专利名称：自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr<sub>2</sub>Si<sub>5</sub>N<sub>8</sub>:Eu<sup>2+</sup>的方法
技术领域：
本发明涉及一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8 = Eu2+的方法，属于材料化学领域，所制备的材料可用于个人通讯设备、液晶显示背光源、汽车照明和家庭普通照明等领域。
背景技术：
Sr2Si5N8 = Eu2+红色荧光粉材料在手机、相机、指示灯等照明和显示领域的LED、IXD背光源及夜景照明等方面得到了广泛应用。通常情况下，该荧光粉材料的制备需要在高温高压、或者以较贵的纯稀土金属Eu为原料且需要在真空手套式操作箱里操作等繁琐的过 程进行较长时间的反应才能获得，其反应速度慢、步骤冗繁且成本代价高，不适宜工业化大
批量生产。
发明内容
本发明的目的是提供一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8 = Eu2+的方法。以Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，适量铵盐为添加剂，利用自蔓延高温合成的方法制备白光LED用红色荧光粉材料。具体步骤为
(I)按摩尔比2:1: (5 7) :2: (O. 025、. 5)称取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，并加入占原料总质量f 5%的铵盐作为添加剂，再加入体积为原料体积2. 5^3. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2 3小时，得混合均匀的原料。(2)按摩尔比1:1称取石墨碳粉和金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积
2.5 3. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2 3小时，得混合均匀的引燃剂粉料。(3)将步骤⑴所得混合均匀的原料和步骤(2)所得引燃剂粉料分别放入75 85°C真空干燥箱中干燥23 25小时。(4)将步骤(3)经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨3(Γ40分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀。(5)将步骤(4)所得研磨好的原料在4. 5 7Mpa压力下压模成型，然后将步骤
(4)所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/5 1/3铺在压模成型的原料上，在
2.5^4Mpa压力下经二次压模成型，形成块体。(6)将步骤(5)所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5)所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入O. 2Mpa的氮气Γ2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内O. 2Mpa氮气氛，预热1(Γ40分钟至反应炉内温度达到130(Tl45(rC后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5)所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨15 20分钟，即制得自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8: Eu2+。所述Si源为Si粉和SiO2粉中的一种或两种，Si粉和SiO2粉可以任意比例互换。
所述铵盐为 CO (NH2) 2 或 NH4Cl。所述原料和化学试剂纯度均为分析纯以上纯度。与制备该粉体材料常见的碳热还原氮化法、气体还原氮化法、高温固相法等合成方法相比，本发明所使用的自蔓延高温合成工艺具有以下优点
(I)本发明的反应原料易得，大大降低成本。(2)本发明的反应速度快、高效。(3)本发明的方法工艺简单、操作简便，适用于工业规模化生产。
图I为本发明的制备工艺流程图。
具体实施例方式实施例所用原料和试剂纯度均为分析纯。实施例I :
(I)按摩尔比2:1: 5:2: O. 05称取O. 6克SiO2粉，O. 7克Si3N4,0. 6克石墨碳粉，I. 48克碳酸锶和O. 0359克氧化铕，并加入O. 0796克CO (NH2) 2作为添加剂，再加入体积为原料体积3倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料3小时，配制成混合均匀的原料。(2)按摩尔比I: I称取O. 384克石墨碳粉和O. 768克金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积3. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2小时，配制成混合均匀的引燃剂粉料。(3)将步骤(I)所得混合均匀的原料和步骤(2)所得引燃剂粉料分别放入80°C真空干燥箱中干燥24小时。(4)取出步骤(3)中经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨30分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀。(5)将步骤(4)所得研磨好的原料在6Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4)所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/4铺在压模成型的原料上，在3. 5Mpa压力下经二次压模成型，形成块体。(6)将步骤(5)所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5)所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入O. 2Mpa的氮气2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内O. 2Mpa氮气氛，预热20分钟至反应炉内温度达到1375°C后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5)所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨20分钟，所得粉体经XRD分析为致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8: Eu2+。实施例2
