专利名称：低温烧结尖晶石结构微波介质陶瓷材料及制备方法
技术领域：
本发明属于电子陶瓷及其制造领域，涉及一种微波介质陶瓷材料，特别是一种低
温烧结尖晶石结构微波介质陶瓷材料及制备方法。
背景技术：
随着电子信息技术不断向高频化和数字化方向发展，对元器件的小型化，集成 化以至模块化的要求也越来越迫切。低温共烧陶瓷LTCC(Low TemperatureCo-fired Ceramics)以其优异的电学、机械、热学及工艺特性，已经成为电子器件模块化的主要技术 之一。低温共烧陶瓷系统(LTCC)的烧结温度低，可用电阻率低的金属作为多层布线的导体 材料，可以提高组装密度、信号传输速度，并且可内埋于多层基板一次烧成的各种层式微波 电子器件，因此广泛用在高速高密度互连多元陶瓷组件(MCM)之中。LTCC共烧技术具有组 装密度高，介电损耗低，可用于高微波频段，独石结构高可靠性与IC热匹配好等特点，因此 有着极广的应用前景。对于LTCC技术而言，要求其烧结温度低(《90(TC)，以便能采用高 电导率的金属电极Ag作为内电极，从而大大降低成本。 大多数商用的微波介质材料虽然具有优异的微波介电性能，但是其烧结温度很高 (一般^ 130(TC)，因此为了与LTCC工艺相兼容，必须降低材料的烧结温度。添加低熔点氧 化物或玻璃烧结助剂以降低微波介质材料的烧结温度是最为常见的一种降低烧结温度的 方法。除此之外，现在越来越多的研究者关注另外一种方法即寻找本身烧结温度低的材料 体系，这些材料体系无需添加烧结助剂就能在较低温度下烧结成瓷，如Te基[1—3]、Bi基[4—6] 以及Mo基[7'8]等低温烧结微波介质材料体系。随着LTCC技术的迅猛发展，这种方法也越 来越受到人们的广泛重视。 综上所述，随着微波通讯的迅猛发展，对微波元器件的便携式、微型化提出了新的 要求。用高介电常数微波材料制备的微波谐振器可以极大地减小微波电路尺寸，但进一步 微型化的出路却在于MCM的发展。在制造MCM用多层多层电路基板时，LTCC技术显示出奇 特优势，因此与LTCC技术相适应的多层介质器件和材料得到了广泛的重视和研究。适用于 LTCC技术、微波性能优异、能与银电极共烧、化学组成和制备工艺简单的新型微波介质陶瓷 材料是一类极具应用前景的新材料。 参考 文 献1M. Udovic， M. Valant， and D. Suvorov， J. Am. Ceram. Soc.， 87,591-597(2004).2D. K. Kwon， M. T. Lanagan， and T. R. Shrout， Mater. Lett.， 61,1827-1831 (2007).3G. Subodh and M. T. Sebastian, Am. Ceram. Soc. ， 90， 2266-2268(2007).4]M. Valant and D. Suvorov， J. Am. Ceram. Soc. ， 84， 2900-2904 (2001) 5S. 0. Yoon， K. S. Kim， S. H. Shim， et al， J. Ceram. Process. Res. ， 9， 34-37 (2008) 6
X. L. Wang， H. Wang， and X. Yao， J. Am. Ceram. Soc. ， 80， 2745-2748 (1997).7D.Zhou， H. Wang， X. Yao， et al，J.Am. Ceram. Soc. ， 91， 3419—3421 (2008) 8G. K. Choi， J. R. Kim， S. H. Yoon， et al， J. Eur. Ceram. Soc. ， 27， 3063-3067 (2007).
