偏离。对于宽激光,标准模型预测当吸收提高时,氙生产速率高,因为其涉及吸收大多数非共振光子,给定小的非共振横截面,所述吸收仅可在非常高的[Rb]处发生。高[Rb]进而将得到高自旋交换速率,因此得到高生产速率。然而,这样的高生产速率对于宽激光是看不到的,表明其它光子散射机制可参与起作用。

对于两种激光结构,对较小的200和100cc隔间检查129Xe偏振显示与模型预测类似的差异。使用宽激光泵送,在低吸收下,129Xe偏振再次开始低于预测略2倍,而在较高吸收下,向模型预测稍微会聚,但是与使用300cc隔间看到相比更少。对于变窄的激光,与模型的129Xe偏振差异较大,并且横跨所述范围的吸收值保持一致。即使当可用激光随面积逐渐变小而集中时观察到这样低的129Xe偏振提示一种这样的机制,其中提高激光强度并没有成效地利用于自旋交换偏振。

模型和测量的数据之间的另外的差异在于使用较小的200和100cc隔间得到的降低的129Xe生产速率。当采用具有低吸收的宽激光时,对于两个隔间,氙生产速率已经降低到低于预期。当吸收提高时,观察到的产量和模型预测之间的差异最大。当使用变窄的激光泵送时,这些较小隔间的生产速率一致地保持低于模型预测2个系数(a factor of two)。例如,当吸收50%的变窄的光时,200cc隔间生产仅仅12±2sccm的HP氙,而该值被预测为粗略两倍。对于变窄的激光,横跨整个范围的吸收,该生产不足保持低于预测值粗略二分之一。这些发现表明尽管将可用光集中在较小体积隔间中,较高强度的激光所得到的吸收没有有效地转换为偏振的129Xe核。

修订模型以包括(Rb)纳米簇

到目前为止,到目前为止呈现的观察和分析已指出需要采用两种方式延伸标准SEOP模型。特别是,期望在低吸收下显著抑制129Xe偏振的机制,同时仍允许在低吸收下高碱金属偏振,如通过Schrank和同事测量。因此,认为存在快速松弛偏振的129Xe的高度顺磁物类。预期由于低偏振,松弛必须比自旋交换更快。此外,在较高激光吸收下,该机制可变得更强。相对于于宽激光,该机制还必须某种程度不成比例地″处罚″变窄的激光的较高的光学泵送效力。该机制对非共振激光光子散射与原子Rb相比更有效得多。这种类型的机制可解释宽激光的翼显著有效的吸收(在远远较低温度下发生),和由此比预期更低的[Rb]。

基于这些因素,本发明人提出观察到的有害效果由Rb纳米簇的形成引起,所述Rb纳米簇的形成可能是由高强度激光照射在光学隔间表面上在主体碱金属池附近的碱金属原子产生。该假说得到Atutov等人近来研究的支持,Atutov等人报道在用低功率共振D1光照射的热管中产生这样的簇(SN Atutov′12)。Atutov提出纳米簇的云可以从一秒的分数到几秒的寿命范围存在。这些作者估计簇具有粗略600nm的尺寸并且高度顺磁。参见Atutov SN,Plekhanov AI,Shalagin AM等人,Explosive evaporation of Rb or K fractal clusters by low power CW radiation in the presence of excited atoms(在激发原子存在下,通过低功率CW照射,Rb或K分簇的爆炸性蒸发)。European Physical Journal D 2012;66(5);1-5,其通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。

129Xe的纳米簇松弛

存在足够量的顺磁纳米簇会强烈松弛129Xe核。该碰撞松弛可在数学上建模为

其中<σcluster-Xev>为速度-平均簇-诱导的松弛横截面。给定它们的大尺寸,比起它们的原子Rb相对物(counterpart)会呈现的碰撞横截面,纳米簇应呈现与129Xe大得多的碰撞横截面。由纯几何考虑,我们估计与纳米簇的碰撞横截面比Rb-129Xe大6个数量级。比起Rb-129Xe,假定较少有效的自旋相互作用,并且通过以下详述的最陡下降曲线拟合,我们达到估计的速度-平均横截面为<σclusterXev>≈3×10-13cm3s-1

纳米簇自旋破坏-如果纳米簇对129Xe具有相对效果,它们可能也引起偏振的Rb原子的自旋破坏。该自旋破坏可使用标准形式来表征

其中<σcluster-Rbv>为原子Rb的速度-平均簇-诱导的松弛横截面。通过以上描述的类似的估计,我们估计该横截面为<σcluster-Rbv>≈6×10-7cm3s-1。再一次,该破坏机制比Rb-Rb自旋破坏横截面大得多,因为大尺寸的簇赋予它们巨大的碰撞横截面。

纳米簇非共振散射-最后,纳米簇可能引起入射的激光的宽带散射。该宽散射横截面可建模为

σcluster=1×10-12cm2 等式(4)

在我们的隔间的条件下,对于D1共振,比峰值散射横截面大粗略一个数量级。

纳米簇形成和数字密度-使用包括在模型中的簇的物理效果,余下的任务是假定按比例放缩(scaling)它们的数量密度的方式(means)。首先,在通过激光初始照射后,可能产生一些基线簇密度。这基于在用激光照射光学隔间的数秒内的观察,观察到光透射下降5-10%,表明在激光照射时,几乎同时产生簇。

第二,为了解释在提高的激光强度或改进的激光变窄条件下缺乏观察到的偏振和生产改进,可能与Rb的激发态群落成比例地形成簇。这通过以下给出

[Rb5p+1/2]=τ·[Rb]·(1-PRb) 等式(5)

其中τ为Rb的激发态寿命。在不存在碰撞淬灭下,其粗略为30ns,但是其精确形式对于所述目的不是关键的。如下定义替代PRb

簇密度还可写为

因此,在SEOP环境中,簇的密度[Rbn]则简单地为通过常数按比例放缩的激发态数量密度;

其中θcluster定义为簇活化速率,但是对于这些目的,θ=6.5×10-8

簇数量密度和假定的横截面的整体按比例放缩并不完全独立。因此,通过提高簇密度和降低相关的横截面,可实现相同的建模效果,或者反之亦然。因此,作为模型的起点,我们已设定总体比例,使得[Rbn]在100℃下为原子Rb的数量密度[Rb]的约1/1000,由此可得出簇活化速率值θ=6.5×10-8

当掺入Rb纳米簇时模型相对于测量

图6A-6F显示与纳米簇模型相比的峰值偏振数据,图7A-7F显示与纳米簇模型相比的偏振的129Xe生产速率。注意到对于激光和光学隔间几何形状的所有6个组合,横跨整个范围的吸收,峰值偏振现在例外地良好一致。具体而言,低吸收偏振(因此表现得远远不及标准模型)现在通过129Xe的簇-诱导的松弛而拉成线(pulled into line)。该偏振抑制机制继续向较高吸收水平生长。新的模型也看起来更好地预测观察到的生产速率(图7A-7F),特别是对于变窄的激光(图7B,7D,7F)。

还注意到,虽然在没有假定在低吸收下的低簇密度下可实现与数据合理的一致,但是其通过允许隔间呈现稍微个体化的初始簇密度而改进显著。使用最陡峭的下降算法来优化模型,对于300cc、200cc和100cc隔间,分别使基线返回约1.2×109cm-3、3.9×108cm-3和1.4×108cm-3的纳米簇数量密度。感兴趣的是,初始数量密度与隔间S/V逆向按比例放缩,并且可表明这样的初始簇产生为具体隔间的更加个体化的方面,或许通过横跨隔间表面的Rb隔间的分布和可达到性来确定。

解决纳米簇产生问题

本发明的实施方案提出各种方法和装置来降低、抑制、防止或抑制产生纳米簇和/或从偏振气体过滤纳米簇,以抑制或降低它们对偏振衰变的影响。

图8A-8D说明具有位于光学隔间22上游的预饱和室200的紧凑的流动-起偏器10的一种示例性实施方案。术语″预饱和″与缩写形式″pre-sat″可互换使用。

关于气体流动路径的预饱和元件和/或部分,术语″室″指可流动地供应稀有气体混合物至具有汽化了的碱金属的光学泵送隔间22的流动路径的区域。因此,预饱和室200设置以装有碱金属,该碱金属被气化并且引入到流动的稀有气体混合物,随后进入光学泵送隔间22。预饱和室200可为可拆卸组件或为流动路径的不可或缺的一部分。预饱和室200可为管状组件(例如,图8F)、曲线组件或长度(例如,图10B)或具有其它形状或结构。预饱和室200的表面积与横截面面积的面积比可为20-500,更通常20-200,如以下将讨论的。

流动路径使得存在光学隔间22的主要流动路径入口Fi和主要流动路径出口Fo。光学隔间入口Pe可邻近隔间22底部的一端,而出口Pex可邻近隔间22顶部对面的端。然而,可使用其它流动路径入口和出口排列,包括在起偏器隔间末端的侧壁上轴向对准(未显示)。

如显示的,在一些实施方案中,预饱和室的出口端200e2可位于与入口Pe的中心线横向临近,间隔距离Td,通常横向间隔约0.25英寸-约5英寸,例如约0.5英寸,约1英寸,约1.5英寸,约2英寸,约2.5英寸,约3英寸,约3.5英寸,约4英寸,约4.5英寸和约5英寸。室200的中心线(水平延伸)和/或室的出口或排放端200e2还可位于低于光学泵送隔间22的高度距离Hd,其通常在光学泵送隔间22的入口的侧面约5英寸内,更通常约0.25英寸内,并且低于光学泵送隔间22的入口约1英寸。

在一些实施方案中,室200可为管状,并且长度短,例如约在约0.5英寸-约2英寸之间,通常约1.25英寸。室200可具有与室200垂直的进料管线202。室的对面的末端部分200e1、200e2可设置以保留Rb或其它靶预饱和材料。如显示的,相对于室200的主要部分的主体,室的对面的末端部分200e1、200e2具有较小的直径,其可通过任何合适的手段形成,包括,例如,卷曲、压痕,或在管或螺纹部分的直径或横截面尺寸的步骤中。在室的相应的末端部分200e1、200e2尺寸从较小到较大和从较大到较小改变可使用内部装置或特征形成,例如内部轴环,壁厚或其它合适的限制的改变。

图8B说明室200可包括具有内表面200s的壁。内表面200s可包含表面特征205,例如脊、槽、突出和凹进的有图案的压花或在轴向延伸(流动)方向横跨室底部的至少一部分达某一距离的通道。如显示的,室的底板包含小的脊,其升离底板约0.0001英寸-约0.25英寸的距离,但是并不堵塞流动路径。例如,表面特征205可以任何合适的方式形成,例如,通过在室壁/底板的内表面上直接形成特征和/或作为在底板上的涂层中的图案。

例如,光学隔间22可包括顶部孔22f,用于允许接近隔间室,例如加入或除去化学品。

任选,光学泵送隔间22可包括数对导管腿22a,22b,其向下延伸至阀V中,例如,20,28(其可为KONTES阀)。

光学泵送隔间22可相对紧凑,具有约100cc-约500cc的容量,所述容量例如约100cc,约200cc,约300cc,约400cc和约500cc。光学泵送隔间22还可具有较大的尺寸,例如像约500cc-1000cc。室200可具有约0.5英寸-6英寸长的长L,通常约1-3英寸,例如约1.25英寸长。室200可具有主要主体部分,具有横截面高度W(例如,当为管状时,直径),其可横跨约0.25英寸-约1英寸,通常约0.5英寸。

