本发明涉及一种钇铁石榴石的低温固相制备方法,属于微波铁氧体材料技术领域。
背景技术：
钇铁石榴石(y3fe5o12，简称yig)是一种亚铁磁性物质，具有体心立方结构。yig工作频率处在微波波段，故被称为微波铁氧体材料。yig的铁磁共振线宽非常窄，具有优良的旋磁特性和高电阻率。在雷达、微波通讯、导弹、人造卫星、微波加热及医疗设备等领域有着广泛的应用。近年来，随着电子技术的飞速发展，yig材料与器件在移动通信、雷达系统中的应用日益扩大。尤其是各种yig铁氧体移相器在相控阵雷达上应用获得成功后，各大国都把yig材料列为军工保密材料。
随着电子信息设备中大规模集成电路和便携式通信工具的不断涌现，微波铁氧体器件向小型化、微型化、片式化甚至集成一体化方向发展，因此需要微波铁氧体与常用电极低温共烧，降低铁氧体的烧结温度成为一个关键问题。
技术实现要素：
技术问题：本发明的目的是提供一种钇铁石榴石的低温固相制备方法，该方法降低yig材料的烧结温度，降低了生产成本，提高了产品性能，便于大规模生产。
技术方案：本发明提供了一种钇铁石榴石的低温固相制备方法，该方法包括以下步骤：
1)按照摩尔比5:3称取原料氧化钇和氧化铁，混合后得到混合料；
2)将所述混合料球磨后真空干燥，得到干燥的混合粉料ⅰ；之后将干燥的混合粉料ⅰ放入箱式炉中，升温到700℃～1000℃，保温1～24h，之后随炉冷却，得到第一次预烧的样品；
3)在第一次预烧的样品中添加溴化十六烷三甲基铵，球磨后真空干燥得到混合粉料ⅱ，之后将干燥的混合粉料ⅱ放入箱式炉中，升温至700℃～1000℃，保温1h～24h，之后随炉冷却，得到第二次预烧的样品，其中溴化十六烷三甲基铵的质量为氧化钇和氧化铁总质量的0.1％～10％，；
4)将第二次预烧的样品放入箱式炉中，炉温升至900℃～1400℃，保温3～24h，之后随炉冷却，得到钇铁石榴石。
其中：
步骤2)所述的将所述混合料球磨后真空干燥是指将混合料放入球磨罐中，在转速为200～800rpm的条件下，球磨3～24h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度为30℃～80℃条件下，干燥1～10h，得到干燥的混合粉料ⅰ。
步骤3)所述的球磨后真空干燥得到混合粉料ⅱ，是指在第一次预烧的样品中添加溴化十六烷三甲基铵后，将球磨罐置于球磨机中，在转速为200rpm～800rpm的条件下，球磨3～24h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度30℃～80℃条件下，干燥1～10h，得到干燥的混合粉料ⅱ。
所述的氧化钇、氧化铁和溴化十六烷三甲基铵均为分析纯。
有益效果：与现有技术相比，本发明具有以下优点：
通过在原料中添加表面活性剂溴化十六烷三甲基铵(ctab)，有效的降低了固相反应法制备yig的成相温度，将成相温度从1200℃下降到1050℃，减小了能耗，降低了生产成本，并且进一步降低了自旋进动的阻尼因子，提高了产品的质量，便于大规模生产；在原料中没有添加ctab，在1200℃烧结制备的yig，其自旋进动的阻尼因子为0.018，添加ctab在1050℃烧结制备的yig的自旋进动的阻尼因子为0.0051，而添加ctab在1100℃烧结制备的yig的自旋进动的阻尼因子更是减小到了0.0014。
附图说明
图1为添加ctab与不添加ctab制备钇铁石榴石的对比图。
具体实施方式
实施例1：
1)按照摩尔比5:3称取原料氧化钇和氧化铁，混合后得到混合料；
2)将混合料放入球磨罐中，在转速为200rpm的条件下，球磨3h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度为30℃条件下，干燥1h，得到干燥的混合粉料ⅰ；之后将干燥的混合粉料ⅰ放入箱式炉中，升温到700℃，保温1h，之后随炉冷却，得到第一次预烧的样品；
3)是指在第一次预烧的样品中添加溴化十六烷三甲基铵后，将球磨罐置于球磨机中，在转速为200rpm的条件下，球磨3h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度30℃条件下，干燥1h，得到干燥的混合粉料ⅱ，之后将干燥的混合粉料ⅱ放入箱式炉中，升温至700℃，保温1h，之后随炉冷却，得到第二次预烧的样品，其中溴化十六烷三甲基铵的质量为氧化钇和氧化铁总质量的0.1％，；