发明内容
本发明的目的在于克服上述现有技术中LTCC的不足，提供一种尖晶石结构低温烧结微波介质陶瓷材料及其制备方法，该低温烧结微波介质陶瓷材料从LTCC低温共烧的角度出发，在Li2MTiA(M = Zn，Mg)体系中通过掺杂少量的低熔点烧结助剂，其烧结温度可成功降至90(TC左右，同时保持优异的微波性能。 本发明涉及的低温烧结微波介质陶瓷材料，由重量百分比为97 100%的Li2MTi308和重量百分比为0 3%的低熔点物质组成；其中，M为Zn和Mg中的一种，低熔点物质为B203、 BaCu(B205)和V205中的一种。 制备上述低温烧结尖晶石结构微波介质陶瓷材料的步骤如下 (1)首先将Li2C03、ZnO或MgO、Ti02按摩尔比Li2C03 : M0 : Ti02 = 1 : 1 : 3配
制成主粉体，其中，M为Zn或者Mg ; (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照粉体与酒精的重量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4 8小时，取出后在120 14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状主粉体由室温升至850°C 95(TC并在此温度下保温2 6h，制成烧块，即合成主晶相； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4 5小时的二次球磨，烘干后加入重量百分比为0 3%的低熔点物质，配成粉料，按照粉料与酒精的重量比为1 : l向粉料中加入酒精，球磨4 8小时后取出，放入烘炉内在120 14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于500 60(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在850 95(TC下烧结2 4h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。 上述低温烧结微波介质陶瓷材料烧成后的相组成为单相的Li2ZnTiA或者1^21%11308尖晶石结构。 本发明以L^MTiA(M二 Zn， Mg)系微波介质陶瓷为基础，采用自制的低熔点BaCu (B205)以及B203或V205作为烧结助剂，成功地将其烧结温度降至90(TC左右，同时保持优异的微波性能，从而使得该材料能与银电极共烧成为可能。这种低温烧结微波介质陶瓷材料化学组成和制备工艺均比较简单，可广泛用于低温共烧陶瓷系统(LTCC)、多层介质谐振器、微波天线、滤波器等微波器件的制造。
图1为本发明实施例2的与Ag电极共烧的XRD与SEM图。
图2为本发明实施例12的与Ag电极共烧的XRD与SEM图。
具体实施例方式
本发明以分析纯的Li2C03和ZnO (或MgO)，化学纯的Ti02为主要原料。先按摩尔比
Li2co3 : mo : Tio2 = i : i : 3，其中m为Zn或Mg，预先煅烧合成主粉体，而后在主粉体
中加入一定比例的B203、 BaCu(B205)或、05，造粒，压片，烧结后即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。对于BaCu (B205)，可将分析纯的Ba (OH) 2 *8H20， CuO和H3B03按摩尔比1 : 1 : 2球磨混合后于80(TC下保温3h而成。
下面结合实施例对本发明作进一步描述
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实施例1 : (1)首先将化学原料Li2C03、Zn0和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在120 14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至850 95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，按照粉料与酒精的质量比为1 : 1向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在120 14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于500 60(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在105(TC下烧结2h即可得到微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 26. 2， QXf = 62000GHz， t f = -15TOm/°C。
实施例2 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在12(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至85(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为0.5^的BaCu(B^)，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : 1向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在12(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于50(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 25. 2， QXf = 47100GHz， t f = -12卯m广C。可以看出，掺杂O. 5X的BaCu(B20》后的样品能很好地实现低温烧结，且谐振频率温度系数得到了改善。降温后得粉体能很好地与银电极兼容(见图1)。
实施例3 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合8小时，磨细后在13(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至85(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为1^的BaCu(B^)，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在125t:下烘干，造粒后压制成小圆片，于55(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 24. 6， QXf = 30300GHz， t f = -10ppm/°C。
实施例4 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在13(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为3^的BaCu(B^)，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在13(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于60(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 23. 5， QXf = 18300GHz， t f = -4ppm/°C。
实施例5 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为0.5%的8203，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于600°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为:e r = 23. 5， QXf = 41200GHz， t f = -12卯m,C。
实施例6 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为1.0%的8203，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于600°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 24. 1， QXf = 35200GHz， t f = -8ppm/°C。
实施例7 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在13(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后
6压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至90(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为3.0%的8203，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在13(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 24. 5， QXf = 31300GHz， t f = -6卯m/。C。
实施例8 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在13(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至90(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为0.5%的、05，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在13(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为:e r = 26. 4， QXf = 36000GHz， t f = -14卯m/。C。
实施例9 ; (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在135t:下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为1.0%的、05，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在135t:下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 26. 8， QXf = 26400GHz， t f = -16卯m/。C。
实施例10 : (1)首先将化学原料Li2C03、ZnO和Ti02按摩尔比Li2C03 : ZnO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在135t:下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至90(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量
7百分比为3.0%的、05，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : i向粉料中加入酒精，放
入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在135t:下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为:e r = 24. 4， QXf = 9200GHz， t f = -16ppm/°C。
实施例11 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^2(:03 : MgO : Ti02 = 1 :1:3