预饱和室200可含有约0.25g-约5g的Rb,通常约0.5-约1g的Rb(当通过OEM或供应商运载时和/或在第一次使用前测量的″新的″)。预饱和室200可包含芯吸材料200w,其可分配和/或吸收或吸取Rb。在一些实施方案中,该芯吸材料可包含二氧化硅芯226(例如,图14A),以下将进一步讨论。

内隔间壁和出口臂22b可包含纳米簇降低涂层,例如像硅氧烷。

内隔间壁22w和/或出口臂22b可包含纳米簇降低材料,例如碱金属-硅铝酸盐玻璃(alkali-aluminosilicate glass)。纳米簇降低材料可包含,例如,增韧硅铝酸盐玻璃,例如得自Corning,Inc.的玻璃,或由透明蓝宝石的结晶体衍生的合成的蓝宝石玻璃生长的蓝宝石玻璃。

如在图1B和10A中显示的,起偏器10可包含至少两个不同的温控区域T1,T2,一个(T1)用于预饱和室200,至少另一个(T2)用于光学泵送隔间22,使得T1>T2。预饱和室的体积V1也小于光学泵送隔间22的体积V2。在一些实施方案中,可将在T1区域中的预饱和室200加热至约140℃-300℃的温度,更通常约140℃-约250℃,例如140℃,150℃,160℃,170℃,180℃,190℃,200℃,210℃,220℃,230℃,240℃和250℃。在一些实施方案中,光学泵送隔间22的第二温度区域(T2)可设置以具有小于T1的温度,其通常具有约70℃-约200℃的温度,更通常约90℃-约150℃,例如约95℃,约100℃,约110℃,约120℃,约140℃和约150℃,以保持蒸气压力。区域T2还可设置以施用从邻近入口Pe的区域的较大温度到邻近出口Pex的较低温度的降低温度的温度梯度,例如,其通常具有变化为约10℃,约15℃,约20℃,约25℃或约30℃。

温度区域T1可包含至少一个(预)加热器222,其可提供期望的热量以提高温度,包括传导性和/或对流加热器(conductive and/or convection heaters)。至少一个加热器222可为电加热器。至少一个加热器222可包含以下的一个或多个:烘箱、红外加热器、电阻加热器、陶瓷加热器、加热灯、热枪、激光加热器、加热毯(例如,可缠绕室200的加热毯,其具有至少一个绝热层(insulation layer),通常包含但是可使用其它绝热材料(insulation materials))、加压热流体喷雾器等。至少一个加热器222可采用多个不同的加热器类型。至少一个加热器222可包含包住或部分包住室200的烘箱。至少一个加热器222可包含在室200中的内部加热器。温度区域T2还可包含至少一个加热器122,其通常包含烘箱。每一个区域可独立控制,以保持一个或多个期望的温度。

起偏器10可设置使得碱金属仅在装载于预饱和室200中,所述预饱和室200在隔间22的泵送激光暴露区域的外部。

在示于图8A-8D的实施方案中,前侧、左侧(按照图8A来看)通常会为隔间的前面,在其中泵送激光可照射/透射。该实施方案可特别适用于商业化,因为与以上讨论的大的垂直的光学隔间系统相比,其紧凑并且相对廉价。

还如在图8A-8D中显示的,流动腿22a,22b可在结构上用交叉支持物130连接用于支撑,所述交叉支持物130可在腿之间延伸至少达光学泵送隔间22的主要长度。支架130还可与隔间22的背侧直接或间接连接。

一旦制造了隔间22,可将主体腔酸性蚀刻,以暴露表面羟基部位,随后涂布有限定的(坚固的)聚合物,该聚合物包含例如聚二甲基硅氧烷。隔间22可随后安装在真空歧管上,可将碱金属A(例如,Rb)″镂刻″在预饱和室200中。隔间22可随后在改性的常规高-体积起偏器10中操作,其中热量主要施用于预饱和室200,较少(冷却器程度)至主隔间主体22。

在一些具体实施方案中,与保持在160-180℃的正常的光学隔间22相反,隔间22可保持在主要主体温度,所述主体温度保持在150℃或更少,例如100℃-150℃,包括,例如,约100℃,约110℃,约120℃,约130℃,约140℃,而Rb饱和的蒸气被在预饱和室200中的流动气体流吸收,预饱和室可保持在约150-250℃的温度范围内,这取决于期望的流速。在一些具体实施方案中,预饱和室200可保持在150℃-约160℃。

在一些实施方案中,隔间22可为改性硅氧烷化的隔间。

图8E、8F和8G说明一种示例性预饱和室200。室200可设置以与起偏器系统10的流动路径可松开地连接/拆卸。如在图8F和8G中显示的,预饱和室200可包括内部加热细丝223、外壳200c和绝热材料224。外壳200c可为金属的,并且可比绝热材料224薄。对于可拆卸的结构,长的圆柱形末端部分200e可锻造或另外与阀″V″连接,所述阀″V″可松开地啮合导管或流动路径管道,所述导管或流动路径管道还可在室200的每一个拆卸/连接偶联部分上包括阀。图8G说明可将合适的碱金属材料″A″(通常包含铷)放置在室200中,通常达到至少部分覆盖加热细丝223。加热细丝223可如显示的盘绕的,并且至少在室200长度的主要部分内延伸。然而,其它内部加热器结构可有或没有外部加热器结构的情况下使用。

在流动的129Xe系统10中,如果进入的氙混合物气体流流动通过″预饱和″室200,簇产生可被减少,所述″预饱和″室200可温热进入的气体,并且用Rb(和/或其它碱金属)蒸气饱和该气体。在过去,已使用长的Rb饱和器螺旋,由Ruset描述为约6m长,2.5cm直径玻璃管,具有沿着管布置的压痕,以容纳Rb熔融部分(puddles)。螺旋开始时装载25g金属Rb,主要分布在其下半部分。该预饱和设计极大,笨重,并且含有异常量的Rb。

基于发现的纳米簇形成问题,本发明的实施方案可提供一种紧凑的预饱和区域,其可显著降低所用的铷的量。通过预饱和器室200的面积比,可主要地(largely)控制有效加热和预饱和进入的气体流。该面积比(″AR″)定义为相应的预饱和室200的表面积与横截面面积的比率。因此,对于圆柱形预饱和室200,等式9提供该比率,但是其它室结构将具有表面积/横截面面积的数学比率和其它等式:

通过该计算,已知的常规预饱和装置的面积比为约960。常规的光学隔间22(不与预饱和室一起使用)的面积比为约10。本发明人已发现预饱和室200和/或预饱和管道长度的更优化的面积比AR为20-500,例如20,约30,约40,约50,约60,约70,约75,约80,约85,约90,约95,约100,约110,约115,约120,约125,约135,约145,约150,约160,约170,约175,约180,约190,约200,约210,约225,约235,约245,约250,约260,约270,约275,约280,约290,约300,约350,约400,约450和约500。在一些实施方案中,AR为20-200。在具体的实施方案中,AR为约100。根据以上给出的面积比等式明显的是,通过成比例地降低预饱和室200的长度和宽度(例如,通常管道半径),在更紧凑的几何形状中可实现高面积比。

如在图8E中显示的,例如,在一些实施方案中,预饱和区域200可使用管(其长度距离″d″为约25cm,直径约1cm)和少量的碱金属(例如,约0.25g-约5g碱金属Rb,通常约0.75-约3g)构造。

此外,通过任选掺入芯226,Rb可有效收集和分布在气体流动路径内较大的表面面积上。芯226可为二氧化硅芯。术语″芯″指通常柔韧的和/或空心辫状元件,相对于没有使用这样的芯的这样的室或区域,该元件具有强迫或分布碱金属(例如,Rb)以占据预饱和区域或室200的更大表面面积的形状。(二氧化硅)芯226可经加工,使得其在真空下脱气,烘烤,或另外处理以不含水分和表面污染物,其可防止吸收碱金属(例如,Rb)或污染确实吸收的碱金属。芯226可任选基本上不含顺磁杂质,尽管在129Xe已偏振之前芯和Rb与氙混合物相互作用时,二氧化硅芯不含顺磁材料并不是必须的。芯226的主要目的是促进Rb占据更大的表面面积而非仅作为熔融部分,并且芯还提供一种方式来帮助主体Rb(或其它碱金属)保持定位于预饱和室200中。

参考图14A-14C,芯226可占据预饱和室或区域200的气体混合物流动路径的部分横截面面积,例如,管道或其它预饱和室200p主体管腔200l的约20-50%,通常预饱和器室200(例如,管)管腔200l的约50%。芯226可经标定方向以纵向方向延伸。

芯226可保持居中,并且可与预饱和室或区域200主体的内壁同轴。在预饱和室200的一定长度内,芯226可为不连续或连续的。芯226可为柔韧的织造、辫状或扭曲的材料。芯226可具有横向延伸通道或缝隙。芯226可具有光滑的连续的外表面或可具有粗糙的和/或不连续的外表面。芯226的外表面可包括其中的通道、凹痕或其它形状。

在一些具体实施方案中,伸长的(纵向取向的)二氧化硅或其它合适的芯226可为有用的,其横截面尺寸(例如,直径)为约2-5mm,例如直径约3.5mm。预饱和区域200和二氧化硅芯226可为曲线,如在图14A和14B中显示的。预饱和区域200可包含第一材料(例如PYREX)的主要管主体200p,在其中容纳二氧化硅芯226。虽然二氧化硅为优选的碱金属芯材料,预期可使用具有足够耐热性或碱金属耐受性和适用于超偏振气体系统的性质的其它材料。芯226还可任选包括表面涂层材料。

预饱和室200可包括外部和/或整合入的加热器带层223t,如在图14A-14C中显示的。图8F和8G说明内部加热器细丝或线圈223。加热器类型的组合或不同的加热器类型可用于预饱和区域200。

图9显示使用预饱和的硅氧烷化的隔间实现的偏振相对于流动曲线,其对应于图8A-8D中显示的,使用50W宽带激光泵送,并且吸收30%。在这些条件下,SEOP的标准模型预测35%的最大偏振和420mL/h的129Xe生产速率。实际上,这几乎恰恰是所观察到的,生产速率如理论预测的,并且偏振水平非常接近理论。理论和实验之间这样密切的一致是空前的,并且提供纳米簇已被抑制或不存在的强有力的证据。

迄今为止还不存在纳米簇形成在光学泵送系统中的重要性的理解。实际上,认为超偏振气体领域实践的人们没有认识到纳米簇的理论可能性。本发明人已发现纳米簇在光学泵送系统中的重要性并且已发明抑制它们的形成和/或将它们从偏振气体过滤的方法和系统。