4)将第二次预烧的样品放入箱式炉中，炉温升至900℃，保温3h，之后随炉冷却，得到钇铁石榴石。
实施例2：
1)按照摩尔比5:3称取原料氧化钇和氧化铁，混合后得到混合料；
2)将混合料放入球磨罐中，在转速为800rpm的条件下，球磨24h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度为80℃条件下，干燥10h，得到干燥的混合粉料ⅰ；之后将干燥的混合粉料ⅰ放入箱式炉中，升温到1000℃，保温24h，之后随炉冷却，得到第一次预烧的样品；
3)是指在第一次预烧的样品中添加溴化十六烷三甲基铵后，将球磨罐置于球磨机中，在转速为800rpm的条件下，球磨24h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度80℃条件下，干燥10h，得到干燥的混合粉料ⅱ，之后将干燥的混合粉料ⅱ放入箱式炉中，升温至1000℃，保温24h，之后随炉冷却，得到第二次预烧的样品，其中溴化十六烷三甲基铵的质量为氧化钇和氧化铁总质量的10％，；
4)将第二次预烧的样品放入箱式炉中，炉温升至1400℃，保温24h，之后随炉冷却，得到钇铁石榴石。
实施例3：
1)按照摩尔比5:3称取原料氧化钇和氧化铁，混合后得到混合料；
2)将混合料放入球磨罐中，在转速为450rpm的条件下，球磨6h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度为50℃条件下，干燥2h，得到干燥的混合粉料ⅰ；之后将干燥的混合粉料ⅰ放入箱式炉中，升温到900℃，保温3h，之后随炉冷却，得到第一次预烧的样品；
3)是指在第一次预烧的样品中添加溴化十六烷三甲基铵后，将球磨罐置于球磨机中，在转速为450rpm的条件下，球磨12h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度50℃条件下，干燥2h，得到干燥的混合粉料ⅱ，之后将干燥的混合粉料ⅱ放入箱式炉中，升温至900℃，保温3h，之后随炉冷却，得到第二次预烧的样品，其中溴化十六烷三甲基铵的质量为氧化钇和氧化铁总质量的1％，；
4)将第二次预烧的样品放入箱式炉中，炉温升至1050℃，保温3h，之后随炉冷却，得到钇铁石榴石。
实施例4：
1)按照摩尔比5:3称取原料氧化钇和氧化铁，混合后得到混合料；
2)将混合料放入球磨罐中，在转速为550rpm的条件下，球磨8h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度为50℃条件下，干燥4h，得到干燥的混合粉料ⅰ；之后将干燥的混合粉料ⅰ放入箱式炉中，升温到800℃，保温6h，之后随炉冷却，得到第一次预烧的样品；
3)是指在第一次预烧的样品中添加溴化十六烷三甲基铵后，将球磨罐置于球磨机中，在转速为550rpm的条件下，球磨16h，之后将球磨罐整体放入真空干燥箱中，在温度50℃条件下，干燥4h，得到干燥的混合粉料ⅱ，之后将干燥的混合粉料ⅱ放入箱式炉中，升温至800℃，保温6h，之后随炉冷却，得到第二次预烧的样品，其中溴化十六烷三甲基铵的质量为氧化钇和氧化铁总质量的0.5％，；
4)将第二次预烧的样品放入箱式炉中，炉温升至1100℃，保温6h，之后随炉冷却，得到钇铁石榴石。
图1为添加ctab与不添加ctab制备钇铁石榴石的对比图，从图中可以看出添加ctab和没有添加ctab利用固相反应法在不同温度下烧结的yig样品的x射线衍射谱，星号标记的是杂相的衍射峰。可以看到不加ctab，只有到1200度烧结温度，yig才成相，而加了ctab，在1050度就基本上完全成相，到1100度则完全成相。
本发明实例提供了一种有效的高质量yig的低温固相反应法制备工艺，制备的yig具有优异的结构、磁性和微波特性，具有较强的推广与应用价值。
以上所述仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，例如修改ctab的添加量，球磨机的转速，烧结的温度和时间，干燥的时间等参数的修改，均应包含在本发明的保护范围之内。