一种MOX用二氧化钚原料预处理方法与流程

文档序号:14027662阅读:738来源:国知局

该技术属于原料预处理领域,具体涉及一种mox用二氧化钚原料预处理方法。



背景技术:

mox用二氧化钚原料长时间暴露在大气中,会使钚氧化物颗粒中的可挥发性杂质增加,影响物料配置的准确性,由于水分的存在,导致物料粘性增大,影响球磨、混料处理效果,部分具有还原性的杂质在烧结过程中反应形成还原性杂质气体,会阻碍烧结过程,因此,需要严格控制原料二氧化钚粉末中的可挥发性杂质的含量。氧金属比是mox燃料最重要的性能指标之一,对mox燃料的熔点,晶格常数、扩散系数等性能均有较大的影响,按照mox燃料技术要求,需控制二氧化钚粉末氧金属比在1.95~2.00范围内。

目前,传统行业的原料预处理技术主要存在三点不足,一是对温度的控制不适用于钚氧化物处理过程,会导致可挥发性杂质去除不完全,并会使球磨性和烧结性的降低,影响后续制备工艺;二是气氛控制不当导致钚氧化物氧化不充分,氧金属比满足不了1.95~2.00的要求;三是不能满足核物料处理过程中临界、辐射防护要求。为了解决这些问题,本专利设计了一种mox用二氧化钚原料预处理方法,通过设置合理的加热温度,解决可挥发性杂质去除不完全的问题,并避免球磨性和烧结性降低;采用氧化性烧结气氛,保证处理过程中钚氧化物的充分氧化;并通过辐射屏蔽、气体及时排出等方式实现辐射防护和临界的控制。



技术实现要素:

本发明的目的在于:开发一种mox用二氧化钚原料预处理方法,在保证球磨性、烧结性、辐射防护的前提下,完全去除挥发性杂质,充分实现钚氧化物的氧化。

本发明的技术方案如下:一种mox用二氧化钚原料预处理方法,包括以下步骤:

步骤一:选取钚含量81~88%,杂质含量1000~13000μg/gpu,水含量0.02~1.21%,水蒸气以外气体含量0.02~0.85%,氧金属比1.90~2.0,比表面积3.2~32m2/g,粒度为3.6~53.2μm,最大直径10.1~98.9μm的二氧化钚原料;

步骤二:根据所需处理二氧化钚原料的量与煅烧炉内空间,选择相应的烧结舟;

步骤三:将步骤一中的二氧化钚原料均匀平铺至步骤二的烧结舟中,平铺厚度为0.3~5.3cm;

步骤四:以0.3~25.1l/h的速度对煅烧炉内通入≤rh8.1%的干燥空气;

步骤五:将煅烧炉内的温度,以2~20℃/min的升温速率缓慢升温至300~1250℃,保温0.3~8h;

还包括步骤六:在步骤五的保温结束后,以2~20℃/min的速率将煅烧炉降至室温。

所述二氧化钚原料为薄片状、针状或球状。

所述烧结舟材质为石英烧结舟或氧化铝烧结舟。

本发明的显著效果在于:技术简单,易实现,能够安全可靠的应用到mox用二氧化钚原料预处理过程中。利用二氧化钚原料,采用上述工艺制备得到的二氧化钚粉末产品,经检验产品钚含量84.2~88.2%,杂质含量20~500μg/gpu,水含量0.01~0.03%,水分以外气体含量0.01~0.03%,氧金属比1.95~2.0,比表面积6.0~30.0m2/g,粒度为8.3~61.7μm,最大直径17.4~106.2μm,说明本专利中预处理工艺得到的二氧化钚粉末符合mox燃料芯块制备用料要求。

此外,本发明同样适用于其它核燃料原料预处理过程中,处理效果和可靠性高,可以满足核燃料对制备原料的要求。

具体实施方式

下面结合具体实施例对本发明作进一步详细说明。

实施例1:

本发明的mox用二氧化钚原料中钚含量为88.0%,杂质含量为1000μg/g,水含量为0.02%,水分以外气体含量0.02%,氧金属比为1.90,颗粒为薄片状,比表面积为3.2m2/g,粒度为3.6μm,puo2最大直径10.1μm。

首先计算烧结舟的体积,将二氧化钚原料均匀平铺至烧结舟中,厚度为0.3cm,对炉内以0.3l/h的速度通入≤rh0.1%的干燥空气。其次,以2℃/min速度升温,在300℃保温0.3h,保温完毕后以2℃/min冷却。

产物钚含量为88.2%,杂质含量为20μg/g,水含量为0.01%,水分以外气体含量0.01%,氧金属比为1.95,比表面积为6.0m2/g,粒度为8.3μm,puo2最大直径17.4μm。

实施例2:

本发明的mox用二氧化钚原料中钚含量为86.5%,杂质含量为6750μg/g,水含量为0.85%,水分以外气体含量0.47%,氧金属比为1.94,颗粒为针状,比表面积为14.3m2/g,粒度为31.7μm,puo2最大直径67.2μm。

首先计算烧结舟的体积,将二氧化钚原料均匀平铺至烧结舟中,厚度为2.1cm,对炉内以13.4l/h的速度通入≤rh2.3%的干燥空气。其次,以13℃/min速度升温,在800℃保温4h,保温完毕后以13℃/min冷却。

产物钚含量为87.1%,杂质含量为350μg/g,水含量为0.02%,水分以外气体含量0.03%,氧金属比为1.98,比表面积为15.8m2/g,粒度为21.8μm,puo2最大直径81.0μm。

实施例3:

本发明的mox用二氧化钚原料中钚含量为81.0%,杂质含量为13000μg/g,水含量为1.21%,水分以外气体含量0.85%,氧金属比为2.00,颗粒为球状,比表面积为35.4m2/g,粒度为53.2μm,puo2最大直径98.9μm。

首先计算烧结舟的体积,将二氧化钚原料均匀平铺至烧结舟中,厚度为5.3cm,对炉内以25.1l/h的速度通入≤rh8.1%的干燥空气。其次,以20℃/min速度升温,在1250℃保温8h,保温完毕后以20℃/min冷却。

产物钚含量为84.2%,杂质含量为496μg/g,水含量为0.03%,水分以外气体含量0.03%,氧金属比为2.00,比表面积为29.8m2/g,粒度为61.7μm,puo2最大直径106.2μm。



技术特征:

技术总结
一种MOX用二氧化钚原料预处理方法,包括:选取氧化钚原料、选择相应的烧结舟、将二氧化钚原料均匀平铺至步骤二的烧结舟中、以0.4~23.4L/h的速度对煅烧炉内通入Ar‑1%H2~Ar‑10%H2的干燥空气、将煅烧炉内的温度,以3~21℃/min的升温速率缓慢升温至45~200℃,保温1~48h、以3~20℃/min的速率将煅烧炉降至室温。技术简单,易实现,能够安全可靠的应用到MOX用二氧化钚原料预处理中。

技术研发人员:艾利君;杨廷贵;潘传龙;周国梁;郭亮;姚海琴;谷磊
受保护的技术使用者:中核四〇四有限公司
技术研发日:2016.09.20
技术公布日:2018.03.27
网友询问留言 已有0条留言
  • 还没有人留言评论。精彩留言会获得点赞!
1