图10A说明具有至少一个预饱和室200并且可任选包括至少一个位于光学泵送隔间22的出口和指形冷冻器30之间的纳米簇过滤器225的起偏器10。

如显示的,纳米簇过滤器225可包括位于邻近阀28上游的光学隔间22的出口Pe的过滤器225。通常,过滤器225位于光学泵送隔间22的烘箱122的外部。起偏器可备选或另外包含在阀28之后和指形冷冻器30之前的过滤器225。过滤器225还可或备选地布置在隔间22的内部,邻近出口Pex(未显示)。至少一个过滤器225设置使得不引起偏振的衰变,同时捕集、减弱、分离或吸引流动的偏振气体中的任何纳米簇。

过滤器225可设置作为曲折的路径,例如,改变方向以捕集在急弯(elbows)或死角空间和/或具有扭曲、转弯或凹槽形状的管道中的纳米簇的导管。

流动路径Fo和/或腿22b可设置以破坏薄层流动方式和/或在指形冷冻器30上游,通常在出口Pex和指形冷冻器30的顶部之间,产生湍流的偏振气体流动(促进纳米簇对过滤器和/或相邻的流动路径的表面的冲击),以便除去任何纳米簇,避免其进入指形冷冻器。

过滤器225可包含二氧化硅指,其横跨流动路径的宽度延伸而不是与流动路径在线延伸。

过滤器225可包含或设置作为冷阱(cold trap),其可保持在高于氙的凝固点(163K),但是设置以冷冻出(freeze out)纳米簇的温度。在一些实施方案中,冷阱过滤器225可保持在约180K-约250K的温度,更通常约180K-200K。可使用任何合适的冷却剂或冷冻机(例如,干冰乙醇浴和/或一个或多个热电冷却机)产生冷的温度。冷阱构造还可作为梯度冷阱施用,经光学隔间出口和指形冷冻器之间的流动路径的长,具有逐渐增强的冷温度。

过滤器225可包含具有二氧化硅玻璃珠粒和/或溶胶凝胶玻璃珠粒的可再用的或一次性药筒,例如,位于气体流动路径中。

过滤器225可包含去离子无菌水或水分,以使Rb纳米簇反应成为RbOH。

过滤器225可包含偏振气体友好的单通路检查阀。过滤器225能可松开地保持在流动路径中,并且周期性更换和/或清洁,以除去碱金属。

过滤器225可设置以连续中和气体中的任何碱金属,例如通过使气体流暴露于冰。

过滤器225可设置以在气体流动路径的壁上或在保持在气体流动路径中的过滤器上提供阳极/阴极电荷区域(anode/athode charge regions),以吸引高度带电荷的纳米颗粒/簇(例如,Rb和Rb纳米簇),并且从气体流中除去它们。

图8F、10B和10C说明预饱和室200可包括或设置作为可松开地可连接的(例如,可拆卸的)组件,其可经时用具有预填充量的碱金属的″新的″室200可交换地更换。更换预饱和室200(例如球或管状元件)可与光学隔间22分开载运。这样的可拆卸的预饱和器200可设置以容纳碱金属(例如Rb),与空气隔离,以避免被污染。一旦安装,预饱和器200允许气体混合物流动通过它并且进入光学泵送隔间22,在其中发生光学泵送。使用阀、拆接或其它结构,可拆卸的预饱和元件200可设置以在每一端200e上与流动歧管10m连接(图1B,10A,16A)。阀V可为单通路阀。输出端200e可采用密封(leak-tight)方式与光学泵送室22连接。可密封的连接也应能够承受约200℃的高温。如在图10B中示意性显示的,流体路径连接可包括金属密封239。

如在图10C中示意性显示的,箔或其它密封剂215可在更换预饱和元件200的连接部分之上布置,以在装配前保持气密密封。密封剂215可在内部通道和/或外部通道或孔之上。与更换预饱和室200的一端连接的流动路径连接可设置以在装配时刺穿或以其它方式除去密封剂。

图10C还说明用于预饱和室200的一个或两个连接可包括螺纹端口216,其能螺纹啮合配对的连接部分218,并且可允许Rb或其它碱金属的蒸馏,随后来用阀和/或快速拆解而密封至气体流动歧管10m。例如,为了促进将碱金属″填充″到预饱和室200中,螺纹端口216可在封闭的″干净的″空间(例如,在氮气手套箱中)的内部打开。可将碱金属温热,使得其变为液体。液体碱金属(例如,Rb)可被吸入移液管中,随后移液至预饱和器200中。一旦这已完成,螺纹端口216可用其阀关闭,并且预饱和器单元200现在将含有碱金属(例如,Rb),并且被保护免于外部世界。可将预饱和单元200从封闭的空间(例如,氮气手套箱)取出,并且载运用于与超起偏器10的流动歧管10m装配。

在一些实施方案中,预饱和室200能与加压流动歧管10m(图1B,10A,16A)可松开地连接,该歧管位于所述光学泵送隔间22的上游并且使光学泵送隔间22中的气体流动路径保持在限定的压力下。可拆卸的预饱和室200能与加压流动歧管10m可交换地、可密封地连接,以允许第一用过的预饱和室被具有碱金属的工厂-密封的预饱和室代替。预饱和室200可为带螺纹的和/或包括阀或喷嘴,其能与加压气体流动路径/歧管10m可密封地连接,用于容易更换。

关于图11、12A和12B,例如,预期在光学隔间22i的内表面(例如,通常底板22b)上降低或消除碱金属纳米或微观池可降低纳米簇的产生。还预期降低这样的本体和/或微观池可占据的表面积,以降低响应于邻近这样的池的碱金属的激光照射的纳米簇的产生。因此,在一些实施方案中,光学隔间22可经设置以降低在光学隔间中对碱金属的任何本体池的暴露。

图11说明内表面22s可包括具有涂层22c(例如包含硅氧烷的涂层)的底板22b。图12A说明内表面22s可包含槽、脊或凸出的和凹进区域22r的图案,以降低在其上可在隔间22累积本体碱金属的表面积。图12B为区域22r的不同的示例性形状的剖面图。区域22r可形成隔间的壁和/或形成其上的涂层22c。可将区域22r其上的表面和/或涂层中刻痕、蚀刻、喷雾、上漆、蒸气沉积、压制或压印。区域22r可包含熔融的二氧化硅突出。

图13A说明光学泵送隔间22可具有电荷、阴极和阳极电输入102c,102a,该电输入可与控制线路310连通,以产生横跨光学泵送隔间22的电场,以从隔间中的气体吸引(高度)带电荷的纳米颗粒。预期可使用电场将Rb(或其它碱金属)纳米簇从SEOP隔间22和/或起偏器的歧管的其它部分中除去。

任选,检测器300可与控制线路310连通,以允许自动调节电场和/或使场开或关。因此,图13A还说明起偏器10可包括使用纳米簇信号检测装置300监测到控制线路310的输入300i,该检测装置包含例如一个或多个激光器、光谱仪或照相机,来监测纳米簇的存在。

纳米簇可带电荷,因此它们可使用适当强的电场操纵,通常输入电压为约1kV-约100kV,更通常约10kV,约15kV,约20kV,约25kV,约30kV,约35kV,约40kV,约45kV或约50kV。

电压输入/构造可设置以横跨光学泵送隔间22的主要部分产生电场,以kV/cm计。例如,假定具有约5cm直径的光学泵送隔间22,10kV输入将产生10kV/5cm或2kV/cm的电场。预期用于光学泵送隔间22的合适的电场可为约2kV/cm-约20kV/cm。

图13B说明起偏器10可包括电压源102v,该电压源可与控制线路310和电压线路102vc连通,该电压线路提供具有阳极/阴极电输入102a,102c的电场电荷。虽然显示阳极输入102a在隔间22的顶部而阴极输入102c在底部,但是可备选地使用倒转的构造(例如可为一侧到一侧的结构)。线路102vc输入102a,102c可包括至隔间22中的阴极/阳极元件的电馈通,以提供期望的(例如,kV范围)电场强度。

然而,可用于该目的的电场强度可例如通过光学流动隔间22的设计和/或缓冲气体强加的拖曳力和其它参数(包括纳米簇的尺寸和质量)而改变。因此,为了计算合适的电场,人们可考虑纳米簇的尺寸和质量、电场梯度施加的力和缓冲气体混合物强加的拖曳力。

电场对带电荷的颗粒施加力:

F=qE 等式(10)

电场强度还可与在实验室中更容易测量的量(在阳极和阴极之间施加的电压差ΔV)相关。因此,该数学关系可描述为:

其中d为二者之间的间距。因此,

为了计算足够大的力,可评价防止带电荷的簇被吸引至一个电极的最相关的障碍。在一些SEOP隔间系统中,其为在小颗粒上赋予的粘稠的拖曳力。因此,可能期望使用电压来在簇上产生大大超过它们的粘稠的拖曳力的力。

通过以下给出在移动通过粘稠流体的小球体上的粘稠的拖曳力:

Fd=6πμrv 等式(14)

其中Fd为拖曳力,μ为动态粘度,以计kgm-1 s-1,r为簇半径,以m计,和v为簇速度。通过施用电场,速度可保持朝向可大大超过在隔间22中的流动的气体流中的颗粒的天然漂移速度的格栅(grides)。该速度为厘米/秒量级,并且通过隔间的体积设定。因此,通过举例,可使用2cm/s的漂移速度。氦的动态粘度为1.86×10-5(T/T0).7kg m-1s-1(Petersen′70),其随着压力变化很小,并且与氮类似。因此,这提供了合理的估计。对于最大预期的纳米簇尺寸的估计可使用600nm。因此,这可计算粘稠的拖曳力为

Fd=6π(2.5×10-5kg/m·s)(.02m/s)(3×10-7m) 等式(15)

Fd=1.5×10-13N

电压可通过以下来计算:

假定纳米簇具有约1.6×10-19C的单一单位的电荷,并且将场施用在d=10cm上,则合适的电压为:

或约100kV。这可能是上限估计,因为纳米簇可能半径比在该实例中使用的估计值小,并且可具有更多单位的电荷。因此,10kV可能足够。

图15A说明隔间22可旋转,同时与激光对准,以抑制形成主体微观碱金属池。

图15B说明可振动隔间和/或其底板以抑制形成主体碱金属池。振动可为隔间本身的物理振动或者可通过向涂层施用电荷以引起内部材料(例如,涂层)振动而进行。

图16A说明起偏器10可包括监测光学隔间22用于检测纳米簇的控制线路310。控制线路310可包括检测器300,其与隔间22光学连通以监测限定的纳米簇特征和/或相关的信号300s。如果检测到纳米簇,控制线路310可设置以产生可听的和/或可见的警报。检测器300可包含用以抑制激光的过滤器和用于在偏振操作期间记录隔间22内部的图像的影像照相机,以鉴定与纳米簇相关的活性的″云″。检测器300可包含在照射的(激光)光存在下可检测纳米簇的光谱仪。使用荧光光谱术,控制线路310可进行该检测。预期来自纳米簇的荧光峰将在约400-800nm范围内。对于照相机系统,使用IR(红外)照相机成像,以观察与纳米簇关联的烟羽,可进行检测。当检测到纳米簇时,控制线路310可产生纳米簇警报,以允许调节起偏器,以优化或调节偏振生产参数(减轻或降低来自纳米簇的衰变)。控制线路310可设置以调节起偏器的加热器122的温度和/或开或关光学泵送激光器26以降低纳米簇形成。