(I)按摩尔比2:1:6:2:0. I称取O. 56克Si粉，O. 7克Si3N4,0. 72克石墨碳粉，I. 48克碳酸锶和O. 0718克氧化铕，并加入O. 1534克NH4Cl作为添加剂，再加入体积为原料体积2. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料3小时，配制成混合均匀的原料。
(2)按摩尔比I: I称取O. 48克石墨碳粉和O. 96克金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积3. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2小时，配制成混合均匀的引燃剂粉料。(3)将步骤⑴所得混合均匀的原料和步骤(2)所得的引燃剂粉料分别放入80°C真空干燥箱中干燥24小时。(4)取出步骤(3)中经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨40分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀。(5)将步骤(4)所得研磨好的原料在6Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4)所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/3铺在压模成型的原料上，在4Mpa压力下经二次压模成型，形成块体。(6)将步骤(5)所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5)所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入O. 2Mpa的氮气2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内O. 2Mpa氮气氛，预热40分钟至反应炉内温度达到1450°C后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5)所 得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨20分钟，所得粉体经XRD分析为致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+。
权利要求
1.一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si具:Eu2+的方法，其特征在于具体步骤为 (1)按摩尔比2:1:(5 7) :2: (O. 025、. 5)称取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，并加入占原料总质量f 5%的铵盐作为添加剂，再加入体积为原料体积2. 5^3. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2 3小时，得混合均匀的原料； (2)按摩尔比1:1称取石墨碳粉和金属钛粉作为引燃剂，加入体积为引燃剂体积2.5 3. 5倍的酒精作为研磨介质，在研钵中研磨混料2 3小时，得混合均匀的引燃剂粉料； (3)将步骤(I)所得混合均匀的原料和步骤(2)所得引燃剂粉料分别放入75 85°C真空干燥箱中干燥23 25小时； (4)将步骤(3)经过干燥的原料和引燃剂粉料分别研磨3(Γ40分钟，破坏软团聚，再次分别使粉料混合均匀； (5)将步骤(4)所得研磨好的原料在4.5 7Mpa压力下压模成型，然后将步骤(4)所得研磨好的引燃剂粉料按压模成型原料厚度的1/5 1/3铺在压模成型的原料上，在2. 5^4Mpa压力下经二次压模成型，形成块体； (6)将步骤(5)所得块体放入真空自蔓延高温合成反应炉中，用钨丝线圈连接步骤(5)所得块体上的引燃剂粉料和电极，封闭反应炉并抽真空，再向反应炉中充入O. 2Mpa的氮气Γ2次以除去炉内的氧气和其它杂质气体，然后保持反应炉内O. 2Mpa氮气氛，预热1(Γ40分钟至反应炉内温度达到130(Tl45(rC后给钨丝线圈通电点燃引燃剂粉料，进而引燃步骤(5)所得块体，待块体燃烧完毕反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下的块体研磨15 20分钟，即制得自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8IEu2+ ； 所述Si源为Si粉和SiO2粉中的一种或两种，Si粉和SiO2粉可以任意比例互换； 所述铵盐为CO(NH2)2或NH4Cl ； 所述原料和化学试剂纯度均为分析纯以上纯度。
全文摘要
本发明公开了一种自蔓延高温合成致白光LED用红色荧光粉Sr2Si5N8:Eu2+的方法。按配比称取Si源、Si3N4、石墨碳粉、碳酸锶和氧化铕为原料，并加入铵盐作为添加剂，以酒精为研磨介质，在研钵中研磨混料均匀；按配比称取石墨碳粉和金属钛粉作为引燃剂，以酒精为研磨介质，在研钵中研磨混料均匀；研磨所得原料和引燃剂粉料均放入真空干燥箱中干燥后再分别研磨，再次使粉料混合均匀，将混合均匀的原料压模成型，再将混合均匀的引燃剂粉料铺于其上进行二次压模，成型块体；将块体放入自蔓延高温合成反应炉中密闭氮气氛下燃烧，反应炉冷却至室温后，取出燃烧后的块体，剔除引燃剂粉料层，将剩下块体研磨，即制得目标粉体。本发明具有成本低、反应快、操作简单等优点。
文档编号C09K11/59GK102863953SQ20121039208
公开日2013年1月9日 申请日期2012年10月16日 优先权日2012年10月16日
发明者邹正光, 彭怀玉, 申玉芳 申请人:桂林理工大学