配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，按照粉料与酒精的质量比为1 : 1向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于60(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在105(TC下烧结2h即可得到微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 27. 3， QXf = 40000GHz， t f = -2. 6卯m,C。
实施例12 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^2(:03 : MgO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为0.5^的BaCu(B^)，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于60(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结尖晶石结构LTCC微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 26， QXf = 36200GHz， t f=-2卯m/t:。可以看出，掺杂0. 5%的BaCu (B205)后的样品能很好地实现低温烧结，且谐振频率温度系数得到了改善。降温后得粉体能很好地与银电极兼容(见图2)。
实施例13 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^20)3 : MgO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在12(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至85(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为1^的BaCu(B^)，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在12(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于50(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为:e r = 25. 5， QXf = 33800GHz， t f = -3卯m,C。
实施例14 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^20)3 : MgO : Ti02=l :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在12(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至85(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为3^的BaCu(B^)，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在12(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于50(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为:e r = 25. 4， QXf = 25700GHz， t f = -5卯m,C 。
实施例15 ; (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^20)3 : MgO : Ti02 = 1 :1:3
配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在13(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至90(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为0.5%的8203，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在13(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 22. 4， QXf = 6600GHz， t f = -2卯m/。C。
实施例16 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^20)3 : MgO : Ti02 = 1 :1:3
配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在13(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至90(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为1.0%的8203，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在13(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 23. 2， QXf = 6800GHz， t f = 0卯m广C。
实施例17 :
(1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^2(:03 : MgO : Ti02 = 1 :1:3
配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在135t:下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至90(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为3.0%的8203，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在135t:下烘干，造粒后压制成小圆片，于550°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 24. 1， QXf = 13400GHz， t f = Oppm/。C。
实施例18 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^20)3 : MgO : Ti02 = 1 :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为0.5%的、05，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于600°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 26. 4， QXf = 22200GHz， t f = 0卯m/。C。
实施例19 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^20)3 : MgO : Ti02=l :1:3配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在14(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至95(TC并在此温度下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量百分比为1.0%的、05，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于600°C排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷材料。该材料的微波性能为e r = 26. 6， QXf = 14200GHz， t f = 2卯m/。C。
实施例20 : (1)首先将化学原料1^20)3、]\%0和1102按摩尔比1^2(:03 : MgO : Ti02 = 1 :1:3
配制成主粉体； (2)然后将配制好的主粉体混合均匀，按照主粉体与酒精的质量比为1 : l向主粉
10体中加入酒精，采用湿磨法混合4小时，磨细后在12(TC下烘干，以80目的筛网过筛，过筛后 压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状原料由室温升至85(TC并在此温度 下保温4h，制成烧块； (3)将上述制成的烧块粉碎，进行4小时的二次球磨，放入烘炉内烘干后加入重量
百分比为3.0%的、05，配成粉料，按照粉料与酒精的体积比为1 : l向粉料中加入酒精，放
入尼龙罐中球磨4小时后取出，放入烘炉内在12(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于500°C
排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在90(TC下烧结2h即可得到低温烧结微波介质陶瓷
材料。该材料的微波性能为e r = 24. 7， QXf = 4600GHz， t f = 3卯m/。C。 需要指出的是，按照本发明的技术方案，上述实施例还可以举出许多，根据申请人
大量的实验结果证明，在本发明的权利要求书所提出的范围，均可以达到本发明的目的。
1权利要求
一种低温烧结微波介质陶瓷材料，其特征在于所述的低温烧结微波介质陶瓷材料，由重量百分比为97～100％的Li2MTi3O8和重量百分比为0～3％的低熔点物质组成；其中，M为Zn和Mg中的一种，低熔点物质为B2O3、BaCu(B2O5)和V2O5中的一种。
2. 如权利要求1所述的低温烧结微波介质陶瓷材料的制备方法，其特征在于具体步骤为(1) 首先将Li2C03、Zn0或Mg0、Ti02按摩尔比Li2C03 : MO : Ti02 = 1 : 1 : 3配制成 主粉体，其中，M为Zn或者Mg ;(2) 然后将配制好的主粉体混合均匀，按照粉体与酒精的重量比为i : i向主粉体中加入酒精，采用湿磨法混合4 8小时，取出后在120 14(TC下烘干，以80目的筛网过筛， 过筛后压制成块状，然后以5°C /min的升温速率将压制的块状主粉体由室温升至850°C 95(TC并在此温度下保温2 6h，制成烧块，即合成主晶相；(3) 将上述制成的烧块粉碎，进行4 5小时的二次球磨，烘干后加入重量百分比为 0 3%的低熔点物质，配成粉料，按照粉料与酒精的重量比为1 : l向粉料中加入酒精，球 磨4 8小时后取出，放入烘炉内在120 14(TC下烘干，造粒后压制成小圆片，于500 60(TC排胶，随炉冷却后得到瓷料，再将瓷料在850 95(TC下烧结2 4h即可得到低温烧 结微波介质陶瓷材料。
3. 如权利要求1或2所述的低温烧结微波介质陶瓷材料，其特征在于所述低温烧结微 波介质陶瓷材料烧成后的相组成均为尖晶石单相结构。
全文摘要
本发明公开了一种低温烧结尖晶石结构微波介质陶瓷材料及制备方法。低温烧结尖晶石结构微波介质陶瓷材料由重量百分比为97～100％的Li2MTi3O8和重量百分比为0～3％的低熔点物质组成；其中，M为Zn和Mg中的一种，低熔点物质为B2O3、BaCu(B2O5)和V2O5中的一种。通过固相反应，即可得到本发明材料。本发明制备的低温烧结尖晶石结构LTCC微波介质陶瓷，其烧结温度低(约900℃)，微波性能优异介电常数(εr)大，Q×f值高以及τf小；不和银(Ag)反应，可以采用纯银作为电极共烧，可极大地降低器件的制造成本，可用于低温共烧陶瓷系统(LTCC)、多层介质谐振器、微波天线、滤波器等微波器件的制造。
文档编号C04B35/462GK101786875SQ20101004561
公开日2010年7月28日 申请日期2010年1月2日 优先权日2010年1月2日
发明者周焕福, 方亮, 陈秀丽 申请人:桂林理工大学