在一些实施方案中,检测可备选地使用探测光束B(图17A,17B)用电子学方法进行,所述探测光束B可通过纳米簇的存在而非原子铷而衰减,如以下将进一步讨论的。

如果检测到纳米簇产生和/或在限定的时间框时,可清洁或更换光学泵送隔间22。

图16B说明起偏器10可设置以具有激光源L(26),其具有激发输入光周期用于光学自旋偏振/泵送,其简短地关闭或被堵塞而免于进入光学泵送隔间22,例如,以具有交替的开和关操作激光周期″L周期″。通过激光照射可产生纳米簇,因此适宜设置的操作周期可抑制、降低或防止形成纳米簇。关周期可相对短,例如,在较长的开周期之间的约0.1秒-约1秒,所述开周期可为约1秒-约10分钟,通常约10秒-约1分钟。例如,开10秒,关1秒。开和关周期可随时间而改变,例如,或者可响应于隔间中或离开隔间22的纳米簇的检测而变。

图17A-17E说明根据本发明的一些实施方案,具有基于激光的纳米簇检测器系统的起偏器10。检测和/或测量非共振探测光的衰减可提供纳米簇产生的实时诊断。术语″非共振″与探测激光波长相关,所述探测激光波长远离在光学泵送隔间22中用于自旋-交换光学泵送的碱金属的基态原子吸收共振至少5nm,并且优选远离在隔间中用于自旋-交换光学泵送的碱金属的基态原子吸收共振至少10nm。

检测系统可包括至少一个具有限定波长的纳米簇-探测激光500和检测器505(例如光电二极管505d)。光电二极管或其它检测器505可提供电压或可通过显微镜(scope)和/或控制线路310读取的其它输出。铷具有约359nm和421nm的基态原子吸收共振。非共振波长可为远离那些至少10nm的纳米簇探测激光波长(The off-resonance wavelength can be such that the nanocluster probe laser wavelength is at least 10nm away from those)。铯具有约388nm和460nm的基态原子吸收,因此当使用Cs时,非共振波长应选择与这些中的任一个相隔约10nm。

激光器500可排列以投射激光(探测)光束B穿过隔间22进入光电二极管505d或其它协作(通常对准的)检测器505中。因此,激光器500可位于邻近光学泵送隔间22的前或后长侧面22f,22r,而检测器505可位于隔间22的相对的长侧面上。当存在纳米簇NC时,离开隔间22的检测到的可见波长光B将为衰减的BA和/或不那么强烈(less intense),如在图17C中显示的。

激光器500可设置以在与初级气体流动和/或隔间22的轴A-A垂直的方向投射入隔间22中。虽然图17A-17C显示光束B穿过隔间22投射在垂直中心线位置,但是光束B可投射在高于或低于该位置。

激光到检测器500,505的取向可与在图17A和17B中显示的相反和/或可包括或为从上到下或从下到上,但这不那么优选。可使用多于一个具有不同波长或相同波长(未显示)的激光探头500和检测器505对。激光器500和相应的检测器505可各自位于烘箱壁122的外部,如显示的。在烘箱外壳122h中的窗口或透明或半透明的部分122w可允许光束B的光学进入。

如在图17D中显示的,光学泵送隔间可包括邻近探测光束B入口和出口区域布置的加热元件522。加热元件522为探测光束B提供透明的路径或窗口522w。虽然显示为圆形部分(circular segments),但是可使用任何期望的构造。这些″区域″加热器部分可为激光探测光束B通过的在隔间22壁上的加热器带的两个环。这些探测窗口(probe window)522w可足够热,以防止Rb在那里冷凝。如果Rb液滴在那里冷凝,则它们将减弱探测光束B,即使不存在纳米簇。另一个加热器为相对于隔间22更加全面(global),其加热隔间22用于光学泵送,例如,烘箱122。″全面″热量是要产生足够的Rb蒸气压以开始光学泵送(这也可有助于纳米簇形成)。

加热元件522可高于碱金属的熔点,例如,Rb的40℃。加热元件522可任选使得隔间22的关联区域比来自烘箱提供温度的光可传送窗口522w的相邻的区域更热(The heating elements 522can optionally make the associated regions of the cell 22hotter than adjacent regions fron oven temperature providing optically transmissive windows 522w)。虽然100℃可能足够,但是优选加热元件522将隔间在那里加热至150℃-300℃,通常超过150℃,更通常160℃和约200℃。

虽然认为通过电子显微术证实纳米簇是向前的重要的步骤,实施非破坏性原位诊断或检测线路以鉴定纳米簇的存在对于生产系统可以是特别有益的。一种方法是利用这样的事实,如果约200nm簇存在于蒸气相中,它们应经由Mie散射来减弱非共振光。因此,它们可以为使用简单的非共振探测光束原位可检测的。一旦这样的诊断是可用的,开发和测试减轻簇形成的策略应为可行的。如果可防止所述形成,通过富有成效地利用日益更高的激光功率,应有可能使完全的″可扩展性″返回到超偏振的129Xe生产中。

在一些实施方案中,为了开发该诊断或检测系统,可使用450nm发蓝光(blue emitting)的二极管激光器。该波长可为合适的,因为其从Rb的主要780nm和795nm共振远远移开。因此,含有仅纯原子Rb的隔间将不散射450nm光。然而,如果簇存在于气相中,其尺寸与探测光的波长处于相同量级,则这种情况显著改变。在这种情况下,预期颗粒将通过称为Mie散射的机制散射探测光。非常简单地,在通过介质后,探测光束I的强度通过比尔定律给出:

其中I0为初始强度,[Rbn]为簇数量密度,σ为颗粒的散射横截面,z为通过介质的距离。因为z由实验设置已知,如果散射横截面已知,则原则上可计算簇的数量密度。散射横截面将取决于颗粒尺寸,并且可需要小心模拟。然而,由评价瑞利散射的限制性情况(from evaluating the limiting case of Rayleigh scattering),可获得相当多的见解,当颗粒直径a远小于光的波长时,这是合适的。在这样的情况下,散射横截面简单地通过以下给出:

其中λ为光的波长,n为颗粒到介质的折射指数(真空)的比率(the ratio of the particle index of refraction to the medium(vacuum))。为了计算的目的,其可取为约1.5。对于20-nm颗粒,散射450-nm光,横截面将为6×10-14cm2。与此相反,如果使用约900nm(say,900nm)的长得多的波长探测光束,由于瑞利散射的强波长依赖性,横截面降低至3.7×10-15cm2

因此,优选具有最短可能波长的探测激光500,其仍可容易穿透Pyrex玻璃(或其它光学泵送隔间材料),并且不接近任何已知的碱金属吸收共振。因此,激光器500可为任何合适的激光,但是优选基于仍容易穿透Pyrex玻璃的最短可能的波长来选择。低于约350nm,Pyrex开始吸收光,因此优选波长为350nm-500nm。期望最短波长,因为簇的散射横截面按比例放缩为l/λ4,其为非常强的波长依赖性。如果波长加倍,则散射横截面降低24=16,因此其不敏感得多。最后,非共振波长应使得其与铷(或选择的碱金属,其同样可为铯)的任何已知的吸收共振不相关。铷具有约359nm和421nm的基态原子吸收共振。如以上讨论的,预期纳米簇探测激光波长应远离那些至少10nm(例如,349nm或431nm或更大)。铯具有约388nm和460nm的基态原子吸收,当使用Cs时,对于Cs而言波长应隔开约10nm选择(例如,350nm-378nm,398-450nm,470nm和以上),以与这些中的任一个分隔开。

当光学泵送激光同线指向圆柱形隔间的长轴时,探测激光横向指向。如果光学泵送过程产生簇的云,则探测激光将衰减。为了确保诊断不受到系统误差的影响,该误差由金属Rb在探测光束B必须通过的光学隔间22壁上冷凝引起,可对那些区域施用加热,以在任一侧上产生光可传送窗口。在操作中,可打开光学泵送激光器,并且可加热窗口区域522w至通常约200℃。随后,为了停止纳米簇形成,可关闭光学泵送隔间激光器26(以及关联的热量)。

这样的探测实验的初步结果示于图17E。其显示在打开来自加热元件522的热量到探测窗口522w的情况下,当在隔间内部表面上的Rb膜从这些区域蒸发时,具有光强度I的450-nm探测光束B开始提高。随后,将光学泵送激光器26和相关的热量打开。当发生加热时,在约40分钟过程中发生450-nm光的相应衰减。在刚刚关闭泵送激光器26和相关的热量时,激光探测光束B的蓝光透射再次提高返回至基线。第二次重复实验,具有类似的结果。令人感兴趣的是,注意到在该时间期间,探测光束B的相对强度I下降至其初始值的约94%。在实验隔间22中,探测光束B横向穿过隔间22约5cm的距离。因此,人们可解答(solve)比尔定律以确定

通过假定散射横截面,σ,这允许估计簇数量密度。在该实例中,由自旋交换建模工作衍生的散射横截面σ=1×10-12cm2,其在对于795-nm光的瑞利假定下与约47nm的颗粒尺寸对应。使用该横截面,我们可在上述探测实验中确定在隔间22中的簇密度[Rbn]≈1010cm-3

一旦抑制纳米簇,认为大大改进起偏器的性能。此外,抑制纳米簇现在允许按比例放大激光功率,以采用系统性的和充分理解的方式提高生产速率。在没有抑制纳米簇的情况系,加入更多的激光功率仅增加成本,但是不会可靠地提高系统性能。因此,纳米簇识别和控制可允许更有效地使用激光和较高功率激光用于隔间22。例如,预期300立方厘米-约1升的光学泵送隔间22应能够生产25ml偏振的氙/瓦吸收的光/小时。如果吸收100W,起偏器应生产2.5升超偏振的氙/小时。如果吸收200W,预期起偏器可生产5.0升,等等。

预期起偏器10可采用200W光学泵送激光器26,所述光学泵送激光器26在光谱上变窄,宽度<0.25nm。认为该宽度对于具有变窄的输出的当前的激光器制造为优选的操作。然而,经时,预期可提高光学泵送激光,以施用400-500W,以达到靶10升/hr生产标记。

本发明的实施方案可特别适用于尺寸为300cc(立方厘米)-1000cc的光学泵送隔间22。为了抑制纳米簇形成,本发明的实施方案可限制在给定的隔间体积中储存(deposited)的功率的量。认为可将约60W/300cc储存在隔间中而不实现纳米簇形成;因此,起偏器10可设置以在光学泵送隔间22中存储5cc/W。因此,如果目标要吸收100W,则可使用500cc隔间;要吸收200W,可使用1升隔间。

此外,现在有可能通过采用其它碱金属(像Cs)提高超起偏器的效力,所述其它碱金属过去已被放弃,因为它们反常地不能良好工作,尽管理论计算并非如此。最后,对纳米簇的认识和防止它们形成的稳健的方法现在允许工程化和制造129Xe超起偏器成为真实的科学而非艺术。因此,这应允许起偏器的合理小型化,而非(无规)放大。

尽管不局限于任何具体的起偏器构造,本发明的实施方案特别适用于高-体积流动起偏器系统。这些系统可采用各种形式并且使用本领域技术人员已知的各种组件。为了形成更完整的专利申请,起偏器的一个实例示于图1B。为了清楚,可使用不同的组件和排列,并且并非所有示出的组件都是必须的。因此,再次参考图1B,如本领域技术人员已知的,该图说明经修改的紧凑流通式高体积起偏器的一个实例,其设置以(在生产运行期间连续地)生产和累积自旋-偏振的稀有气体,即,通过该单元的流动气体基本上是连续的。如示出,单元10包括稀有气体(129Xe)供应12和供应调节器14。净化器16可在管线中布置以从系统除去杂质(例如水蒸气),如以下将进一步讨论的。超起偏器单元10还可包括在起偏器隔间22上游布置的流量计18和入口阀20,通常也在预饱和室200的上游。光学光源例如激光器26(窄的或宽带,通常为二极管激光器阵列)通过各种聚焦和光分配装置24(例如透镜、镜子等)引导至起偏器隔间22。光源循环偏振,以在隔间22中光学泵送碱金属。另外的阀28可布置在起偏器隔间22的下游。

如在图1B中显示的,在管线中,接下来是指形冷冻器或积累器30。积累器30可通过一对可松开的机械结构(例如螺纹元件或快速断开器31,32)与超起偏器单元10连接。这允许累积器容易从系统10拆卸、除去或向系统10中加入。累积器30与冷源或制冷机/冷冻机42可操作地关联。如显示的,冷源42为液体冷冻剂浴43。可使用其它收集结构。

真空泵60与系统连通。可使用用以控制流动和引导出口气体的另外的阀,并且在多个点示出(示出为52,55)。截流阀(shut-off valve)47可布置临近″机载(on-board)″出口气体旋塞50。累积器30下游的某些阀用于″机载″融化和递送收集的偏振气体。系统还可包括数字压力变换器54和流动控制装置57以及截流阀58。截流阀58可控制气体通过整个系统或单元10的流动;并且可用于打开和关闭气体流动。如本领域技术人员将理解的,在本发明的范围内,可使用其它流动控制机械结构、装置(类似物(analog)和电子的)。

在操作中,在气体源12处将气体混合物引入到系统中。如在图1B中显示的,源12为加压气体槽,其容纳预混的气体混合物。气体混合物包括贫稀有气体(待超偏振的气体)和缓冲气体混合物。优选,为了生产超偏振的129Xe,预混的气体混合物为约90%He、约5%或更少129Xe(通常约1%Xe)和约10%N2。可让气体混合物通过净化器16并且引入到起偏器隔间22中。阀20,28为与起偏器隔间22可操作地关联的开/关阀。气体调节器14逐步降低(steps down)来自气体槽源12(通常在2000psi或136atm下操作)的压力至约1-10atm用于系统,例如,约1atm,约2atm,约3atm,约4atm,约5atm,或约6-10atm用于系统。对于具有在光谱上变窄的激光器的系统,约1-3atm的较低的隔间操作压力可为特别期望的。因此,在积累期间,可将整个歧管(导管、偏振的隔间、累积器等)加压至隔间压力(约3-10atm)。单元10中的流可通过打开阀58而活化,并且通过调节流动控制装置57来控制。气体在隔间22中典型的停留时间为约10-30秒;即,气体混合物花费约10-30秒超偏振,同时移动通过隔间22(it takes on the order of 10-30seconds for the gas mixture to be hyperpolarized while moving through the cell22)。通常在约1-10atm的压力下将气体混合物引入到隔间22中。当然,使用能在提高的压力下操作的硬件,超过10atm(例如约20-30atm)的操作压力可压力增宽Rb并且吸收高达100%的光学光(optical light)。与此相反,对于小于常规线宽的激光线宽,可采用较低的压力。起偏器隔间22可为装在加热的室中的高压光学泵送隔间,所述加热的室具有经设置以允许激光器发射的光进入的缝隙。

在一些实施方案中,起偏器10在约3atm压力下采用光学泵送隔间22。预期在该压力下,在光谱上变窄的激光已从碱金属D1共振解谐约0.25-0.50nm。如本领域技术人员将理解的,在共振中发生从真空到3atm压力的小的压力偏移(a small pressure shift in resonance occurs from vacuum to the 3atm pressure),这可取决于缓冲气体组成。例如,在真空中,Rb D1共振在794.8nm,而在3atm下,使用相同的缓冲气体混合物,其偏移至794.96nm的稍低波长。

起偏器单元10可采用氦缓冲气体来压力增宽Rb蒸气吸收带宽。缓冲气体的选择可为重要的,因为通过向缓冲气体而不是如期望的向稀有气体引入碱金属的角动量损失,缓冲气体在使得吸收带宽变宽的同时还可不期望地影响碱金属-稀有气体自旋-交换。

超偏振气体与缓冲气体混合物一起离开起偏器隔间22,并且沿着可与过滤器225一起(图10A)设置的歧管(例如,导管)行进,随后进入累积器30。将偏振气体和缓冲气体向下引导至(directed down)主要流动路径并且进入收集储器。在操作中,超偏振气体暴露于低于其凝固点的温度并且作为冷冻产物收集。其余的气体混合物保持气态,离开初级流动路径和储器,使得其被引导出累积器30。在磁场存在下,收集(以及储存、运输,并优选融化)超偏振气体,磁场通常处于约至少500高斯,通常约2000高斯,但是可使用较高的场。较低的场可潜在地不期望地提高松弛速率或降低偏振气体的松弛时间。磁场可通过在磁轭41旁边放置永久磁铁40来提供。

超起偏器10还可使用在加热的泵送隔间22和制冷的冷阱或累积器30之间的在出口管线中的温度变化,从在累积器30之上的导管中的偏振气体流沉淀碱金属。该温度变化可局部化为纳米簇过滤器225,如以上讨论的,或可在长的流动区域上延伸。如本领域技术人员将认识的,在约40℃温度下,碱金属可从气体流沉淀出。该单元还可包括碱金属回流冷凝器(未显示)。回流冷凝器采用保持在室温下的垂直回流出口管。通过回流管的气体流动速度和回流出口管的尺寸使得碱金属蒸气冷凝,并且通过重力滴回至泵送隔间中。在任何情况下,期望在将偏振气体递送至患者之前除去碱金属。

一旦在累积器30中已收集期望量的超偏振气体,积累器可从系统拆卸或分离。为实现此,可关闭阀28,让隔间22加压。这允许累积器30和下游管道设备开始减压,因为流动阀58打开。在关闭流动阀58之前,可允许阀28下游的单元10减压至约1.5atm。在关闭流动阀58之后,可将阀55打开,以抽空歧管中的剩余气体。一旦抽空出口管道设备,将阀35和37关闭。如果收集的气体″在机载的情况下″分配,即,在不从单元10除去累积器30的情况下,可将接受器(例如袋或其它容器)与出口50连接。可将阀47打开,以抽空连接的袋(未显示)。一旦将袋抽空并且准备好融化气体,可任选关闭阀52。这样使偏振气体与单元10的压力变换器区域59的接触最小化。该区域通常包括对偏振气体具有脱极性效果的材料。因此,与该区域的长接触时间可促进偏振气体的松弛。

如果阀52未关闭,则优选关闭阀55,以防止抽空偏振的融化的气体。在隔间22下游侧上的流动通道可由使得对气体的偏振状态的衰变效果最小的材料形成。还可使用涂层,例如在美国专利号5,612,103中描述的那些,其公开内容通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样。在″机载″融化操作中,将阀37打开,以便让气体出来。随后通过阀47和外部出口50继续进行。

在″拆卸的″或″输送的累积器″融化模式中,在减压和抽空累积器30后,将累积器第一和第二隔离阀35,37关闭。抽空累积器30允许除去累积器中的任何残余的气体。留在累积器30中的气体与冷冻的偏振气体一起可促进对冷冻气体的热负荷,可能提高冷冻气体的温度并且潜在地缩短松弛时间。因此,在减压和抽空和关闭隔离阀35,37后,积累器30可经由释放点31,32从单元10拆接。

合适的隔离阀20,28,35,37和/或用于预饱和室200的阀V(图8F,10B,10C)的实例包括位于Vineland,NJ的KIMBLE KONTES阀826450-004,826460-0004。

在一些实施方案中,隔离阀35,37分别与初级流动通道和缓冲气体出口通道连通,并且各自可调节流动通过的量以及关闭相应的路径,以将系统10和环境与累积器分隔开。在移除填充的累积器30后,另一个累积器可容易和相对快速地与释放点31,32连接。优选,当连接新的累积器30时,使用阀55(其中阀52,35,37打开)将出口歧管抽空。当实现合适的真空(例如约100mm Torr)时,其通常在约1分钟左右内发生,将阀55关闭。随后再次打开阀28,其将出口歧管再次加压至操作隔间压力。随后将阀58打开,以在单元10中重新开始流动。优选,一旦流动重新开始,将液氮施用于累积器30,以继续收集超偏振气体。通常这样的转换耗时小于约5分钟左右。因此,优选的超起偏器单元10设置以提供连续流动的超偏振的129Xe气体,用于连续产生和累积。

如本领域技术人员将认识的,本发明的实施方案可具体化为方法、系统、数据处理系统或计算机程序产物。因此,本发明可采用完全软件实施方案或合并软件和硬件方面的实施方案的形式,在本文中其均通常称为″线路″或″模件″。此外,对于,本发明可采用在非短暂性计算机可用储存介质上计算机程序产物的形式,所述可用储存介质具有包括在该介质中的计算机可用的程序编码。可利用任何合适的计算机可读介质,包括硬盘、CD-ROMs、光学储存装置、传播介质例如支持互联网或内联网的那些或磁性或其它电子储存装置。

用于进行本发明的操作的计算机程序编码可以用目标导向的编程语言来书写,例如Java,Smalltalk,PYTHON,C#或C++。然而,用于进行本发明的操作的计算机程序编码还可以常规的程序性的程序化语言书写,例如″C″程序化语言或视觉导向的编程环境,例如Visual Basic。

程序编码的某些或所有方面可完全在一个或多个使用者的计算机上,部分在使用者的计算机上,作为独立的软件包,部分在使用者的计算机上和部分在远程计算机上或完全在远程计算机上执行。在后一种情况下,远程计算机可通过局域网(LAN)或宽域网(WAN)与用户的计算机连接,或者可与外部计算机相连(例如,使用Internet Service Provider,通过互联网)。通常,一些程序编码在至少一个网络(网络中心)服务器上执行,一些可在至少一个网客户上执行,并且在服务器和客户之间使用互联网连通。使用云计算,可提供起偏器和/或纳米抑制或检测控制系统,其包括经由计算机网络按需提供计算资源。资源可体现为各种下部结构服务(例如,计算、储存等)以及应用、数据库、文件服务、电子邮件等。在传统的计算模型中,数据和软件二者通常完全包含在使用者的计算机上;在云计算中,使用者的计算机可含有很少的软件或数据(可能是操作系统和/或网络浏览器),并且对于在外部计算机的网络上发生的处理与显示器终端相比可服务稍微更多。云计算服务(或多个云资源的聚集)可通称为″云″。云储存可包括网络计算机数据储存模型,其中数据储存在多个虚拟服务器上,而不是在用作主机的一个或多个专用服务器上(being hosted on one or more dedicated servers)。

以下部分参考根据本发明的实施方案的方法、系统、计算机程序产物和数据和/或系统体系结构的流程图说明和/或方框图来描述本发明。应理解的是,说明图的每一个方框和/或方框的组合可通过计算机程序指令来执行。可将这些计算机程序指令提供给通用目的计算机、专门目的计算机或其它可程序化的数据处理设备的处理器以生产机器,使得经由计算机或其它可程序化的数据处理设备的处理器执行的所述指令产生用于执行在一个或多个方框中指定的功能/作用的工具。

这些计算机程序指令还可在计算机可读的存储器或储存器中储存,其可引导计算机或其它可程序化的数据处理设备采用具体的方式起作用,使得在计算机可读的存储器或储存器中储存的指令制造的制品,其包括执行在一个或多个方框中指定的功能/作用的指令工具。

计算机程序指令还可负载于计算机或其它可程序化的数据处理设备上,以引起在计算机或其它可程序化的设备上实施一系列操作步骤,以产生计算机执行过程,使得在计算机或其它可程序化的设备上执行的指令提供执行在一个或多个方框中指定的功能/作用的步骤。

本文的某些图的流程图和方框图说明本发明的实施方案的可能的执行的示例性构造、功能和操作。关于这一点,流程图或方框图中的每一个方框代表一个模件、部分或编码的部分,其包含一个或多个用于执行指定的逻辑功能的可执行的指令。还应注意到,在一些备选的执行中,在方框中标注的功能可能不按图中标注的顺序发生。例如,相继示出的两个方框可能实际上基本上同时执行或方框可能有时以相反的顺序执行,或者两个或更多个方框可合并,这取决于涉及的功能。

图18为线路或数据处理系统400的示意性图解。线路和/或数据处理系统400可在任何合适的一个或多个装置中掺入到数字信号处理器。如在图18中显示的,处理器410经由地址/数据汇流线448与起偏器10和存贮器414连通和/或与之整合。处理器410可为任何市售可得的或定制的微处理器。存贮器414代表含有用于执行数据处理系统的功能的软件和数据的存贮器装置的总体分级结构。存贮器414可包括但不限于以下类型的装置:超高速缓冲存储器、ROM、PROM、EPROM、EEPROM、快闪式存储器、SRAM和DRAM。

图18说明存贮器414可包括若干种类的用于数据处理系统的软件和数据:操作系统452;应用程序454;输入/输出(I/O)装置驱动器458;和数据455。例如,数据455可包括与来自基于激光的(非共振)检测器的纳米簇检测相关的纳米簇特征或激光衰减水平,用于鉴定在光学隔间22中纳米簇的存在。

如本领域技术人员将认识的,操作系统452可为适合与数据处理系统一起使用的任何操作系统,例如OS/2、AIX或得自International Business Machines Corporation的zOS,Armonk,NY,Windows CE,Windows NT,Windows95,Windows98,Windows2000,WindowsXP,Windows Visa,Windows7,Windows 8,Windows 8.1,Windows CE或得自Microsoft Corporation的其它Windows版本,Redmond,WA,Palm OS,Symbian OS,Cisco IOS,VxWorks,Unix或Linux,得自Apple Computer的Mac OS,LabView,或专利操作系统。

I/O装置驱动器458通常包括通过操作系统449进入的软件例行程序,即,通过将应用程序454与装置连通,该装置例如I/O数据孔、数据储存455和某些存贮器414组件。应用程序454说明执行数据处理系统的多种特征的程序,并且可包括至少一个应用,其支持根据本发明的实施方案的操作。最后,数据455代表被应用程序454、操作系统452、I/O装置驱动器458和可位于存贮器414中的其它软件程序所使用的静态和动态数据。

虽然例如参考纳米簇检测模件450和任选的纳米簇(NC)激光-检测器控制模件456(其为在图18中的应用程序)说明了本发明,本领域技术人员将认识的是,还可利用其它结构,同时仍受益于本发明的教导。例如,模件还可掺入到操作系统452、I/O装置驱动器458或数据处理系统的其它这样的逻辑部分。因此,本发明不应解释为局限于图18的构造,其旨在包括能进行本文描述的操作的任何构造。此外,模件450(并且当使用时,模件456)可与其它组件连通或完全或部分掺入到其它组件,例如单独的或单一处理器。

I/O数据孔可用于在数据处理系统和另一个计算机系统或网络(例如,互联网)之间转移信息或转移至通过处理器控制的其它装置。这些组件可为常规组件,例如在许多常规数据处理系统中使用的那些,其可根据本发明设置,以如本文描述的那样操作。

现在已描述本发明,本发明将参考某些实施例来说明,这些实施例包括在本文中仅用于说明的目的,并且不旨在限制本发明。

实施例

实施例1:在光学泵送隔间中具有碱金属纳米簇抑制的超偏振气体生产

起偏器可具有低温、连续流动、紧凑(500cc或更小)的光学隔间(流通),具有硅烷和/或硅氧烷或等效表面涂层。

起偏器可包括高温预饱和室,其设置以加热预饱和室至高温(例如,约140℃-约250℃)和在预饱和室上游的第二温度区域,其加热光学泵送隔间至较低的温度(约70℃-100℃,通常约90℃,约95℃,或约100℃)。″主体″碱金属仅包含在预饱和室中,碱金属气体蒸气进入预饱和室中的气体流中,随后进入光学泵送隔间。预饱和室位于隔间的激光暴露区域的外部。

光学隔间可包括合适的材料或涂层,以抑制纳米簇的形成和/或寿命。

光学隔间可包括硅氧烷或等效表面涂层(″等效″指其能够抑制主体碱金属郁积和/或纳米簇产生)。光学隔间可包含在熔融的碱金属(例如钾)盐浴中处理的硅铝酸盐玻璃,以抑制簇的形成和寿命。

实施例2:超偏振气体生产使用过滤器除去在超偏振气体流动路径中的碱金属纳米簇

超起偏器可具有曲折的偏振气体流动路径和/或纳米簇过滤器,该过滤器位于光学泵送隔间和指形冷冻器之间的偏振气体流动路径中。曲折路径和/或纳米簇过滤器可位于装泵送隔间的烘箱的外部(例如,在较凉的区域)。过滤器和/或曲折路径的壁可在约与形成靶纳米簇的碱金属材料的凝固点对应的温度下,例如,约40℃,Rb的凝固点。

曲折路径可包括压痕和方向改变,以促进湍急的流动,使得引导纳米簇和/或Rb(或其它碱金属材料)蒸气,以冲击和粘附于曲折路径和/或过滤器的壁。

可冷却气体流动路径(后起偏器隔间),以促进纳米簇的表面粘着。

流动路径壁可设置具有缠结的表面,例如包含硅氧烷,以捕集纳米簇。

流动路径可设置具有可更换的部分和/或可周期性清洁,以除去积累的纳米簇。

实施例3:运动

在光学泵送期间,旋转泵送隔间,以防止或抑制碱金属郁积。

在光学泵送期间,振动内部涂层、隔间的层或表面和/或振动整个光学泵送隔间,以防止或抑制碱金属郁积。

实施例4:在具有预饱和室的隔间中的温度梯度

根据实施例1的低温、连续流动、紧凑的(500CC或更小)光学隔间(流通),硅氧烷或等效表面涂层,其中隔间具有限定的温度梯度(沿着隔间长温热至不那么温热),使得隔间沿其长具有至少10℃的温度梯度。

实施例5:监测在光学隔间中纳米簇的存在

超起偏器可包括监测线路,其用电子学方法监测在光学隔间(和/或偏振气体出口流动路径)中纳米簇的存在。

实施例6:超偏振气体生产使用静电或电荷除去在超偏振气体流动路径中的碱金属纳米簇

抑制碱金属簇的方法,其使用静电或电位或电荷来吸引碱金属簇,并且从偏振气体流中除去它们或将它们保留在泵送隔间的表面上。

实施例7:定量纳米簇数量密度

纳米簇形成的潜在特征包括存在特定的荧光,或非共振吸收入射的光子,两种特性可潜在地用于定量纳米簇数量密度,通过测量荧光光子通量的强度,或通过定量在特定的非共振波长下低功率(0.5-50mW)探测光束的吸收,该波长例如在200-750nm范围内,包括约250nm,约300nm,约350nm,约400nm,约450nm,约500nm,约550nm,约600nm,约650nm或约700nm。探测光束将根据比尔定律衰减为I=I0exp(-σ[An]z),其中I为其强度,σ为在探测波长下簇散射横截面,[An]为碱金属簇的数量密度,z为通过光学隔间的传播距离。

簇密度(例如,抑制<109/cm3)。测量相应的超起偏器″机载″的该簇密度的一种方式可通过探测光束衰减。该衰减会遵循比尔定律,以exp(-σ*[Rbn]*z)方式进行,其中σ为散射横截面,z为通过隔间的距离,[Rbn]为簇数量密度。当z已知时,基于可由TEM确定的簇的尺寸或尺寸范围,可确定σ和[Rbn]。一旦尺寸已知,人们可由公知的Mie散射方法计算在450nm(或其它探测光束波长)下它们的散射横截面。随后,σ和z已知,并且可由探测光束衰减确定簇密度。

实施例8:实验研究:直接检测在SEOP隔间中的碱金属簇

如以下关于图19-24所描述的,使用扫描电子显微术(SEM)和隧道电子显微术(TEM)二者,进行直接检测碱金属簇。

扫描电子显微术研究使用得自标准300-cc SEOP(自旋-交换光学泵送)隔间的样品,其已在使用111W 1.92nm FWHM激光泵送的原型9800型,Polarean商业起偏器上使用>100小时。将隔间从起偏器移除,经由对异丙醇的受控暴露而清洁,随后用去离子水漂洗。醇和水用于缓慢和安全地反应和蒸发保留在隔间内部的铷。随后小心地将隔间破开,选择隔间的后窗、前窗和侧壁的块,用于检查。因为SEM需要传导性样品,使用Denton Desk IV真空溅射涂布器,对每一个Pyrex玻璃块的内壁侧涂布约4nm金。

透射电子显微术(TEM)研究采用从SEOP隔间内部捕获的样品。这些样品为聚乙酸乙烯-甲醛缩二甲醇共聚树脂-涂布的透射电子显微镜(TEM)格栅,其已通过隔间出口管插入。进行插入的同时保持低流动的高纯度吹扫气体,以确保没有空气污染进入隔间。在格栅插入后,在起偏器中安装隔间,在标准SEOP条件下运行,气体流速为1.67标准升/分钟,同时隔间主体温度保持在175℃,使用90瓦光谱上变窄的激光进行光学泵送。SEOP进行约1小时(收集1升129Xe批料的典型时间)。接着,将隔间冷却至室温,封闭,从起偏器移除,运送用于TEM。

在TEM设备处,将隔间放置在氮气手套袋中,该手套袋配备与TEM样品交换。对袋填充N2吹扫气体,所述气体在约0.2SLM下连续流动,以使得空气污染最小化。随后,从外部经由单一锤敲打将隔间打破(在袋内)。随后,从隔间提取TEM格栅。选择一个用于检查,并且插入TEM用于成像。

检查来自隔间后窗口和侧壁的样品没有得到与来自隔间清洁过程的一些残余的沉淀显著不同特征。然而,对比鲜明的是,来自隔间的前窗的图像呈现显著不同的结构。如在图19和20中显示的,在整个样品中看到直径约1-5微米的圆形压痕。图19为具有低密度压痕群集的光学泵送隔间工作面的SEM图像(放大2000倍)。图20为隔间工作面的SEM图像,其显示另一个低密度群集的压痕(放大8000倍)。

倘若仅在隔间工作面存在这些压痕,并且它们几乎不存在于池隔间的后表面和侧面,认为它们最可能通过来自热的铷簇的冲击而产生。相对于侧面和后窗口,在隔间的前窗上为数众多的弹坑可能潜在地由若干因素引起。首先,用于SEOP的气体混合物从隔间的后面往前流动,并且可能携带簇。然而,在气体混合物中携带的颗粒的主体流速将相对适度(cm/分钟量级),并且不会具有引起观察到的弹坑化所需的能量。值得注意的是Atutov描述孤立子样簇云朝激光移动,进入隔间的前部(It is noteworthy that Atutov describes soliton-like clouds of clusters moving towards the laser light entering the front of the cell)(Atutov′12)。Atutov描述这些簇为极热的,这有可能是以所发现的方式压印玻璃所必需的。

除了检测隔间表面的弹坑以外,或许最显著的发现是,尽管已漂洗去掉,在隔间前表面的部分上仍保留了许多大的簇。在图21(放大12000倍)的″闭合″SEM图像中描述了这样的簇的实例。仅这些反应的簇的存在表明它们比预期明显更稳健。特别引人注目的是这些簇异常的尺寸,看起来直径约10微米。相比之下,纳米簇的建模表明这些簇很可能具有纳米量级的尺寸。然而,此处看到的簇在SEM之前已暴露于水和空气二者,因此与它们在SEOP隔间中的天然状态相比,可能已明显变大。通过观察冲击弹坑,所述冲击弹坑具有2微米量级直径的,基于弹坑明显浅,所述冲击弹坑曲率半径可能在5-10微米的范围内,该因素可在一定程度上受限于这样的生长模型。冲击弹坑通常超过产生弹坑的颗粒的尺寸一个数量级或更多。因此,基于弹坑尺寸,似乎在SEOP隔间中,这些簇的尺寸有可能<500-1000nm。

TEM实验提供一种方式来进行对来自SEOP隔间的未反应的和未暴露的铷的直接成像。这些图像揭示极丰富和相对均匀分布的簇。图22-24为该数据的代表性样品的TEM图像。

这些图像的初步分析表明未反应的簇的尺寸在直径200nm-1微米的范围内。如预测的,这小于在空气-暴露的SEM图像中看到的。然而,值得注意的是,在这种情况下,在仅1小时SEOP暴露时间内聚集了簇,因此允许该过程继续,所述簇可继续生长。簇密度的初步估计提示约20-30簇/100平方微米或(25±5)×106簇/平方厘米的范围。

该初始研究已证明在SEOP隔间中可检测到铷的大的簇。SEM研究证明这些簇产生微米规格弹坑,主要在隔间的前窗。然而,研究不能确定簇形成的时标或它们的尺寸,由于样品从重度使用的SEO隔间收集并且暴露于空气。与此相反,TEM样品特别引人注目,因为它们代表仅1小时SEOP暴露。该研究强烈表明,在SEOP期间以相对快的时标原位形成簇。不能完全排除它们已存在于隔间的表面上,并且SEOP的相对湍流的条件只不过将它们″吹″在格栅上。但是在任一种情况下,这进一步证实簇在所有时间都存在于SEOP隔间的气相中,并且不会简单地形成并且随后位于隔间表面上。在聚集体中,碱金属簇不在SEOP隔间中形成的证实提供对以下假定的证实:簇形成有可能解释了为何SEOP的标准模型历史性地与实验结果如此显著地不一致。

提供以下编号的段落用于清楚地支持权利要求和/或权利要求的特征的任何组合可在将来存在。

1.一种用于生产超偏振气体的流通式光学自旋交换超偏振气体生产系统,其包含:面积比为20-500的预饱和室,其中所述预饱和室在其中包含碱金属;与所述预饱和室连通的热源,其设置以加热所述预饱和室至140℃-300℃;与所述预饱和室流体连通的流通式光学泵送隔间;和与所述光学泵送隔间连通的热源,其中所述热源设置以加热所述光学泵送隔间至比所述预饱和室低的温度。

2.权利要求1的系统,其中所述预饱和室的AR为20-200,任选约100。

3.权利要求1或2的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中新的和/或先前未被用过的预饱和室包含其量为0.5-5g的铷(Rb)。

4.权利要求1-3中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中对于具有常见尺寸和形状并且预先填充有所述碱金属的另一个预饱和室,所述预饱和室可从所述超偏振气体生产系统可替换地和可交换地拆卸,从而允许在生产周期内将多个预饱和室与同一光学泵送隔间一起使用。

5.权利要求1-4中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其还包含加压流动歧管,其位于所述光学泵送隔间的上游并且以限定的压力在所述光学泵送隔间中保持气体流动路径,其中所述预饱和室为可拆卸的预饱和室,其与所述加压流动歧管可交换地、可密封地连接,以允许第一用过的预饱和室被包含所述碱金属的工厂-密封的预饱和室代替。

6.权利要求1-5中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中所述光学泵送隔间包含约2kV/cm-约20kV/cm的电场,其设置以吸引带电荷的纳米簇。

7.权利要求1-6中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中所述预饱和室包含二氧化硅芯。

8.权利要求1-7中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其还包含具有纳米簇检测和/或抑制模件的控制线路,其设置以控制系统的操作,使得在至少45分钟操作时间段内将碱金属纳米簇的生产抑制至低于1×109/cm3的值。

9.权利要求1-8中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其还包含:

与所述光学泵送隔间连通的控制线路;

探测激光器,其设置以横跨所述光学泵送隔间投射非共振探测光束;和

与所述探测激光器和控制线路连通的检测器,其布置在所述光学泵送隔间上与所述探测激光器相对的一侧,其中来自所述探测光束的信号的衰减与在所述光学泵送隔间中在所述气体流动流中的纳米簇的生产相关。

10.权利要求9的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中所述探测激光器具有产生蓝色激光束的波长,任选在450nm的波长。

11.权利要求1-10中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其还包含与所述光学泵送隔间连通的光学泵送激光器,其中当检测到纳米簇时,所述控制线路引导所述光学泵送激光器关闭和/或与所述光学泵送隔间关联的热源降低热量输出或关闭。

12.权利要求9或10的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中所述探测激光器沿着所述光学泵送隔间的一个长侧面定位,并且引导所述探测光束以与自旋-交换光学泵送激光束的方向垂直的方向穿过所述光学隔间。

13.权利要求1-12中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其中所述光学泵送隔间包含区域性热源,用于在所述光学泵送隔间的每一侧上限定光学窗口,所述光学窗口用于在没有因在所述光学窗口下所述隔间的内表面上沉积的碱金属所致的衰减的情况下让探测激光投射穿过。

14.权利要求1-13中任一项的系统或权利要求37和38的超起偏器,其还包含瓦特数等级的200W-500W的光学泵送激光器。

15.一种用于生产超偏振气体的光学自旋交换超偏振气体生产系统,其包含权利要求1-14或37和38中任一项的任何特征,和/或:

包含碱金属的预饱和室;

与所述预饱和室连通的热源,其设置以加热所述预饱和室至140℃-300℃;

与所述预饱和室流体连通的光学泵送隔间;和

与所述光学泵送隔间连通的纳米簇检测系统。

16.权利要求15的系统,其还包含包括所述纳米簇抑制模件和/或与所述纳米簇抑制模件连通的控制线路,该纳米簇抑制模件包括所述纳米簇检测系统和/或与所述纳米簇检测系统连通。

17.权利要求15或16的系统或权利要求37和38的超起偏器和/权利要求1-14中任一项的超起偏器,其中所述纳米簇检测系统包含以下的一个或多个:(i)荧光光谱检测器,(ii)用以观察烟羽的IR(红外)照相机,和/或(iii)探测激光器和关联的检测器。

18.一种生产超偏振的129Xe的方法,所述方法包括:

用电子学方法检测和/或监测在流动光学隔间内碱金属纳米簇的存在。

19.使用权利要求1-14、权利要求15-17或权利要求37和38的任何特征或特征的组合生产超偏振的129Xe的方法,所述方法包括:在至少30分钟的限定的生产周期内使用具有通过光学泵送隔间的连续流的自旋-交换光学泵送,产生超偏振的129Xe气体;和

抑制碱金属纳米簇的产生低于1×109/cm3

20.权利要求19的方法,其中进行所述碱金属纳米簇抑制以抑制Rb、Cs、Na和K纳米簇和/或它们的任何组合中的至少一个。

21.权利要求19的方法,所述方法还包括在面积比(AR)为20-约500,任选20-200(例如约100)的预饱和室中使汽化了的碱金属和稀有气体的混合物预饱和,使其位于与所述光学泵送隔间关联的光学泵送激光器的激光暴露区域之外,随后让所述汽化了的碱金属与稀有气体的混合物流入所述光学泵送隔间用于产生步骤。

22.权利要求19的方法或权利要求1-17中任一项的系统,其中所述预饱和室包含二氧化硅芯。

23.权利要求21的方法或权利要求1-17的系统,其还包括使具有其量为0.5g-5g的碱金属的新的(先前未被用过的)预饱和室与所述光学泵送隔间上游的歧管可交换地可密封地连接,以代替其中与新的预饱和室相比具有减少的碱金属量的用过的预饱和室。

24.权利要求19的方法,所述方法还包括在产生步骤期间,在所述光学泵送隔间中用电子学方法监测纳米簇产生。

25.权利要求19的方法,所述方法还包括从所述产生的超偏振气体过滤纳米簇。

26.一种用于流通式自旋-交换超起偏器的预饱和装置,其包含:

具有内部预饱和室的预饱和元件,其中所述预饱和元件与光学泵送隔间上游的自旋-交换超起偏器的歧管可密封地可连接,其中在第一次使用之前和/或在与歧管连接之前,所述预饱和元件具有相对的第一和第二末端和容纳在所述预饱和室中的量为0.5g-5g的碱金属。

27.权利要求26的装置,其中所述碱金属包含Rb、Cs、Na和K和/或它们的任何组合中的至少一种,其积累量,对于新的和未使用的预饱和元件,为1-3g。

28.权利要求26或27的装置,其中所述预饱和元件设置用于与密封状态的超起偏器连接,以抑制碱金属免于暴露于空气。

29.权利要求26-28中任一项的装置,其中所述预饱和元件具有纵向间隔的末端部分,其包含以下的一个或多个:(i)金属密封,(ii)阀,和/或(iii)螺纹连接部分,用于与超起偏器上的加压流体流动歧管可密封地和可松开地连接。

30.权利要求26-29中任一项的装置,其中所述预饱和室的面积比为20-500。

31.权利要求30的装置,其中所述AR为20-500,20-200或任选约100,并且任选其中所述预饱和室包含二氧化硅芯。

32.一种光学泵送隔间,其可使用权利要求1-17中任一项的系统,权利要求37和38的超起偏器或权利要求18-25的方法,其具有包含聚二甲基硅氧烷、石蜡中的一种或多种的内部涂层或选择以容纳碱金属并且提供弹道冲击降低或控制以抑制簇形成的涂层,其中所述涂层包含以下的一种或多种:硅氧烷、氟化和/或氘化的硅氧烷、硅烷、氟化和/或氘化的硅烷、聚二烷基硅氧烷、氟化和/或氘化的聚二烷基硅氧烷、聚烷基芳基硅氧烷、氟化和/或氘化的聚烷基芳基硅氧烷、聚二芳基硅氧烷、氟化和/或氘化的聚二芳基硅氧烷、聚杂有机硅氧烷、氟化和/或氘化的聚杂有机硅氧烷、石蜡、氘化和/或氟化的石蜡、烃蜡、氘化和/或氟化的烃蜡和它们的任何组合。

33.一种抑制碱金属纳米簇的方法,其可单独使用或与权利要求1-17中任一项的系统或权利要求18-25的方法一起使用,所述方法包括包括施用静电电位,以吸引碱金属纳米簇至光学泵送隔间,以在用于生产超偏振气体的光学自旋-交换期间从稀有气体除去碱金属纳米簇。

34.一种提高超偏振气体收率的方法,所述方法包括:在流动光学泵送隔间内检测和/或监测碱金属纳米簇的存在。

35.权利要求34的方法,其中使用以下的一个或多个进行所述检测:(a)荧光光谱术,(b)使用IR照相机成像以观察烟羽,或(c)在所述光学泵送隔间中被纳米簇衰减但是不被原子碱金属衰减的探测光束。

36.权利要求34或35的方法,所述方法还包括使用与所述光学泵送隔间流体连通的纳米簇过滤器,以从偏振的气体流动过滤纳米簇。

37.一种超起偏器,其包含:

与光学泵送隔间连通的加压气体流动歧管;和

电压源,其设置以穿过所述光学泵送隔间施用电场,从而吸引碱金属纳米簇。

38.权利要求37的超起偏器,其中所述电场在约2kV/cm-约20kV/cm范围内。

前述说明本发明,并且不解释为限制本发明。尽管已描述本发明的少量示例性实施方案,但是本领域技术人员将容易理解,在物质上没有偏离本发明的新型教导和优点的情况下,在示例性实施方案中,许多修改是可能的。因此,所有这些修改旨在包括在由权利要求限定的本发明的范围内。在权利要求中,方法加功能的条款旨在涵盖实施所述的功能的本文描述的结构,不仅涵盖结构等效物,而且还涵盖等效结构(In the claims,means-plus-function clause are intended to cover the structures described herein as performing the recited function and not only structural equivalents but also equivalent structures)。因此,应理解的是,前述说明本发明,并且不解释为局限于所公开的具体实施方案,并且对所公开的实施方案的修改以及其它实施方案旨在包括在所附权利要求的范围内。本发明由以下权利要求限定,权利要求的等价物包括在其中。

引用的参考文献

(通过引用结合到本文中,就好像全文引用一样)

Atutov S,Plekhanov A,Shalagin A等人,Explosive evaporation of Rb or K fractal clusters by low power CW radiation in the presence of excited atoms(在激发原子存在下,通过低功率CW照射,Rb或K分簇的爆炸性蒸发)。The European Physical Journal D 2012;66(5):1-6。

Bhaskar ND,Happer W,McClelland T.Efficiency of Spin Exchange between Rubidium Spins and^{129}Xe Nuclei in a Gas(在铷自旋和气体中的129Xe核之间的自旋交换的效力)。Physical Review Letters 1982;49(1):25-28。

Couture AH,Clegg TB,Driehuys B。Pressure Shifts and Broadening of the Cs D1and D2Lines by He,N2and Xe at Densities used for Optical Pumping and Spin Exchange Polarization(在用于光学泵送和自旋交换偏振的密度下,通过He、N2和Xe,压力偏移和Cs D1和D2线的变宽)。ournal of Applied Physics 2008;104(14):094912。

Driehuys B,Cates G,Miron E等人,High volume production of laser polarized 129Xe(激光偏振的129 Xe的高体积生产)。Appl Phys Lett 1996;69(12):1668-1670。

Driehuys B,Pollaro J,Cofer GP。In vivo MRI using real-time production of hyperpolarized 129Xe(使用实时生产超偏振的129Xe,体内MRI)。Magn Reson Med 2008;60(1):14-20。

Goodson BM。Nuclear Magnetic Resonance of Laser-Polarized Noble Gases in Molecules,Materials,and Organisms(在分子、材料和有机体中,激光-偏振的稀有气体的核磁共振)。J Magn Reson 2002;155(2):157-216。

Hersman FW,Ruset IC,Ketel S等人,Large production system for hyperpolarized Xe-129for human lung imaging studies(用于人肺成像研究的超偏振的Xe-129的大的生产系统)。Acad Radiol 2008;15(6):683-692。

Imai H,Fukutomi J,Kimura A,Fujiwara H。Effect of reduced pressure on the polarization of 129Xe in the production of hyperpolarized 129Xe gas:Development of a simple continuous flow mode hyperpolarizing system working at pressures as low as 0.15atm.Concepts in Magnetic Resonance Part B:Magnetic Resonance Engineering(在生产超偏振的129Xe气体中,降低的压力对129Xe的偏振的影响:在低至0.15atm的压力下工作,开发简单的连续流动模式超偏振系统。磁共振观念部分B:磁共振工程化)2008;33(3):192-200。

Korchak SE,Kilian W,Mitschang L。Configuration and Performance of a Mobile 129Xe Polarizer(移动129Xe起偏器的构造和性能)。Applied magnetic resonance 2013;44(1-2):65-80。

Lowery TJ,Rubin SM,Ruiz EJ等人,Applications of laser-polarized 129xe to biomolecular assays(向生物分子测定施用激光-偏振的129Xe)。Magn Reson Imaging 2003;21(10):1235-1239。

Mortuza MG,Anala S,Pavlovskaya GE,Dieken TJ,Meersmann T。Spin-exchange optical pumping of high-density xenon-129(高-密度氙-129的自旋-交换光学泵送)。The Journal of chemical physics 2003;118:1581。

Mugler JP,Altes TA。Hyperpolarized 129Xe MRI of the human lung(人肺的超偏振的129Xe MRI)。J Magn Reson Imaging 2013;37(2):313-331。

Navon G,Song YQ,Room T等人,Enhancement of solution NMR and MRI with laser-polarized xenon(使用激光-偏振的氙增强溶液NMR和MRI)。Science 1996;271(5257):1848-1851。

Nelson IA,Walker TG。Rb-Xe spin relaxation in dilute Xe mixtures(在稀释的Xe混合物中Rb-Xe自旋松弛)。Phys Rev A 2001;65(1):012712。

Nikolaou P,Whiting N,Eschmann NA等人,Generation of laser-polarized xenon using fiber-coupled laser-diode arrays narrowed with integrated volume holographic gratings(使用整体体积全系光栅变窄的纤维-偶联的激光-二极管阵列产生激光-偏振的氙)。J Magn Reson 2009;197(2):249-254。

Norquay G,Parnell SR,Xu X,Parra-Robles J,Wild JM。Optimized production of hyperpolarized 129Xe at 2bars for in vivo lung magnetic resonance imaging(在2巴下超偏振的129Xe的优化的生产,用于体内肺磁共振成像)。Journal of Applied Physics 2013;113(4):044908-044908-044909。

Romalis M,Ledbetter M。Transverse Spin Relaxation in Liquid^{129}Xe in the Presence of Large Dipolar Fields.(在大偶极场存在下,在液体129Xe中的横向自旋松弛)。Physical Review Letters 2001;87(6):067601。

Rosen M,Chupp T,Coulter K,Welsh R,Swanson S。Polarized Xe optical pumping/spin exchange and delivery system for magnetic resonance spectroscopy and imaging studies(用于磁共振光谱学和成像研究的偏振的Xe光学泵送/自旋交换和递送系统)。Rev Sci Instrum 1999;70:1546。

Ruset IC,Kerel S,Hersman FW。Optical pumping system design for large production of hyperpolarized Xe-129(用于超偏振的Xe-129的大的生产的光学泵送系统设计)。Physical Review Letters 2006;96(5)。

Schrank G,Ma Z,Schoeck A,Saam B。Characterization of a low-pressure high-capacity^{129}Xe flow-through polarizer(低压高容量129Xe流通式起偏器的表征)。Physical Review A 2009;80(6):063424。

L,Lowery TJ,Hilty C,Wemmer DE,Pines A。Molecular Imaging Using a Targeted Magnetic Resonance Hyperpolarized Biosensor(使用靶向磁共振超偏振的生物传感器的分子成像)。Science 2006;314(5798):446-449。

Shukla Y,Wheatly A,Kirby M等人,Hyperpolarized 129Xe Magnetic Resonance Imaging:Tolerability in Healthy Volunteers and Subjects with Pulmonary Disease(超偏振的129Xe磁共振成像:在健康志愿者和患有肺病的受试者中的耐受性)。Acad Radiol 2012;19(8):941-951。

Spence MM,Rubin SM,Dimitrov IE等人,Functionalized Xenon as a Biosensor(官能化的氙作为生物传感器)。Proc Natl Acad Sci U SA 2001;98(19):10654-10657。

Springuel-Huet M-A,Bonardet J-L,Gédéon A,Fraissard J。129Xe NMR overview of xenon physisorbed in porous solids(在多孔固体中被物理吸收的氙的129Xe NMR综述)。Magnetic Resonance in Chemistry 1999;37(13):S1-S13。

Wagshul ME,Chupp TE。Optical pumping of high-density Rb with a broadband dye laser and GaAlAs diode laser arrays:Application to^{3}He polarization(使用宽带染料激光和GaAlAs二极管激光阵列光学泵送高密度Rb:施用于3He偏振)。Physical Review A 1989;40(8):4447-4454。

Walker TG,Happer W。Spin-exchange optical pumping of noble-gas nuclei(稀有气体核的自旋-交换光学泵送)。Reviews of Modern Physics 1997;69(2):629-642。

Walter D,Griffith W,Happer W。Energy transport in high-density spin-exchange optical pumping cells(在高密度自旋-交换光学泵送隔间中的能量输送)。Physical Review Letters 2001;86(15):3264-3267。

Wolber J,Cherubini A,Leach MO,Bifone A。Hyperpolarized 129Xe NMR as a probe for blood oxygenation(超偏振的129Xe NMR作为血氧合作用的探针)。Magn Reson Med 2000;43(4):491-496。

Zook AL,Adhyaru BB,Bowers CR。High capacity production of &gt;65%spin polarized xenon-129for NMR spectroscopy and imaging(高容量生产&gt;65%自旋偏振的氙-129,用于NMR光谱学和成像)。J Magn Reson 2002;159(2):175-182。

当前第1页1 2 3 
网友询问留言 已有0条留言
  • 还没有人留言评论。精彩留言会获得点赞!
1